Caractérisation de l’écoulement et du mélange générés dans les cuves agitées au sein desquelles se déroule l’opération de

cristallisation

IV. 1 Introduction

L’opération de mélange, également appelée communément Vagitation, est une opération unitaire mécanique du Génie des Procédés pouvant présenter divers types d'applicationsl^^’^®!. Il s'agit probablement de l’une des opérations les plus fréquentes

Le type d’application considéré dans le cadre de ce travail consiste d’une part à l’homogé néisation des divers composés (soluté et solvant) d’une solution et d’autre part à la mise en suspension des particules solides, ou, en d’autres termes, à l’homogénéisation des divers com posés (cristaux et solution) d’une suspension Dans la suite, nous utilisons le terme

fluide pour désigner aussi bien une solution qu’une suspension. Le mélange se définit comme l’ensemble des mécanismes physiques permettant d’homogénéiser les divers composés présents au sein du fluide. Ces mécanismes de mélange sont conditionnés par l'écoulement généré au sein des cuves agitées, lequel se définit comme le mouvement du fluide.

Il est bien connu que les opérations de cristallisation réalisées en cuves agitées sont lar gement influencées tant par les types d'écoulements que par les types de mélanges générés dans les équipements, qu’ils soient de laboratoire ou industriels!®^!. Ceux-ci ont en effet une influence non négligeable sur les processus de transfert de matière, d’énergie thermique (cha leur) et d’énergie cinétiquel^^ ®^!. Ils affectent de ce fait, de façon significative, les vitesses des divers phénomènes physico-chimiques prenant place lors des opérations de cristallisation, et dès lors, entre autres, les caractéristiques des cristaux produits, dont le faciès ou la distribution granulométrique!®^’®^! (Annexe B).

Les interactions entre les opérations de mélange et de cristallisation étant relativement com plexes, nous comprenons donc que, afin de les identifier, il est important de s'intéresser, de façon indépendante, tant à la compréhension de l’opération de mélange qu’à celle de cristalli sation. Ce chapitre, ainsi que les deux suivants, sont consacrés à cette tâche.

- Ce quatrième chapitre est intégralement destiné à la caractérisation des mélanges et des écoulements générés dans les cuves agitées au sein desquelles se déroule l'opération de cristallisation.

- Au cinquième chapitre, nous nous intéressons à l'identification et à la compréhension des phénomènes physico-chimiques sous-jacents à l'opération de cristallisation de purification de l'Étiracetam crude, consistant en l'opération de cristallisation de référence étudiée dans ce travail.

- Au sixième chapitre, nous présentons, entre autres, quelques notions, issues d'une revue de la littérature, permettant d'établir des liens entre les opérations de mélange et les opérations de cristallisation. Sur la base des résultats expérimentaux obtenus, nous dis cutons par ailleurs, l'influence des conditions d'agitation sur l'opération de cristallisation, c'est-à-dire, tant sur les temps caractéristiques des phénomènes physico-chimiques que sur les distributions granulométriques des cristaux produits.

Ce chapitre est divisé en trois sections.

La première section est consacrée à la présentation, sur base d'une revue de la littérature, de notions relatives à la caractérisation des écoulements et des mélanges en cuve agitée. Un travail de recherche complet pourrait être réalisé sur ce sujet. Dans cette première section, nous ne présentons que les concepts intéressants en vue d'établir des liens entre l'opération de mélange et l'opération de cristallisation en cuve agitée.

A la deuxième section, nous présentons la démarche suivie, dans le cadre de ce travail, pour la caractérisation des écoulements et des mélanges au sein des cuves agitées utilisées expérimentalement. Deux approches complémentaires sont utilisées à cette fin : la réalisation d'essais expérimentaux d'une part et la réalisation de simulations de l'écoulement par un outil numérique de mécanique des fluides d'autre part.

Pour terminer, nous présentons et discutons, à la troisième section, les résultats obtenus, en mettant en avant les grandeurs d’intérêt pour l'étude, au chapitre 6, de l'influence des conditions d'agitation, entre autres, sur l’opération de cristallisation.

IV.2 Revue bibliographique et définitions

Cette revue bibliographique s’articule autour de trois points. Dans un premier temps, nous mettons en avant les caractéristiques conduisant à un choix judicieux des conditions d'agitation permettant de satisfaire les contraintes imposées par les opérations de mélange et de cristalli sation. Nous regroupons sous le terme de conditions d’agitation, la combinaison d'une part du

système d'agitation, lequel se caractérise par le choix du type de mobile d'agitation, du type de cuve de cristallisation (en particulier, sa forme et le nombre de chicanes), et du placement rela tif entre le mobile d'agitation et la cuve et d'autre part de \’intensité de l’agitation, c’est-à-dire la vitesse de rotation du mobile d’agitation. Le choix des conditions d'agitation se répercute sur l’écoulement généré dans la cuve. Cet écoulement a, par ailleurs, entre autres, la propriété de mélanger les divers éléments constituant le fluide, et ainsi de réduire les hétérogénéités. Nous abordons dès lors, dans un deuxième temps, quelques notions relatives à la caractérisation des écoulements et, dans un troisième temps, quelques notions relatives à la caractérisation des mélanges, ces derniers étant conditionnés par l'écoulement.

IV.2.1 Conditions d’agitation : système d’agitation et intensité de l’agitation

Si les conditions d’agitation doivent être adaptées à l’opération de mélange, elles doivent essentiellement permettre de satisfaire les contraintes imposées par l'opération de cristallisation à effectuer.

IV.2.1.1 Système d'agitation

Le dimensionnement d’un système d’agitation, et en particulier, du mobile d’agitation, est extrêmement complexe, étant donné la diversité des applications à remplir de façon simultanée (mise en circulation du fluide, homogénéisation des composants du fluide, que ce soit le soluté et le solvant au sein d’une solution ou les cristaux et la solution au sein d’une suspension, transfert de matière, de chaleur et d’énergie) d’une part et les contraintes imposées (minimisation de la durée de l’opération de cristallisation et bonne qualité des cristaux produits) d’autre

[1,13,59,61,62,64,65]

Nous donnons ci-dessous un exemple mettant en évidence la réelle complexité de la concep tion d’un système d’agitation, en commençant par ne considérer que l’opération de mélange. Un bon transfert de chaleur, entre le fluide caloporteur, circulant généralement au sein de la double enveloppe, et le fluide au sein de la cuve, est favorisé par un mobile d’agitation à grande capacité de pompage, autrement dit, par un mobile d’agitation de grand diamètre mais également susceptible de provoquer de la turbulence importante, essentiellement le long des surfaces d’échange thermique. Des mobiles d’agitation à refoulement tangentiel conviennent parfaitement. Nous revenons sur cette notion plus loin dans le texte. Un bon transfert de ma tière est par contre favorisé par une turbulence développée importante au sein du volume du fluide, laquelle contribue à un mélange efficace. Des mobiles d’agitation à refoulement axial ou radial, de petit diamètre, sont largement préférés dans ce cas. Nous revenons également sur ces notions plus loin dans le texte. Il n’est dès lors pas toujours évident d’utiliser un mo bile d’agitation optimal tant d’un point de vue du transfert de matière que du transfert de

Le choix se complique davantage lorsqu'il s'agit de prendre en considération l'opération de cristallisation et les contraintes imposéesl^’^®). Il est clair que, dans une cuve de cristallisation, il est nécessaire de répartir, de façon uniforme, l'ensemble des constituants, y compris les cristaux qui ont généralement tendance à décanter. Pour ce faire, il est préférable d'utiliser des mobiles d'agitation à refoulement axial vers le haut, tendant vers un maximum d'homogénéité En outre, lorsque nous parlons de cristallisation, nous devons considérer le fluide comme étant un milieu complexe. En particulier, lorsque la fraction volumique de cristaux en suspension devient importante, le fluide ne se comporte plus nécessairement comme un fluide newtonien. Un certain nombre de systèmes d'agitation sont davantage adaptés à ces milieux complexes, tels que des rubans hélicoïdaux ou des vis d'Archimèdel®® ®® ®^ ®® ®^].

IV.2.1.2 Intensité de l'agitation

L'intensité de l'agitation Joue également un rôle important. L'augmentation de la vitesse de rotation augmente certes les cinétiques des phénomènes physico-chimiques, via l'augmentation des divers types de transferts, mais elle contribue également à l'apparition de phénomènes indésirables (germination secondaire ou brisure des cristaux) pouvant nuire à la qualité des cristaux produitsCes considérations sont davantage détaillées au chapitre 6.

Il est également important de s'assurer que la vitesse de rotation du mobile d'agitation permet la mise en suspension de l'ensemble des particules solides. Cette vitesse minimale de mise en suspension peut être estimée au moyen de corrélations empiriques ou de modèles théoriques!®®!. Bien que de nombreux chercheurs travaillent sur le sujet, la première corrélation empirique, établie par Zwietering en 1958, reste la plus citéeCette corrélation, établie pour une turbine de Rushton, est cependant peu satisfaisante pour les autres types de mobiles d'agitation. Elle permet néanmoins de donner un ordre de grandeur de ces vitesses minimales de mise en suspension.

IV.2.2 Caractérisation du système d’agitation

A l'ensemble des considérations, contraintes ou applications évoquées précédemment, vient également s'ajouter les considérations énergétique et environnementale. En particulier, dans un souci permanent de gain économique, il convient d'utiliser des systèmes d'agitation néces sitant une puissance réduite. Cette information est obtenue via la connaissance de la courbe caractéristique du mobile d'agitation

La puissance dissipée, P (W), dans le fluide, correspond à la puissance totale, Pt (W), transmise à l'axe du mobile d'agitation, c'est-à-dire la puissance nécessaire à l'entraînement du mobile d'agitation, à laquelle est soustraite la puissance à vide, P' (W)!®®!. Elle s'exprime au moyen de l'équation IV.l.

P = Pr - P' = (IV.l)

- Np est le nombre de puissance du système d'agitation ou encore le coefficient de traînée du mobile d'agitation dans le fluide (-)

— d est le diamètre du mobile d'agitation (m) - P est la masse volumique du fluide (kg/m^)

Le nombre de puissance du mobile d'agitation, Np, dépend d'un grand nombre de variables telles que des caractéristiques physico-chimiques du fluide, des caractéristiques dynamiques ou cinématiques et des caractéristiques du système d'agitation en lui-même. Le théorème de Vaschy-Buckingham permet de réduire les 16 variables initialement considérées, lesquelles s'expriment à partir de trois unités fondamentales, en 13 nombres sans dimension.

Pour une famille de systèmes d'agitation en similitude géométrique, le nombre de puissance, Np, est uniquement fonction des deux nombres sans dimension les plus couramment rencontrés dans le cadre de l'étude des écoulements en cuves agitées ; le nombre de Reynolds, Re, et le nombre de Froude, Fr. Pour une plage donnée de nombres de Reynolds et de nombres de Froude, l'expression du nombre de puissance se réduit à l'équation IV.2 ou IV.St®^!. L'équation IV.2 est l'équation d'une courbe appelée courbe caractéristique du mobile d'agitation^^^-^^'^-^^^.

L'équation IV.3, donnant une relation entre les trois nombres sans dimension, est appelée, dans le cadre de ce travail, la relation Np-Re-Pr du mobile d'agitation.

II II H

(IV.2)

Np = cRe"^Fr« (IV.3)

où

- c, X ety sont des constantes, sur la plage donnée de nombres de Reynolds et de nombres de Froude (-)

Le nombre de Reynolds du mobile d'agitation, Re, caractérise le rapport entre les forces d'inertie et les forces de viscosité. Il est donné par l'équation IV.4. Le nombre de Froude du mobile d'agitation, Fr, caractérise le rapport entre les forces d'inertie et les forces de gravité. Il est donné par l'équation IV.5.

où

Re = ^pwd? /•i

Fr = ^vPd

p, est la viscosité du fluide (Pa.s)

g est l'accélération de la pesanteur (m/s^)

(IV.4)

(IV.5)

Lorsque le fluide ne présente pas de déformation de sa surface libre, le nombre de puissance, Np, devient indépendant du nombre de Froude, Fr. De plus, il est admis que, pour des nombres de Froude inférieurs à 300, les équations IV.2 et IV.3 relient Np à Re uniquement

Trois types de configurations possibles d’écoulement autour d'un objet solide, tel que le mobile d'agitation par exemple, sont identifiées. Ces trois configurations se traduisent sur les représentations typiques des courbes caractéristiques (équation IV.2) présentées, de façon schématique, dans un plan bilogarithmique ($ en fonction de Re), à la figure

- pour de faibles nombres de Reynolds du mobile d'agitation, l'écoulement est dit ram pant sur l'objet solide. La valeur du nombre de Reynolds en-dessous de laquelle cette configuration d'écoulement se présente est variable d'un mobile d’agitation à l'autre. La valeur de l'inconnue x des équations IV.2 et IV.3 est très proche de

- pour des nombres de Reynolds du mobile d'agitation élevés, l'écoulement présente un décrochement et des tourbillons secondaires à proximité de l’objet solide. La valeur du nombre de Reynolds au-dessus de laquelle cette configuration d'écoulement se présente est également variable d'un mobile d'agitation à l’autre. La valeur de l'inconnue x des équations IV.2 et IV.3 est égale à 0. Cette configuration d'écoulement est en effet carac térisée par des valeurs de $ et de Np indépendantes du nombre de Reynoldsl^®!. Cette stabilisation n’est quasi jamais atteinte lorsque le système d'agitation ne présente pas de chicane (figure IV.l).

- pour des nombre de Reynolds intermédiaires, l’écoulement présente un décrochement à proximité de l’objet solide. Cette configuration est extrêmement complexe car elle dé pend de manière importante de la géométrie du système d’agitation

Figure IV.l - Courbes caractéristiques typiques (équation IV.2) pour des systèmes d'agitation comportant ou non des chicanes présentées schématiquement dans un plan bilogarithmique : $ en fonction de Re.

IV.2.3 Caractérisation de l’écoulement

Comme précisé précédemment, l’écoulement, généré par le système d’agitation au sein d’une cuve agitée, se définit comme le mouvement de la solution ou de la suspension, cette dernière étant considérée comme un milieu continu.

Les deux équations de base décrivant mathématiquement le mouvement d’un fluide sont l’équation de continuité et l'équation de la conservation de la quantité de mouvement. Lors qu'elle est écrite pour un fluide newtonien incompressible, cette dernière équation est appelée

équation de Navier-Stokes : elle est donnée à l'équation IV.6.

dui dui 1 dp d^Ui

dt ^ dxj P dxi ^ ^ dx^ ^(IV.6)

- P est la masse volumique du fluide (kg/m^) - P est la pression (Pa)

- i> est la viscosité cinématique du fluide (m^/s)

- Xi et Xj représentent les coordonnées spatiales i et j dans l’espace cartésien {i et j —

1. 2, 3) (m)

- Ui et Uj sont les composantes du vecteur de la vitesse instantané li en un point selon respectivement Xi et Xj (m/s)

Soit un écoulement modélisé par l’équation IV.6 de Navier-Stokes, soit u, un ordre de gran deur des vitesses au sein de l'écoulement, et, soit l, une taille caractéristique de l’écoulement (m). Un ordre de grandeur des termes non-linéaires dans l’équation de Navier-Stokes est v?/l.

Un ordre de grandeur des termes de viscosité moléculaire est uujP. Le rapport entre ces deux ordres de grandeur, exprimé à l’équation IV.7, définit le nombre de Reynolds de l’écoulement.

v?/l ul

uu/P U

(IV.7)

IV.2.3.1 Du régime laminaire au régime turbulent

Selon la valeur du nombre de Reynolds (équation IV.7), trois régimes d’écoulements se distinguent ;

- Lorsque Re est petit devant l’unité, les termes non-linéaires dans l’équation IV.6 de Navier-Stokes sont petits par rapport aux termes de viscosité moléculaire. L’équation de Navier-Stokes se transforme alors en une équation linéaire : l’écoulement est en régime laminaire. En pratique, en cuves agitées, le régime laminaire est valable pour Ræ < 10. Il se traduit par l’absence de mouvement du fluide dans une direction différente de celle imposée par le mobile d’agitation. Le seul mélange qui puisse se faire est dû uniquement à la diffusion moléculaire entre les filets de fluide parallèles.

- Lorsque Re est grand devant l’unité, les termes non-linéaires sont prépondérants dans l’équation IV.6 de Navier-Stokes et un comportement chaotique est attendu : l’écou lement est dit en régime turbulent. En pratique, en cuves agitées, le régime turbulent s’établit pour Re > 10^ où z est d’environ 4 pour un mobile d’agitation à refoulement radial et d’environ 5 pour un mobile d’agitation à refoulement axial. Nous définissons

ces concepts plus loin dans le texte. Le régime turbulent de l’écoulement se caractérise par des mouvements du fluide dans toutes les directions et donc par un bon mélange entre les filets de fluide.

- Un régime intermédiaire prend place pour Re G [10; 10^]. Il s’agit du régime d’écoule ment le plus fréquemment rencontré en cuves agitées.

Le seul mécanisme capable de mettre en contact deux molécules, dans le cadre de l’initiation de la germination, une molécule et un germe, dans le cadre de la germination, ou une molécule et un cristal, dans le cadre de la croissance, est la diffusion moléculaire (Annexe B). Le temps caractéristique de cette diffusion moléculaire s’exprime comme le rapport entre l'épaisseur de la couche de diffusion entre les deux entités à mélanger et le coefficient de diffusion. Afin de diminuer le temps nécessaire à la diffusion moléculaire, et donc, de diminuer le temps nécessaire à l’homogénéisation du fluide, il est nécessaire de réduire la taille des éléments de fluide non mélangést^^'^^1. Dans ce but, le mélange est généralement réalisé en régime turbulent. De ce fait, nous ne détaillons davantage, dans la suite du texte, que ce type de régime d’écoulement.

IV.2.3.2 Écoulement en régime turbulent

Les écoulements en régime turbulent, ou plus simplement les écoulements turbulents, pré sentent un comportement chaotique. Ainsi, la vitesse instantanée, en un point et en un instant donnés, diffère d'une réalisation à l’autre. De même, la vitesse instantanée, en ce même point et pour une réalisation donnée, varie dans le temps. Il peut être montré que, en ce point, la moyenne de la vitesse instantanée sur l’ensemble des réalisations à un instant donné est égale à la moyenne temporelle de la vitesse instantanée pour chacune des réalisations. Au sein d’un écoulement turbulent, le caractère chaotique de l’équation de Navier-Stokes nous empêche dès lors de traiter la vitesse instantanée en un point, u, d’une manière déterministe. Elle doit être décomposée en deux contributions (équation IV.8) : d’une part la vitesse moyenne du fluide, ü, sa valeur étant généralement constante si le régime d’écoulement est stationnaire, et d’autre part la fluctuation de la vitesse, u', les valeurs moyennes dans le temps, pour une réalisation donnée, de ces fluctuations étant nullesl^^l. Le même type de décomposition peut être effectué pour la pression (équation IV.9).

u = u + u' (IV.8)

P = p + p' (IV.9)

La décomposition de la vitesse et de la pression instantanées apparaissant dans l’équation IV.6 de Navier-Stokes selon les équations IV.8 et IV.9, conduit à l’équation IV.IO.

En prenant la moyenne de l’équation IV.IO et en considérant l’équation de continuité pour un écoulement incompressible, nous obtenons, à l’équation IV.ll, \'équation du mouvement moyen du fluide, également appelée Reynolds-Averaged Navier-Stokes (RANS) équation. Nous définissons par une ligne de courant, la trajectoire obtenue en suivant les tangentes aux champs de la vitesse moyenne du fluide, Ces lignes de courant nous servent à définir le type d’écoulement généré dans la cuve, tel que cela est présenté au point suivant.

dül __dul d ( P /dül düj\

^

dxj dxj

^

P ^ \ dxj

^

dxi

j

(IV.ll) apparaissant à l’équation IV.ll, quantifie un transport de la quantité de mouvement par les mouvements rapides et aléatoires de l’écoulement turbulent. Ce transport se superpose au transport de la quantité de mouvement par la vitesse moyenne de l’écoulement, p

s’apparente également à une contrainte caractérisant l’interaction entre les éléments de fluide voisins. Cette contrainte est dite turbulente ou de Reynolds par opposition aux contraintes visqueuses qui, elles, sont issues de l’agitation thermique. Il apparaît, dans la suite, que la présence de ce terme supplémentaire contribue grandement à un mélange efficace, et en par ticulier au micro-mélangeLa présence de ce terme dans l’équation IV.ll nécessite de compléter les équations de transport de la quantité de mouvement par des équations sup plémentaires, dites de fermeture, basées sur des hypothèses ou des modèles de fermeture.

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