Chapitre 2 : Développement d’un dispositif de mesure in-situ et en temps réel de la résistivité
2.1 Modélisation de la résistivité électrique dans un film mince métallique
2.1.1 De la description classique à la description quantique
a) Effet de taille - Le modèle classique de Thomson
Le premier modèle permettant de calculer la résistivité électrique d’un film mince métallique considéré comme un cristal rigide parfaitement ordonné est proposé par Thompson [Thomson, 1901].
�� �0 = 2�0 ℎ� � 1 ���ℎ��0�+32� �� ℎ� <�0 (2.1.1)
Avec, hf : l’épaisseur du film mince [nm] ;
λ0 : le libre parcours moyen des électrons du matériau massif [nm] ; ρf : la résistivité électrique du film mince [µΩ.cm] ;
ρ0 : la résistivité du matériau massif [µΩ.cm].
Dans ce modèle, développé avec une vision classique des phénomènes électriques, le terme ρ0 n’est
pas défini précisément et permet seulement de mettre en évidence un effet de taille (facteur �0
ℎ� ) lorsque
l’épaisseur du film est inférieure au libre parcours moyen des électrons dans le matériau massif. Pour parvenir à cette équation, deux hypothèses majeures ont été faites :
- le libre parcours moyen des électrons, dans un métal, est une constante λ0 > hf (ex : λ0 (Ag) ~ 57 nm [Kopitzki, 1989], λ0 (W) ~ 2 – 10 nm [Rane, 2014]) ;
- la diffusion des électrons par les surfaces est considérée indépendante de l’angle d’incidence de l’électron.
b) Effet de taille - Le modèle semi-classique de Fuchs-Sondheimer (F-S)
Le modèle de Fuchs et Mott [Fuchs, 1938] a été développé à la suite d’expériences réalisées sur des films de métaux alcalins qui montraient que leur résistivité était d’une part toujours supérieure à celle du matériau massif et que d’autre part elle était d’autant plus grande que l’épaisseur du film était faible. Fuchs et Mott ont donc, à la suite de Thomson, postulé qu’aux mécanismes ordinaires de diffusion des électrons par les phonons ou par les défauts ponctuels (décrits par un temps de relaxation τ, et masqués dans le terme ρ0), venait s’ajouter une contribution due aux conditions limites imposées à la distributionélectronique par les surfaces externes. Ils corrigèrent deux hypothèses utilisées par Thomson qui ne s’appliquent plus dans le cas de films très minces :
- le libre parcours moyen des électrons du matériau massif est calculé comme la moyenne de tous les libres parcours d’un électron dans le temps. Pourtant, il y a plus de sens à calculer le libre parcours moyen des électrons comme la moyenne du libre parcours, à un temps donné, de tous les électrons ; - les libres parcours commençant en surface sont négligés ainsi que leur distribution statistique, or,
dans un film très mince, une grande partie des libres parcours commence en surface.
Sans entrer dans le détail du modèle de Fuchs et Mott, il est important de préciser qu’outre la présence de défauts ponctuels, le film mince est considéré comme un monocristal parfaitement ordonné et la diffusion des électrons par les surfaces est considérée dans ce modèle comme isotrope. Un paramètre « p », qui correspond à la fraction d’électrons diffusés élastiquement par la surface est intégré au modèle, p étant égal à 1 si la surface est parfaitement plane. Ceci conduisit à une formule légèrement différente de celle de Thomson. Sondheimer [Sondheimer, 1952] démontra que la formule donnée par Fuchs et Mott était inexacte et propose les deux équations suivantes pour calculer numériquement la variation de la résistivité électrique d’un film mince avec son épaisseur :
�� �0~ 4 3� 1−� 1+�� �0 ℎ��� � �0 ℎ�� −1 �� ℎ� ≪ �0 (2.1.2) �� �0~1 + 3 8 �0 ℎ�(1− �) �� ℎ� ≫ �0 (2.1.3)
Sondheimer justifie avec les outils de la mécanique quantique le travail de Fuchs et Mott. En effet, la résistivité électrique dans les métaux repose sur le mouvement des électrons. Leur comportement, décrit par Drude avec le modèle du gaz d’électrons libres, puis par la méthode statistique de théorie dynamique des gaz de Lorentz, aboutit au modèle de Drude-Lorentz et à la loi de Wiedemann-Franz reliant la conductivité électrique et thermique. Pour autant, cette description classique d’un gaz d’électrons présentait un désaccord
flagrant avec l’expérience : la chaleur spécifique des métaux en particulier n’est pas constante mais décroît rapidement lorsque la température décroît en contradiction avec le modèle classique. Ce paradoxe fut levé par l’aboutissement de la mécanique quantique, lorsque Pauli et Sommerfeld ont appliqué la distribution de Fermi-Dirac aux électrons libres du métal, ce qui permît d’aboutir aux théories de Drude-Lorentz-Sommerfeld. Ces théories nous permettent d’expliciter la résistivité électrique du matériau massif, ρ0, apparaissant dans
les équations 2.1.2 et 2.1.3, telle que :
�0 = � ���2�0 ����, � = 8� 3 � �� ℎ� 3 (2.1.4) Avec, n : le nombre d’électrons libres par unité de volume (i.e. la densité de porteurs) [m-3] ;
e : la charge de l’électron [C] ; m : la masse de l’électron [kg] ;
λ0 : le libre parcours moyen des électrons dans le matériau [m] ; v : la vitesse d’un électron à la surface de Fermi [m.s-1] ;
h : la constante de Planck [J.s].
Aux cas limites, il est direct de remarquer que lorsque l’épaisseur du film tend vers 0, la résistivité du film devient infinie, alors que lorsque l’épaisseur devient très grande devant le libre parcours moyen, la résistivité du film mince tend vers celle du matériau massif.
c) Effet de taille - Le modèle ondulatoire de Soffer
Dans le modèle F-S, une fraction p des électrons arrivant aux surfaces libres est réfléchie élastiquement, le reste étant diffusé de façon isotrope. Néanmoins, ces électrons sont considérés comme des particules. Dans le modèle de Soffer [Soffer, 1967], les électrons sont représentés par un paquet d’ondes
interagissant, en surface, avec une paroi rugueuse. Outre la surface et quelques défauts ponctuels, le film
mince est considéré là-encore comme un monocristal parfaitement ordonné. La question se pose alors de savoir qu’elle serait l’interaction d’ondes planes avec des surfaces rugueuses ? Quel serait le rôle de la cohérence spatiale entre la dimension du paquet d’ondes et la rugosité ?
Pour répondre à ces questions, une autre approche que celle du modèle F-S est possible. Elle requiert l’utilisation d’un modèle ondulatoire satisfaisant aux équations de conservation du flux pour résoudre la fonction de distribution électronique de l’effet de taille sur la résistivité électrique [Ziman, 1960]. Résolution qui nécessite de connaître la déviation au modèle des électrons libres, la déviation à la relaxation isotrope
[Englman, 1956] et la dépendance angulaire du paramètre p du modèle du Fuchs et Mott avec des surfaces
rugueuses [Parrott, 1965 ; Greene, 1966]. Pour la résolution, les hypothèses suivantes ont été faites :
- le paquet d’ondes (représentant les électrons) est supposé suffisamment étendu pour faire l’approximation monochromatique, mais tout de même assez petit pour rester dans l’approximation du champ lointain (i.e. les ondes sont considérées planes et leur amplitude décroît de façon inversement proportionnelle à la distance à la source diffusante). Cette approximation va permettre de calculer la distribution de la densité de flux ;
- chaque élément de surface diffuse de façon isotrope ;
- un pré-facteur est adossé au terme diffus pour ne pas perdre la dépendance angulaire de p par normalisation.
Avec ces hypothèses, il est possible de remonter à la résistivité électrique en considérant plusieurs cas : - il n’y a pas de cohérence entre les ondes : le paramètre p du modèle F-S est retrouvé ;
- il y a une cohérence spatiale parfaite : il n’y a plus d’effet de taille, l’onde est réfléchie élastiquement ; - il y a une cohérence spatiale finie : dans ce cas, l’onde diffusée est anisotrope, ce d’autant plus que
la cohérence est grande.
Cette approche entraîne un effet notable sur la résistivité électrique. Dans le modèle F-S, la résistivité électrique ne faisait qu’augmenter au fur et à mesure que l’épaisseur du film mince diminuait, alors que dans le modèle de Soffer, le passage d’un paramètre p isotrope à un paramètre p(θ) entraîne une limite finie de la résistivité électrique lorsque l’épaisseur du film mince tend vers 0.
d) Notion de film équivalent - Formalisme de Cottey
Notons la possibilité de remplacer le film mince d’épaisseur hf à l’intérieur duquel les électrons sont
diffusés par les surfaces par un film équivalent de couches superposées, chacune d’épaisseur hf, avec un
coefficient de passage p entre chaque couche [Cottey, 1967]. Cette géométrie équivalente est représentée en figure 2.1.1.
a) b)
Figure 2.1.1 : Géométrie du modèle de Cottey : a) Géométrie du film réel ; b) Géométrie équivalente de Cottey [Besnard, 2010].