Dans cette section, nous allons discuter les dépendances en température de X3,3(ω, T )
10 -3 10 -2 10 -1 10 0 10 1 10 2 10 3 10 4 0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 0.12 0.14 0.16 0.18 0.20 0.22 0.24 Module de X 3,1;trivial Phase de X 3,1;trivial f / f M o d u l e -90 0 90 180 270 P h a se ( d e g . )
Figure3.24 – Modélisation possible des effets triviaux pour χ3,1(ω, T ). D’après Déjardin et Kalmykov [145], il est possible de modéliser la contribution triviale. La ligne noire représente le module de X3,1;trivial(ω) porté sur l’axe de gauche et la ligne en pointillée bleue symbolise la phase de X3,1;trivial(ω) portée sur l’axe de droite. |X3,1;trivial(ω)| a les mêmes caractéristiques que |X3,3;trivial(ω)| : |X3,1;trivial(ω)| est maximum en ω = 0, il n’est pas piqué en fréquence et son amplitude ne dépend pas de la température. De plus, |X3,1;trivial(ω = 0)| = |X3,3;trivial(ω = 0)| = 0.2 et P hase(X3,1;trivial(ω = 0)) = P hase(X3,3;trivial(ω = 0)) = 180°.
Comparaison Sur la figure 3.25 sont représentées les dépendances en température des valeurs maximales de X3,3(ω, T ) et de X3,1(ω, T ). maxω(|X3,1(ω, T )|) augmente plus
vite que maxω(|X3,3(ω, T )|). Or, l’importance relative de la contribution triviale est
plus faible autour du maximum de X3,1(ω, T ) qu’autour du maximum de X3,3(ω, T ). En
effet, au maximum de X3,3(ω, T ) |X|X3,3;trivial3,3(ω,T )|| ∼ 4 tandis qu’au maximum de X3,1(ω, T ) |X3,1(ω,T )|
|X3,1;trivial| ∼ 40. Par contre, en f/fα = 2.5,
|X3,3(ω,T )|
|X3,3;trivial| ∼ 40 et comme nous pouvons le
voir sur la figure 3.25, |X3,3(f /fα = 2.5)| a une dépendance en température très proche
de celle de maxω(|X3,1(ω, T )|). Or, comme nous l’avons vu à la section 3.4.3.3, le fait
que |X3,3(f /fα = 2.5)| augmente plus vite que maxω(|X3,3(ω, T )|) n’est pas lié à la
dépendance en température de l’exposant b mais à la présence de la contribution triviale |X3,3;trivial| dont l’importance relative diminue au fur et à mesure que l’on s’éloigne du
maximum de |X3,3(ω, T )|. Dans la suite, nous allons donc essayer de nous affranchir de
la contribution triviale au maximum de X3,3(ω, T ).
Soustraction de la contribution triviale Les résultats obtenus dans la section 3.4.3 étayent l’hypothèse selon laquelle les contributions singulière et triviale se somment dans la limite où l’une des deux domine l’autre. Nous avons donc soustrait la contribution tri-
viale, calculée à partir des travaux de Déjardin et Kalmykov, aux mesures de X3,3(ω, T )
réalisées aux six températures représentées sur la figure 3.9. Le résultat de la soustraction, supposé égal à la contribution singulière X3,3;singulier(ω, T ), présente toujours les mêmes caractéristiques quelque soit la température considérée. Sur la figure 3.26 sont représen-
tées les mesures de X3,3(ω, T ) acquises à T = 204.7K ainsi que la contribution singulière
extraite. Sur cette même figure, la contribution triviale est aussi tracée à titre compara-
190 195 200 205 210 215 220 225 230 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 max (X 3,3 ( ,T)) max (X 3,1 ( ,T)) X 3,3 (T) en f / f=2.5 m a x ( su sce p t i b i l i t é ) / ( m a x ( su sce p t i b i l i t é ) à T = 2 0 4 . 7 K ) e t X 3 , 3 ( f / f = 2 . 5 , T ) / X 3 , 3 ( f / f = 2 . 5 , T = 2 0 4 . 7 K ) Température (K)
Figure 3.25 – Comparaison entre χ3,3(ω, T ) et χ3,1(ω, T ) : étude de leurs dépen- dances en température. Les triangles verts représentent la dépendance en température de maxω|X3,3(ω, T )|, les losanges violets celle de |X3,3(ω, T )| en f/fα = 2.5 et les ronds rouges celle de maxω|X3,1(ω, T )|. La ligne bleue symbolise le nombre moyen de molécules dynamique- ment corrélées estimé à partir de T. ˆχT [115]. Les données ont été normalisées à 1 à T = 204.7K. |X3,3(f /fα = 2.5)| a une dépendance en température très proche de celle de maxω(|X3,1(ω, T )|). Celà est dû au fait qu’en f /fα = 2.5 les importances relatives des contributions triviales dans les signaux non linéaires mesurés au premier et au troisième harmonique de la polarisation sont du même ordre de grandeur et extrèmement faibles.
pour f /fα > 1, les modules et les phases de X3,3(ω) et de X3,3;singulier(ω) sont identiques.
Celà confirme le fait qu’en f /fα = 2.5 la contribution triviale est négligeable. Une étude
similaire a été menée sur χ3,1(ω, T ). A partir de f /fα > 1.6, les modules et les phases de X3,1(ω, T ) et de X3,1;singulier(ω, T ) sont identiques. La contribution triviale est donc
bien négligeable au maximum de X3,1(ω, T ). Celà explique pourquoi maxω(|X3,1(ω, T )|)
et |X3,3(f /fα = 2.5, T )| croissent de manière similaire (confère figure 3.25).
Soulignons que maxω(|X3,1(ω, T )|) et |X3,3(f /fα = 2.5, T )| croissent plus vite que
T. ˆχT. Nous en déduisons que le nombre moyen de molécules dynamiquement corrélées
Ncorr augmente plus vite que T. ˆχT. Notons toutefois que cette augmentation de Ncorr
est beaucoup plus lente que celle calculée par Reinsberg et al à partir d’expériences de Résonance Magnétique Nucléaire multidimensionnelle [37, 38]. En effet, d’après ces expériences le nombre moyen de molécules dynamiquement corrélées est mutiplié par
deux entre 199K et 207K mais ils n’ont calculé Ncorr qu’à trois températures et leurs
barres d’erreurs sont nettement plus grandes que les nôtres. De plus, dans ces expériences
le lien entre l’observable mesurée et Ncorr est très complexe.
Remarquons que la dépendance en fréquence de la contribution singulière extraite ne présente pas les mêmes caractéristiques que celle prédite par Tarzia et al [138] (confère figure 3.7). En particulier, les dépendances en fréquence des phases diffèrent fortement,
même pour f /fα > 1 i.e. dans la gamme de fréquence où la contribution triviale est
négligeable. Celà est dû au fait que les prédictions théoriques ont été faites dans le cadre de la théorie de couplage de modes alors que nos mesures ont été réalisées à T < TM CT. Il serait intéressant de confronter nos résultats expérimentaux à des prédictions théoriques sur χ3 tirées d’un modèle valable à T < TM CT. A ce jour, de telles prédictions n’existent pas.
Nous avons essayé de nous affranchir de la contribution triviale au maximum de X3,3(ω, T ). Pour ce faire, nous avons soustrait la contribution triviale calculée à partir de
l’équation 3.51 à nos mesures de la valeur maximale de X3,3(ω, T ). Les résultats obtenus
sont représentés sur la figure 3.27. La croissance de maxω(X3,3;singulier(ω, T )) est plus ra- pide que celle de maxω(X3,3(ω, T )) mais n’est pas identique à celle de maxω(X3,1(ω, T )). Cette différence suggère que nous sous-estimons la contribution triviale autour du maxi-
mum de X3,3(ω, T ). Celà n’est pas étonnant car les travaux de Déjardin et Kalmykov [145]
modélisent de manière très simplifié les effets triviaux. De plus, les contributions triviale
et singulière pourraient se sommer en faisant intervenir un poids dépendant de f /fα
ou se combiner d’une manière plus complexe. Notons que toutes les quantités représen- tées sur la figure 3.27 croissent de manière similaire à T. ˆχT. Celà est en accord avec les prédictions théoriques de Bouchaud, Biroli et Tarzia.
Conclusion Nos travaux montrent que la présence de la contribution triviale indé- pendante de la température occulte une partie de la dépendance en température de Ncorr;3,3H(ωτα(T )) mesurée au maximum de X3,3(ω, T ). En l’absence d’une modélisa- tion plus complète de la contribution triviale et de prédictions théoriques sur la façon dont les contributions triviale et singulière se combinent, il n’est pas possible de mon- trer que maxω(X3,3;singulier(ω, T )) croît exactement comme maxω(X3,1;singulier(ω, T )) = maxω(X3,1(ω, T )).
10 -2 10 -1 10 0 10 1 0.01 0.1 1 f / f X 3,3 ( ) T=204.7K X 3,3;trivial ( ) d'après D. & K. X 3,3;singulier ( ) T=204.7K P h a s e M o d u l e f / f 10 -2 10 -1 10 0 10 1 -100 -50 0 50 100 150 200 250 300
Figure 3.26 – Tentative d’extraction de la contribution singulière. Sous l’hypothèse que les contributions singulière et triviale se somment, ce qui est raisonnable dans la limite où l’une des deux domine l’autre, nous avons soustrait la contribution triviale calculée à partir de l’équation 3.51 à nos mesures de X3,3(ω, T ) acquises à T = 204.7K. La ligne noire représente la contribution triviale. Les carrées rouges symbolisent nos données. La ligne verte représente la contribution singulière extraite. Les symboles sont communs aux deux graphes. Pour f /fα > 1, les modules et les phases de X3,3(ω) et de X3,3;singulier(ω) sont identiques. La contribution triviale n’est pas donc pas négligeable au maximum de X3,3(ω, T ) mais peut être considérée comme telle en f /fα = 2.5.
190 195 200 205 210 215 220 225 230 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 1.4 1.6 max (X 3,3 ( ,T)) max (X 3,1 ( ,T)) max (X 3,3;singulier ( ,T)) M a x ( s u s c e p t i b i l i t é ) / ( M a x ( s u s c e p t i b i l i t é ) à T = 2 0 4 . 7 K ) Température (K)
Figure 3.27 – Comparaison entre χ3,3(ω, T ) et χ3,1(ω, T ) : étude de la dépendance en température de leurs contributions singulières. Sous l’hypothèse que les contri- butions singulière et triviale se somment, nous avons calculé la dépendance en température de maxω(X3,3;singulier(ω, T )). Elle est représentée par des triangles inversés bleus. Les tri- angles verts symbolisent les valeurs maximales de X3,3(ω, T ) et les ronds rouges celles de X3,1(ω, T ) = X3,1;singulier(ω, T ). Les données ont été normalisées à 1 à T = 204.7K. La crois- sance de maxω(X3,3;singulier(ω, T )) est plus rapide que celle de maxω(X3,3(ω, T )) mais n’est pas identique à celle de maxω(X3,1(ω, T )). Toutefois, nos travaux montrent que la présence de la contribution triviale indépendante de la température occulte une partie de la dépendance en température de Ncorr;3,3H(ωτα(T )) mesurée au maximum de X3,3(ω, T ).
Notons que nous avons aussi essayé de reconstruire le signal non linéaire mesuré au troisième harmonique de la polarisation à partir de la contribution triviale calculée par Déjardin et Kalmykov et de la contribution singulière prédite par Tarzia et al. Nous n’y sommes pas parvenu, et ce même en forçant la contribution singulière à atteindre son
maximum en f /fα = 0.21 et en supposant que ces deux contributions s’additionnent
ou se multiplient avec un poids dépendant de f /fα. Celà vient du fait que le calcul de
Tarzia et al n’est pas exact dans la gamme de température où nos mesures ont été faites. Nous réfléchissons donc à une autre méthode de calcul de la contribution singulière. Ce calcul pourrait s’inspirer du modèle dit à double puits de Wagner et Kliem [154]. Dans ce modèle phénoménologique, chaque hétérogénéité dynamique est représentée par un double puits de potentiel. Les calculs n’étant pas terminés, ils ne seront pas présentés dans ce manuscrit.