Effet direct sur les domaines en labyrinthe

Nous mentionnerons d’abord le fait que dans le cadre de ma thèse, de manière à étudier la reproductibilité des effets, l’étude sous champ électrique a été réalisée pour de nombreuses électrodes différentes, connectées à des positions différentes le long de la zone des domaines en labyrinthe. Nous montrerons donc d’abord schématiquement la position des différentes électrodes (cf fig. 5.15) dont les résultats seront présentés dans les paragraphes suivants et préciserons à chaque fois quelle électrode est concernée pour le résultat présenté.

Comme déjà mentionné au cours de ce chapitre, la proximité de la valeur de Tcde cette zone

avec la température ambiante a pour effet d’amplifier les effets dûs à l’application d’un champ électrique. Nous avons représenté en figure5.16un bilan des différents paramètres magnétiques, mesurés sur l’électrode i, qui ont été modifiés dans cette zone ultra-fine lors de l’application d’une gamme de tension comprise entre −20 et 20V . Notons que dans le cadre de ces mesures, la zone connectée se trouvait dans la zone très fluctuante avec perte de contraste Kerr à 0V (cf électrode i en fig.5.15), à environ 600µm du front des domaines en labyrinthe (donc à la limite entre les zones α et β décrites en figure5.5). Nous retrouvons la zone spontanément désaimantée pour des tensions appliquées entre 6 et 15V . Cette gamme de tension sera celle étudiée précisément dans le but d’extraire l’énergie de parois magnétiques σω pour cette électrode.

En première observation, nous remarquons que la variation de ces paramètres en fonction de la tension appliquée, est comparable à la variation de ces paramètres en fonction de la position sur l’échantillon comme représenté en figure5.5, zone β. Il y a donc une similarité entre le fait d’appliquer un champ électrique à la surface de notre métal de transition Co et le fait d’oxyder progressivement celui-ci, cette analogie sera décrite par la suite. Nous décrirons plus précisément la variation des différents paramètres dans les paragraphes suivants, et reviendrons sur ce point.

500µm

i

ii

iii Front de la zone spontanémentdésaimantée

tCo 500 1000 1500 0 -500 -1000 Position par rapport au front des domaines (µm)

FIGURE 5.15: Représentation schématique de la position des différentes électrodes présentées dans cette section par rapport au front de la zone spontanément désaimantée. L’électrode i a été celle la plus étudiée et dont le bilan est présenté en figure 5.16. Elle est aussi celle mise en évidence par un rectangle carré sur la photo du montage (fig.5.14b, elle a été connectée après la prise d’image Kerr). Le sens de variation de l’épaisseur de Co est précisé.

5.3.2.1 Mise en évidence directe par imagerie Kerr

Décalage des propriétés magnétiques : L’effet de l’application d’un champ électrique sur cette zone de désaimantation a été remarquable aussitôt. En effet, nous avons pu observer par les tech- niques d’imagerie en Kerr polaire, un décalage de la zone des domaines en labyrinthes vers les zones de plus forte oxydation lors de l’application d’un champ électrique positif et inver- sement (cf fig. 5.17). Ce décalage en position avait déjà été observé au cours des études pré- cédentes réalisées sur le même type de système à l’institut, et un décalage d’environ 30µm/V avait été reporté pour une tension de 1V appliquée sur 44nm de ce même diélectrique (soit ≈ 0 , 023V /nm(HfO₂+ Al2O3)) [56]. Cependant, cette observation avait été faite dans une zone

de plus faible oxydation.

Dans notre cas, nous avons déduit une équivalence de décalage du front de la zone des do- maines en labyrinthe d’environ 24µm/V pour 1V appliqué sur les 59nm de notre diélectrique (soit ≈ 0 , 017V /nm(HfO₂+ Al2O3)) (cf fig.5.17). Donc, en se basant uniquement sur la quan-

tification de ce décalage, nous pouvons déduire des effets de champ électrique légèrement plus soutenus dans cette zone de l’échantillon par rapport à la zone de plus faible oxydation étudiée précédemment. Ceci a été observé avec et sans champ magnétique appliqué (cf fig.5.17 a et b). Cette observation a été réalisée sur une électrode proche du front de la zone de désaimantation : l’électrode iii, dont la position est représentée en figure5.15.

Ce premier travail d’observation nous permet de confirmer qu’il y a un décalage important des propriétés magnétiques avec l’application du champ électrique sur la structure. De plus, l’effet observé dans cette zone est très symétrique et reproductible pour des valeurs raisonnables de tension appliquée (cf fig.5.17c). En effet, la position du front des domaines à 0V est retrouvée après l’application de tensions entre 0 et 10V . Au-delà, nous commençons à être témoins d’un effet de charges piégées influençant la structure à champ électrique nul, ce qui induit un décalage durable, irréversible, de la position du front à 0V .

Effet de champ électrique sur le mécanisme de renversement Une autre mise en évidence directe des effets de champ électrique sur notre structure l’a été en étant attentifs au mécanisme

-20-18-16-14-12-10 -8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 22 24

Période des domaines (µm) Ms (A/m)

µ0Hc (mT) µ0Ha (T)

Energie des parois de domaines (J /m²) µ0Hs OOP (mT) 0,0 2,0x105 4,0x105 6,0x105 8,0x105 1,0x106 1,2x106 1,4x106 ,00 0,05 0,10 0,15 0,20 0,25 0,30 0,35 0,0 0,1 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,0000 0,0005 0,0010 0,0015 0,0020 0,0025 0,0030 0,0035 0,0040 0,2 0,3 0,4 0,5 0,6 0,7 0,8 0,9 1,0 Zone étudiée 0 0 0 0 0 0 0 0

Tension (V)

Gamme de tension étudiée e- sur Co

FIGURE5.16: Évolution des paramètres magnétiques Ms(extrait de la combinaison des mesures

VSM − SQUID et Kerr polaire) ; µ0Ha (extrait des mesures en Kerr polaire avec champ pla-

naire) et µ0Hc, µ0Hs OOP (extrait des mesures en Kerr polaire avec champ perpendiculaire) et de

la période des domaines (extrait de l’imagerie en Kerr polaire) en fonction de la tension appliquée (en V ) sur l’électrode supérieure d’ITO . La gamme de tension étudiée plus finement (zone de désaimantation) est précisée, ainsi que la zone pour laquelle le champ de saturation est minimal (cercle noir). Ce bilan a été réalisé sur l’électrode i. Les erreurs dues aux mesures, indiquées par les bandes colorées, ont été calculées par la loi générale de propagation d’erreurs qui est détaillée en annexe J.

de renversement de l’aimantation. Comme cela l’avait été annoncé au chapitre 4, ce processus est différent selon la zone étudiée le long de la structure (cf fig. 4.2 b)). Nous avons réalisé des prises d’images lors de l’enregistrement des cycles Kerr ∝ Mz(HOOP) et avons pu comparer les

différents mécanismes. Nous avons représenté en figure5.18a) et b) les mécanismes dominants pour un champ électrique de ±9V sur l’électrode sondée. Celle-ci se situait très proche du front de la zone désaimantée (position quasiment semblable à celle de l’électrode présentée à la section précédente) : électrode ii en figure5.15.

Nous remarquons que l’application d’un champ électrique positif favorise le mécanisme de propagation, après nucléation de domaines sur les bords de l’électrode. Ceci est comparable à la zone d’oxydation optimale avec une forte PMA décrite au chapitre précédent (zone B, image ii. en figure 4.2 b)). A l’inverse, un champ négatif vient favoriser le mécanisme de renversement dominé par la nucléation des volumes d’activation, et qui correspondrait à la zone C décrite au chapitre précédent. Ceci vient confirmer les observations précédentes réalisées à champ magné- tique nul. Un décalage des propriétés magnétiques est bien obtenu sous l’application d’un champ électrique et est très semblable au décalage observé le long de l’échantillon au chapitre 4.

FIGURE 5.17: Mise en évidence directe des effets de champ électrique avec décalage de la zone de désaimantation spontanée lors de l’application d’une tension sur l’électrode d’ITO . Décalage observé sans champ magnétique appliqué (a), ainsi qu’avec un faible champ, ici 150µT (b). Le sens du gradient d’oxydation est précisé, et cette électrode est l’électrodeiii dont la position est donnée en figure5.15. Les cadres de couleurs représentés au bas de la figure b) sont les repères de l’étude qui sera présentée en section 5.3.3.1.

c) Signal Kerr polaire normalisé en fonction du temps, lors d’une mesure en champ électrique alterné (−5/ + 5V ) répétée 5 fois toutes les 5s.

5.3.2.2 Cycles en Kerr polaire avec champ magnétique perpendiculaire : déduction de la variation du champ coercitif, de Hs(OOP ) et de l’aimantation

Variations des paramètres : La variation du champ coercitif avec l’application d’un champ électrique a été démontrée pour de nombreux systèmes au cours des dernières années (cf chapitre 2). Nous avons réalisé des mesures systématiques de µ0Hc(V ) pour chacun des échantillons

connectés correspondant à plusieurs positions le long de la zone désaimantée (électrodes i, ii, iii représentées en figure 5.15 et bien d’autres qui ne sont pas présentées ici). Nous montrons en figure5.19les différents cycles Kerr enregistrés pour une position fixe et pour une gamme de tensions appliquée entre −21 et 21V . Ces tensions étaient appliquées symétriquement et par ordre croissant d’amplitude (soit 0V , puis −2V , puis +2V , puis −4V ...). Nous faisons aussi apparaître en figure5.19l’électrode connectée, ainsi que la fenêtre de sélection, longue d’environ 100µm, où a été prise la mesure, cette électrode correspond à l’électrode connectée ii représentée en figure5.15, qui se trouve au centre de la zone de désaimantation (présence des domaines à 0V , cf fig.5.19a).

L’exploitation de ces cycles pour chacune des électrodes mesurées a été systématique et nous a permis de déduire une allure pour la variation de µ0Hcpour toute la gamme de tensions concer-

nées. Nous avons aussi extrait le champ de saturation perpendiculaire de la même manière que cela avait été fait en position dans la première partie de ce chapitre (cf fig.5.5). Et nous avons extrait pour chacun des cycles le saut du signal Kerr, qui est proportionnel à Ms· t. Cette mesure

a été réalisée à une position fixe, la valeur de tCo est donc commune. La variation du signal Kerr

peut donc être estimée comme directement liée à la variation de Ms.

Les cycles équivalents et correspondants à l’électrode i en figure 5.15décrite par la suite, et dont les variations sont résumées en figure5.16, ont été reportés en annexe I. Pour cette électrode i, nous observons une chute de la valeur du champ coercitif. Lorsque le champ électrique positif appliqué diminue : le champ coercitif atteint 0 quand la tension appliquée est d’environ 9V (cf

FIGURE 5.18: Renversement de l’aimantation sondée par imagerie en Kerr polaire lors de l’en- registrement de cycles Kerr ∝ Mz(HOOP), sur une électrode ii proche du front de la zone de

désaimantation :

a) pour +9V , le renversement se fait par propagation, b) pour −9V , le renversement se fait par nucléation.

FIGURE 5.19: a) Électrode et position sur laquelle la mesure a été réalisée (100 × 150µm). b) Cycles Kerr ∝ Mz(HOOP) non normalisés, en Kerr polaire, pour un gradient total de tension

de 42V . Pour chacun des cycles, le signal Kerr est décalé en ordonnée afin de faciliter la lecture. c) Mêmes cycles représentés en cascade.

fig.5.16). Le champ de saturation perpendiculaire (µ0Hs OOP) possède une valeur minimale dans

cette zone (pour des tensions allant de 20 vers 9V ), puis réaugmente nettement lorsque le champ électrique appliqué continue de diminuer (cf fig.5.16). Enfin, la chute du signal Kerr (∝ Ms) est

plutôt linéaire dans la gamme de tension étudiée pour cette électrode i (zone désaimantée entre 6 et 12V ), et chute plus fortement pour des valeurs négatives de tension appliquée.

Similarités avec le processus d’oxydation : Le traitement des cycles en Kerr polaire a permis de mettre en évidence les similarités observées entre la variation des paramètres avec l’applica- tion d’un champ électrique, pour une position fixe, et avec un décalage en position sur l’échan- tillon. Cette équivalence a déjà été observée lors des études précédentes [56]. L’existence d’une gamme de tension/position pour laquelle le champ de saturation perpendiculaire est minimal (200 − 250µT ) se remarque dans les deux cas (cf zone mise en évidence en fig 5.5 et 5.16). La décroissance progressive de la coercivité est aussi commune aux deux cas, ainsi que la chute linéaire du signal d’aimantation (≡ signal Kerr polaire).

Une équivalence peut être déduite : l’application d’une variation de tensions de 30V est équi- valente à un déplacement de 500µm le long de cette zone de désaimantation, ce qui peut per-

mettre de balayer la zone complète (d’environ 400µm de long pour rappel). Une analogie peut être décrite dans le but de comprendre ces fortes similitudes entre le fait d’accumuler les charges à l’interface ou le fait d’oxyder progressivement le cobalt.

Le processus d’oxydation du cobalt, lorsque l’oxydation totale de l’aluminium a été atteinte, peut être décrit par l’équation d’oxydo-réduction : 2Co(s) + O2 = 2O2−+ 2Co2+. Cela conduit à

la formation des liaisons Co−O. Les potentiels standard des différents couples oxydant/réducteur sont représentés en figure 5.20. Il existe une analogie avec l’application d’une tension sur la structure et un procédé d’oxydoréduction. En effet, l’application d’un champ électrique positif entre l’électrode d’ITO et le film de Co vient accumuler des charges négatives à la surface du film de cobalt. Nous pourrions donc imaginer que cela viendrait forcer la réaction d’oxydo-réduction en enclenchant la demi-réaction 2Co2++ 4e−= 2Co(s), déstabilisant ainsi les liaisons Co − O. Ce serait équivalent à une épaisseur effective de cobalt, teff Co, renforcée. Ce qui induirait un

renforcement des propriétés magnétiques, comme l’aimantation, la Tcou encore la coercivité.

A l’inverse, la charge partielle positive portée par un atome de Co au sein d’une liaison Co−O est plus importante que celle portée par l’atome de Co dans une liaison Co − Al. Une accumu- lation de charges positives à l’interface du film de Co4 _{augmenterait donc la charge partielle de}

ces atomes de surface et aurait donc un effet similaire à la création d’une liaison Co − O, donc à une oxydation renforcée, et donc à une épaisseur effective de Co plus faible. Ceci induirait un affaiblissement des propriétés magnétiques

FIGURE 5.20: Potentiels standard des différentes couples entrant dans le processus d’oxydation

de notre interface. Mise en évidence de la réaction d’oxydation du Co, lorsque l’aluminium est entièrement oxydé (sinon l’oxydation d’Al est favorisée).

Pour rappel, ceci n’est qu’une analogie pouvant aider à la compréhension des fortes similari- tés obtenues en position et en champ électrique sur notre échantillon.

4. Donc l’application d’une tension négative entre l’électrode d’ITO et le film de Co, cf convention de sens d’application en section 5.3.1

5.3.2.3 Variation de l’anisotropie effective

Les mesures de cycles Kerr ∝ Mz(HIP) réalisées en Kerr polaire et décrites au chapitre

précédent ainsi qu’au chapitre 3 ont été utilisées pour déduire les variations du champ d’aniso- tropie µ0Hasous l’application d’un champ électrique pour l’électrode i (cf fig.5.15). Les cycles

Kerr ∝ Mz(HOOP) décrits dans le paragraphe précédent nous donnant accès à la variation de

Ms, nous pourrons donc déduire de ces mesures une variation pour l’anisotropie effective Keff.

Les mesures réalisées sur l’électrode i qui a servi à établir le bilan en figure5.16sont présentées en figure5.21. Les cycles Kerr ∝ Mz(HIP) y sont représentés ainsi que les ajustements déduits

du modèle de renversement de type domaine unique (SW ). Nous avons aussi fait apparaître les images en Kerr polaire correspondantes et nous remarquons bien la présence des domaines en labyrinthe pour des tensions appliquées entre 6 et 14V . Les cycles Mz(HOOP) pour ces tensions

là sont aussi représentés ici. Rappelons que le scan complet en champ électrique (avec champ magnétique perpendiculaire appliqué) pour cette électrode i est présenté en annexe I.

µ0Havarie linéairement de 10% (entre 0 , 64 et 0 , 69T ) pour une gamme de tension entre 6 et

12V (gamme correspondant à notre étude poussée pour cette électrode i cf paragraphes suivants). La variation de Ms est, elle aussi, très linéaire pour cette gamme de tension (6 − 12V ) (cf

fig. 5.16) comme mentionné précédemment en section 5.3.2.2. Cette diminution est faible et a été estimée à ≈ 3, 5%. Elle est tout de même à considérer car cette chute du signal de Ms est

plus forte que ce qui pourrait être attendu. En effet, nous pouvons calculer qu’une tension de 6V appliquée sur notre diélectrique induit une charge en surface de 0 , 012 e−/atome de surface. Cela se traduit par un moment magnétique induit de 0 , 012 µB. Cela correspond à une variation

attendue pour Msde ≈ 0 , 9 % en considérant deux plans atomiques de Co présentant un moment

de 1 , 6 µB par atome. Notre variation de moment magnétique est donc plus forte que ce qui est

attendu en considérant un effet d’accumulation de charges pur.

Cependant, une chute plus importante du signal a été remarquée pour des valeurs de tensions inférieures à 6V et négatives. Pour ces valeurs-ci, nous n’étions plus en mesure d’observer les domaines en labyrinthe (cf fig.5.16).

La valeur de Ms a été estimée à 0 , 97MA/m pour une tension de 14V , qui correspond

au front de la zone spontanément désaimantée. Cette valeur avait été déduite des mesures en VSM − SQUID décrites au chapitre précédent. Puis une correspondance des valeurs a été réali- sée en combinant cette valeur extraite de la technique VSM − SQUID avec les mesures du saut du signal Kerr, qui permettent de mesurer la valeur de Ms très localement (ici un point tous les

20µm a été pris).

Grâce à ces mesures de µ0Ha(V ), que l’on peut réécrire 2Keff(V )/Ms(V ), ou encore 2(Ks(V )/

t − 1/2 µ0Ms(V )2)/Ms(V ), et connaissant la variation Ms(V ), nous avons été en mesure de dé-

duire une forte variation de l’énergie d’anisotropie magnétique. Toujours pour cette zone d’étude (6 − 12V ), une variation assez linéaire égale à βP M A= ∆Ks/∆E = 273f J/(V.m) a été déduite.

Cet ordre de variation est important par rapport à ce qui est généralement déduit pour des effets d’accumulation de charges (10 − 100f J/(V.m)) [39,41,122]. Ceci est dû à la faible Tcde notre

système, mais aussi à une forte valeur de constante diélectrique r, qui favorise l’effet d’accu-

mulation de charges [40]. Récemment des valeurs similaires ont été reportées dans les travaux de Nozaki et al. [69] pour un système de Cr/F e(t < 0 , 6nm)/M gO. Cet effet s’intensifie (est doublé) pour des tensions négatives appliquées sur notre électrode i, lorsque le contraste Kerr est fortement diminué. Nous sommes alors très proches de la transition entre l’état ferromagnétique désaimanté de notre structure et un état très fluctuant paramagnétique.

FIGURE5.21: a) Images en Kerr polaire de la zone de désaimantation présentant des domaines en

labyrinthe pour différentes tensions appliquées (V ) sur l’électrode i, dont la position est donnée en figure5.15. La fenêtre de sélection où ont été réalisées les mesures est précisée en vert. Ces images sont enregistrées à champ magnétique nul.

b) Cycles Kerr ∝ Mz(HIP) réalisés en Kerr polaire, et fits par le modèle de renversement

de type Stoner-Wohlfarth (SW ) associés. Le travail d’ajustement a été réalisé pour la partie à champ négatif, pour laquelle la dérive du champ magnétique appliqué était moins importante. Le cycle enregistré à14V n’était pas exploitable du fait d’une trop forte dispersion dans le champ magnétique lors de la mesure.

de mouvement atomique lors de l’application du champ électrique : phénomène de migrations ioniques (cf chapitre 2). Cependant les échelles de temps utilisées sont faibles comparées à celles du travail de Bauer et al. [67] qui avait mis en évidence des migrations d’ions oxygène et ne sont donc pas de l’ordre estimé pour atteindre un processus de migration d’oxygène au sein du diélectrique. De plus la très bonne réversibilité de notre effet en champ électrique peut être un argument contre la possibilité de mouvement d’ions. Ces effets forts sont donc principalement le résultat d’une très faible valeur de la température du Curie de cette zone ultra-fine.

5.3.2.4 Variation de σω

La période des domaines 2L chute de 43% entre la structure à 12V et celle obtenue à 6V (équivalent à une chute de 0 , 68 µm pour la taille des domaines L). Pour comprendre comment le champ électrique influence la période de ces domaines et l’énergie de leur parois σω, nous

avons déduit σω(V ) grâce aux différentes valeurs mesurées pour L(V ), Ms(V ) et µ0Ha(V ), et

en utilisant la relation (5.2). La chute de cette énergie est aussi représentée en figure 5.16 et a été estimée à 13% entre 12 et 6V . Si l’on se réfère aux résultats de la section précédente, cette variation serait équivalente à un décalage de 130 − 170µm le long de la zone ultrafine (cf fig.

5.11). De plus, nous déduisons σω = 1 , 3 − 1 , 5mJ /m2 pour la gamme de tensions étudiée, ce

qui est cohérent avec la gamme de valeurs déduites en position pour cette zone de désaimantation (cf paragraphe 5.2.5.2).

Notons tout de même que cette manière de déterminer l’énergie des parois des domaines est très indirecte et engendre une forte erreur due en partie aux mesures intermédiaires de L et de Ms,

mais aussi à l’incertitude sur la valeur initiale de t. L’erreur de σωest aussi représentée en figure 5.16et le détail du calcul d’erreurs est développé en annexe J. Cependant, malgré cette forte barre d’erreur, la variation de σω est clairement observée car la structure en domaines évolue.

Ces différentes valeurs d’énergie déduites en fonction de la tension appliquée au sein du système vont nous permettre de faire un premier travail de supposition quant à la variation du facteur DMI d’interface sous champ électrique. Ces déductions seront données grâce à la relation

Dans le document Propriétés magnétiques du système Pt/Co/AlOx et ses variations sous champ électrique (Page 152-164)