Impact d’une irradiation aux ions Kr 2+ de moyenne énergie post-dépôt

de phase Ta-α et donc d’engendrer une transition structurale de le phase Ta-β vers la phase d’équilibre Ta-α.

5.3.2 Impact d’une irradiation aux ions Kr

_{de moyenne énergie post-}

dépôt

Quatre échantillons représentatifs ont été choisis pour étudier l’influence d’une irradiation aux ions Kr2+ _{de moyenne énergie (360 keV) sur une possible transition de phase ainsi que sur la création de défauts.}

Les deux films de Ta-β/a-Si et les deux films de Ta-α/c-Mo correspondent aux paramètres de dépôt PAr = 0,16

Pa, avec Vs = 0 V et Vs = – 190 V. L’épaisseur des quatre films est de l’ordre de 100 nm. Le choix d’ions Kr

d’énergie 360 keV pour l’irradiation est justifié par un parcours des ions (calculé à l’aide du logiciel SRIM) optimisé afin de ne pas endommager le substrat de Si et de créer l’essentiel des endommagements au sein de la couche de Ta. Les doses d’irradiation appliquées sont de 0,165, 0,65 et 2,1 dpa pour les quatre échantillons.

Les figures 5.3.3a et 5.3.3b présentent les diffractogrammes obtenus pour les trois doses d’irradiation appliquées ainsi que pour les échantillons non irradiés. Il s’avère que l’irradiation post-dépôt ne permet pas non plus d’obtenir une transition de phase Ta-β → Ta-α, que ce soit pour des échantillons déposés à faible ou à forte énergie. Ceci indique clairement le rôle décisif de l’étape de nucléation sur la nucléation préférentielle de phase et la forte barrière d’énergie à franchir pour la transition de phase. On constate cependant, après irradiation, un décalage des pics de diffraction vers leur position théorique, ce qui indique une relaxation des contraintes sous irradiation, que ce soit pour les films de Ta-β ou Ta-α.

a) b)

c) d)

Figure 5.3.3 : Diffractogrammes obtenus sur des films de : a) Ta-β ; b) Ta-α, déposés à Vs = 0 V et Vs = – 190 V, puis irradiés par des

ions Kr2+ _{à 360 keV à des doses de 0,165, 0,65, 2,1 dpa ; évolution des microdéformations et de la variation relative de distance inter}

planaire dans la direction de croissance pour des films de Ta-β et de Ta-α déposés à : c) Vs = 0 V ; d) Vs = – 190 V.

Une étude plus détaillée des microdéformations et de la variation de la distance inter-planaire66 _dans

la direction de croissance avec la dose d’irradiation montre : - Pour des films déposés sans tension de polarisation :

• dans le cas d’un film de Ta-α, les microdéformations décroissent fortement avec la dose d’irradiation passant de 0,8 % à 0,3 % avec dans le même temps une diminution rapide dès la première dose d’irradiation de la distance inter-planaire. Ces résultats indiquent la présence de défauts de types interstitiels très instables qui s’éliminent très rapidement permettant de relaxer la contrainte de compression ;

• dans le cas d’un film de Ta-β, à l’état initial (i.e. avant irradiation), les microdéformations sont plus faibles que dans le cas de la phase α (0,5 %) et l’irradiation n’implique aucune évolution significative de celles-ci. En revanche, la dilatation de la distance inter-planaire, plutôt faible à l’état initial (0,6 %) nécessite la plus forte dose d’irradiation (2,1 dpa) pour évoluer significativement. Ici, nous ne mettons pas en évidence la présence de défauts de type interstitiels mais simplement une relaxation des contraintes à l’intérieur des cascades de collisions.

- Pour des films déposés avec une tension de polarisation de − 190 V :

• dans le cas d’un film de Ta-α, la contrainte initiale est plus faible, avec des microdéformations légèrement moins importantes que pour le film déposé sans tension de polarisation et une distance inter-planaire dans la direction de croissance bien moins expansée (0,4 % contre 1 %). L’irradiation permet d’éliminer une partie des microdéformations, jusqu’à 0,4 % alors qu’une relaxation totale de la distance inter-planaire est obtenue pour une dose de 2,1 dpa. Ici, nous pouvons dire que la tension de polarisation appliquée en cours de dépôt a déjà eu pour effet de relaxer une partie des défauts de type interstitiels. A noter que cette relaxation ne peut pas être due à une augmentation de la température du substrat sous bombardement, celle-ci ne variant pas de plus de 5 – 10°C, son origine semble plutôt provenir d’une relaxation des défauts au sein même des cascades de collisions crées lors de l’impact des particules incidentes énergétiques en cours de dépôt. Encore une fois, aucun changement de phase n’est détecté, la phase Ta-α est

donc très stable et très tolérante à l’irradiation aux ions lourds (Kr2+_{) de moyenne énergie;}

• dans le cas d’un film de Ta-β, à l’état initial la contrainte de compression est très élevée (> 3 GPa). La relaxation est ici très différente de celle observée pour le film déposé sans tension de polarisation, avec une diminution brutale des distantes inter-planaires, atteignant la valeur d’équilibre du matériau massif dès 0,165 dpa, les microdéformations n’évoluant quasiment pas durant ce stade avant de décroître à plus forte dose d’irradiation. Ceci nous amène à proposer l’existence de deux champs de contrainte en compression de nature différente suivant l’énergie déposée. Notons que la présence de défauts de type interstitiels est confirmée par l’asymétrie du pic de diffraction Ta-β(002) (cf. courbe verte, Vs = – 190 V, Fig. 5.3.3a) présentant un

élargissement du côté des grands angles. Ici, l’ajout d’une tension de polarisation en cours de dépôt a entraîné la création de défauts de type interstitiels.

Dans le cas des films de Ta-α, nous avons complété les analyses précédentes par une étude complète de l’état de déformation-contrainte par DRX en utilisant la méthode des sin2_{(Ψ). Les résultats sont présentés}

figure 5.3.4 pour un film déposé à 0,16 Pa avec Vs = 0. Sur cette figure, nous pouvons retrouver la contrainte

66 _{Qui reflète en quelque sorte l’évolution des contraintes, une analyse complète par la méthode des sin}2_{(Ψ) s’étant}

avérée infructueuse pour la phase Ta-β à cause de la complexité de sa maille quadratique.

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de croissance en régime stationnaire en compression pour le film non irradié (courbe verte). L’ajustement des données suivant une régression linéaire à l’aide du logiciel Mathematica®, dans l’approximation de contraintes équibiaxiales, permet d’obtenir une contrainte de – 2,2 ± 0,2 GPa et un paramètre de maille libre de contrainte a0 = 3,3148 ± 0,003 Å. La contrainte de compression calculée est légèrement plus élevée que

celle obtenue par MOSS (σss = – 1,7 GPa) et le paramètre de maille a0 légèrement supérieur (+ 0,3%) à la valeur

du matériau massif. Pour une irradiation à une dose de 0,165 dpa, nous voyons clairement une diminution de la pente de la courbe ainsi qu’un paramètre de maille a0 très proche de la valeur théorique (intersection des

courbes pointillées). La régression linéaire obtenue sur ce film donne une contrainte de – 0,9 ± 0,15 GPa et a0

= 3,3078 ± 0,003 Å. Ces mesures sont en accord avec l’interprétation des mesures de microdéformations et de variation de la distance inter-planaire d001 pour le film déposé sans tension de polarisation. A 0,65 dpa, le

paramètre de maille libre de contrainte n’évolue quasiment pas (a0 = 3,3076 ± 0,003 Å) alors que la contrainte

de compression continue de diminuer (– 0,3 ± 0,2 GPa).

Figure 5.3.4 : Mesures du paramètre de maille en fonction du sin²(Ψ) pour un échantillon de Ta-α déposé sur c-Mo non irradié (courbe verte), irradié à 0,165 dpa (courbe orange) et à 0,65 dpa (courbe rouge).