La méthode flash laser en face arrière

La technique de flash laser en face arrière permet d’estimer la diffusivité thermique d’un matériau d’épaisseur connue sans qu’aucun contact ne soit nécessaire entre le détecteur et l’échantillon [Hay, 2004], [Degiovanni, 1986]. Elle consiste à soumettre la face avant d’un échantillon plan et d’épaisseur homogène à un flux de chaleur impulsionnel (unidirectionnel de courte durée et de forte intensité) de plusieurs Joules à l’aide d’un laser ou d’une lampe, puis à mesurer l’évolution temporelle de l’élévation de température en face arrière au moyen de

détecteurs adéquats. Une condition importante à respecter est une absorption uniforme de l’énergie du laser à partir de la surface de l’échantillon. La courbe exprimant le pulse de température en fonction du temps permet de déterminer la diffusivité thermique au moyen de différentes méthodes. La plus couramment employée est la méthode de Parker ; elle ne s’applique que dans le cas où la durée du flash est très petite et où les pertes thermiques sur les différentes faces de l’échantillon sont négligeables [Parker, 1961]. A partir du point du thermogramme d’abscisse t1/2 (correspondant à la durée nécessaire pour que la chaleur traverse l’épaisseur de l’échantillon de

façon à ce que la température de la face arrière de l’échantillon soit égale à la demi-amplitude de la température maximale atteinte après le déclenchement du flash (voir figure 2.13)) et de l’épaisseur e de l’échantillon à caractériser, il est alors possible d’estimer la diffusivité thermique α en conditions adiabatiques d’après la relation suivante (Eq. 2-15):

α (mm²/sec) ≈ 1,38 x e²

𝜋2 _{x t}

1/2

La méthode de flash laser a été mise en œuvre afin de déterminer la diffusivité thermique α des tapis de NTCs alignés et des nanocomposites poli-miroir « NTCs alignés/époxy » (celle des systèmes époxy n’a pas pu être obtenue avec une fiabilité suffisante du fait de son caractère isolant). Connaissant la masse volumique ρ des échantillons ainsi que leur capacité thermique massique Cp à une température donnée, il est alors possible d’estimer la conductivité thermique λ à une température donnée T0 d’après la formule λ (T0) = α (T0) x Cp (T0) x ρ

(T0).

Figure 2.13: schéma de principe de la technique flash laser et courbe caractéristique du pulse de tension du signal détecté et de température en fonction du temps mesuré en face arrière d’un échantillon (droits d’auteurs NETZSCH®) ;

Le moyen employé est le microflash laser LFA 457 (constructeur Netzsch) basé à l’Espace Clément Ader (Toulouse), permettant de balayer une large gamme de température (de -125 à 1 100 °C). Il est constitué de deux sources laser : la première (classe 1M, λ = 650 nm) est une diode laser dont le rôle est d’assurer un alignement correct entre la source et le détecteur, et la seconde (classe 4, λ = 1 054 nm) est un laser solide néodyme-verre de phosphate à partir duquel un flash est déclenché : ce pulse de chaleur vient de façon incidente en surface de l’échantillon à caractériser, traverse celui-ci et le signal résultant en face arrière est détecté pour accéder à la diffusivité thermique. Comme les tirs laser ont lieu exclusivement entre -125 et 500 °C, le détecteur employé est un MCT (tellurure de mercure-cadmium HgCdTe), c’est-à-dire une photodiode PN refroidi à température cryogénique (azote liquide) qui absorbe les photons infra-rouge dans la gamme de détection [0,8 – 25 µm] et génère des porteurs de charge, ce qui a pour effet de créer un photocourant dans le matériau lequel peut facilement être relié à une température. Dans le cas des quelques mesures réalisées à des températures inférieures à l’ambiante,

Chapitre 2 : Techniques expérimentales

il est également nécessaire de connecter un réservoir d’azote de façon à ce que l’enceinte entourant l’échantillon puisse être régulée du mieux possible en température.

Des échantillons de géométrie carrée ont été préparés (dimensions 10 x 10 mm) en raison de la facilité d’usinage offerte comparativement à celle qu’imposent des pastilles cylindriques. Les échantillons de tapis de NTCs alignés et les composites sont choisis de telle façon à avoir une épaisseur la plus homogène possible ainsi qu’une surface la plus lisse possible. Une fois l’échantillon installé au sein du porte-échantillon en carbure de silicium, celui- ci doit systématiquement être recouvert de son couvercle de façon à ne laisser qu’une ouverture circulaire centrale de diamètre 5,0 mm. Pour être valable, la mesure doit impliquer une absorption totale de l’énergie générée par la pulse laser au niveau de la surface de l’échantillon. En termes de valeurs absolues, les valeurs d’épaisseur de tous les matériaux préparés pour ces mesures s’étendent de 1,0 à 5,0 mm, lesquelles correspondent à celle requise pour une gamme de diffusivité thermique comprise entre 1 et 1 200 mm²/sec.

Le programme d’analyse consiste en l’application de trois tirs laser à une température donnée (à +/- 0,5 °C). L’échantillon est tout d’abord stabilisé à la température souhaitée, le laser effectue les pulses (espacés de deux minutes le temps de stabiliser en température) et les données sont enregistrées pour chacun d’eux. L’augmentation de température résultante en face arrière de l’échantillon est assez faible (entre 0,5 et 2,0 °C), c’est la raison pour laquelle elle est amplifiée. Suivant l’épaisseur et l’état des échantillons (brut ou recuit), les tapis de NTCs alignés subissent un pulse laser allant de 100 à 800 msec en face arrière, tandis que les nanocomposites 1D « NTCs alignés/époxy » subissent un pulse laser situé dans la gamme {500 – 4 000 msec} en face arrière. Afin d’éviter d’endommager les échantillons, seulement 10 % du signal est transmis dans le cas des tapis de NTCs alignés et 25 % pour les nanocomposites « NTCs alignés/époxy » (tension d’excitation du pulse laser constante de 1 538 V). Le gain d’amplification du signal mesuré en face arrière est variable (de 2 à des valeurs supérieures à 30). La durée caractéristique t1/2 (correspondant à la demi-amplitude ou demi-pulse en température (ou en tension) à partir du

moment t0 auquel le flash laser est envoyé), est déterminée à partir des courbes de la figure 2.13 en faisant correspondre par le biais d’un « fit » chacune des courbes du pulse laser (celle envoyée en face avant de l’échantillon à caractériser et celle détectée en face arrière) au modèle de « Cape-Lehman + correction pulse » [Cape, 1963].

La plupart des mesures sont effectuées à température ambiante sur chacune des faces de chaque échantillon, mais quelques acquisitions en température allant de – 100 à 100 °C ont également été effectuées (trois flash laser espacés d’au moins deux minutes par température avec un balayage tous les 25,0 °C) afin de déterminer l’évolution des propriétés thermiques avec la température. L’imprécision et la répétabilité des mesures sont respectivement estimées à ± 3,0 et ± 2,0 % pour la diffusivité thermique d’après le constructeur.

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Chapitre 2 : Techniques expérimentales

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Chapitre 3 : Synthèse de tapis de NTCs