Exploitabilité des spectres mesurés

Afin de vérifier la validité de la procédure décrite dans la sous-section précédente, cette dernière a été appliquée à des tirs effectués sans cible principale au centre chambre, autre que le tir de référence présenté précédemment. La valeur moyenne de l’absorption pour ces tirs a été logiquement mesurée à 0 sur la plage [1,82 - 1,95 keV], avec un écart type RMS à la moyenne de 0,023 sur l’absorbance. Ces fluctuations sont limitées par le bruit de comptage de photons X et sont toutefois très faibles comparées aux valeurs d’absorption attendues proches de l’unité. Elles permettent ainsi d’envisager l’obtention de spectres de très bonne qualité.

3.4.2.2 Spectres froids

La qualité et la précision des spectres XANES mesurés peut également se vérifier en com- parant en premier lieu les spectres du SiO2 obtenus dans des conditions standard de densité et de

température, à des spectres obtenus lors d’expériences menées sur synchrotron [81]. Cette com- paraison est mise en évidence sur la figure 3.16. Précisons que la comparaison expérimentale est bien faite entre deux mêmes phases solides du quartz, à savoir celle de la silice fondue. Et que le spectre obtenu par synchrotron, mieux résolu spectralement, a été convolué par une gaussienne de largeur 1,8 eV FWHM afin de retrouver notre résolution expérimentale. En réalité, le spectre de l’↵-quartz, également bien connu grâce à ce même type d’expérience, ne diffère que très légè- rement de celui de la silice fondue puisque ces deux matériaux possède la même structure locale tétraédrique, avec quatre atomes d’oxygène entourant chaque atome de silicium. Il ne possède qu’un léger pic d’absorption supplémentaire à 1853 eV, sensible à la structure cristalline de la phase solide et pas résoluble avec notre niveau de bruit.

Figure 3.16: Spectres de la silice fondue dans des conditions standard. La comparaison de nos spectres expérimentaux et de notre spectre calculé avec un spectre mesuré sur synchrotron [81] valide la qualité de nos mesures et de nos calculs : le maximum, la pente du flanc K ainsi que le contraste entre les deux maxima sont bien reproduits.

Mise à part une légère sur-absorption visible vers 1850 eV sur les spectres froids obtenus lors de l’expérience « détente » (flèche bleue) ainsi qu’une structure d’absorption légèrement plus large visible vers 1860 eV sur les spectres froids obtenus lors de l’expérience « re-choc » (flèche cyan), sans doute toutes deux liées à la structure du SiO2 déposé pour la série de cibles correspondante,

nous constatons un bon accord entre nos spectres expérimentaux et le spectre du SiO2 standard

obtenu sur synchrotron. Notons notamment la bonne reproductibilité du spectre XANES froid du SiO2lors de l’utilisation de cibles censées être identiques (détente 1 et 2). Le premier maximum, ou

ligne blanche qui traduit les liens de l’atome de silicium avec les atomes d’oxygène électronégatifs, en particulier ici dans une structure tétraédrique, la pente du flanc K ainsi que le contraste entre les deux maxima sont très bien reproduits. Nous pouvons d’ores et déjà constater l’excellent accord avec nos calculs ab initio sur les 25 premiers eV après le flanc, eux aussi convolués par une gaussienne de 2,5 eV FWHM cohérente avec la mesure de notre résolution spectrale, et qui seront présentés dans le prochain chapitre. Ils ont été réalisés ici en utilisant une structure d’↵-quartz et confirment par la même occasion la validité du modèle d’impureté, qui sera utilisé dans toute la suite de nos calculs.

La comparaison de ces premiers résultats avec le spectre du SiO2 standard valide les ap-

proches tant expérimentales que théoriques utilisées dans ces travaux afin d’étudier l’évolution des spectres XANES du SiO2 avec la densité et la température.

Notons également qu’une légère convolution par une gaussienne de largeur 0,4 eV a été appliquée au spectre d’absorption du SiO2 froid obtenu lors de l’expérience « re-choc », à cause

d’une petite différence de résolution spectrale entre nos deux expériences. Cet écart est possible- ment lié à une différence de taille de la tache focale du laser picoseconde et par conséquent de la source X car la résolution spectrale y est intimement sensible. Afin de renormaliser les deux expé- riences et pouvoir comparer le plus proprement possible leurs résultats, cette convolution a alors été appliquée à tous les spectres du SiO2 choqué obtenus lors de la même expérience « re-choc ».

Cependant, comme nous le verrons plus bas, aucun pic ne semble assez fin pour être sensible à cette correction.

3.4.2.3 Reproductibilité des spectres

En plus de la qualité et de la précision des spectres, il est également important de vérifier la reproductibilité de l’expérience. C’est-à-dire de contrôler la pertinence des résultats lorsque les conditions hydrodynamiques sous lesquelles se trouve le SiO2sondé sont relativement proches. Elle

est illustrée sur la figure 3.17. Les spectres mesurés, en accord à la fois lors d’une même expérience (en « détente » présentée ici à gauche) et lors des deux expériences différentes (à droite), sont ainsi la preuve de la bonne cohérence des résultats et de la confiance que l’on peut avoir en nos mesures. Maxima, pente du flanc et même certaines structures plus sujettes au bruit sont bien reproduites lors de deux tirs réalisés dans des conditions quasi-semblables. Plus que la simple extraction des spectres XANES, c’est aussi la méthode d’extraction des conditions hydrodynamiques qui est validée ici.

Figure 3.17: Illustration de la reproductibilité des spectres mesurés dans des conditions hydro- dynamiques relativement similaires lors d’une même campagne expérimentale (à gauche) ainsi qu’entre deux campagnes expérimentales différentes (à droite).

3.4.3 Des spectres sensibles aux conditions hydrodynamiques