4.3 Jet à une électrode
Les réacteurs avec une électrode n’utilise le tube en diélectrique qu’en tant que « guide » pour le gaz. Le plasma généré se propage grâce à la différence de potentiel s’effectuant entre l’électrode et l’air ambiant (à un potentiel flottant). Le plasma needle développé par Stoffels et al.est l’un des premiers jets de plasma de ce type. Il a été utilisé à l’origine pour le traitement de biomatériaux et l’adhésion cellulaire [129, 130, 131] et son utilisation s’est étendue à l’odontologie.
Toutes ces configurations permettent la génération et la propagation de « balles » de plasma à l’intérieur de capillaires (tube de diélectrique, souple ou rigide, à l’intérieur duquel circule un fluide), et dans l’air ambiant (ou dans un environnement contrôlé). Chacune de ces géométries est développée dans le but de comprendre les mécanismes de génération et de propagation des
« balles » de plasma, mais également de les utiliser dans différents domaines d’applications et notamment dans le biomédical. Afin d’optimiser au mieux les traitements, il est nécessaire de comprendre les mécanismes régissant la génération et la propagation de ces dites « balles » de plasma.
5 « Balles » de plasma
Les premières publications concernant la mise en évidence des « balles » de plasma se propa-geant dans l’air ambiant datent de 2005 [101, 102, 132]. La propagation d’une balle de plasma d’hélium dans l’air ambiant est illustrée en figure I.19. La génération et la propagation à haute vitesse de plasma transitoires dans un capillaire et qui semblent présenter une analogie avec les
« balles » de plasma a été étudié au GREMI dès 1991. Ce phénomène a été proposé pour un dépôt de brevet, qui à l’époque n’a pas été suivi par le CNRS. Les données n’ayant pas été publiées, cela a permis un dépôt de brevet, concernant le Plasma Gun (voir section 6), en octobre 2007.
Figure I.19 – Propagation d’une balle de plasma d’hélium dans l’air ambiant, d’après Méricam-Bourdet et al.[119]. Le schéma, situé en haut à gauche, représente la disposition des électrodes au sein du plasma pencil. Les images sont obtenues pour un temps d’exposition de 50 ns, une tension de5 kV, et une durée d’impulsion de500 ns, le taux de répétition de l’impulsion n’est pas indiqué. Chacune des images présentées est obtenue pour une impulsion de tension différente.
5.1 Première hypothèse : le streamer positif
L’hypothèse selon laquelle la propagation des « balles » de plasma est proche de celle des streamers (notamment positifs) et fortement basée sur la photoionisation a été proposée par Lu et Laroussi [97]. Le modèle de propagation de streamers positifs sous faible champ développé par Dawson et Winn [133] est à la base de cette hypothèse. Selon ce modèle, seule la tête de streamer est visible et cette dernière semble ne pas être connectée à l’anode, donc supposée isolée. La propagation de la tête est assurée par la photoionisation. Les modèles de propagation d’un streamer positif basés sur la photoionisation mettent en évidence l’existence d’un front d’ionisation se propageant à une vitesse proche de la vitesse de dérive des électrons, suite à la photoionisation, dans le champ de la tête du streamer. La vitesse de dérive électroniqueνe peut être calculée à partir de :
νe=µeEa (I.4)
avec µe la mobilité des électrons etEa le champ appliqué. La valeur de la mobilité des électrons est obtenue à partir du produit p×µe [96], pour une pression de 760 Torr. Après calcul de la vitesse de dérive des électrons [97, 134], il s’avère que la vitesse de propagation (mesurée) du plasma est équivalente à celle de dérive des électrons. Le modèle de Dawson et Winn laissait penser à la déconnexion de la tête du streamer, mais restait ambigu puisque lors du calcul de la vitesse de dérive, la valeur du champ électrique à chacune des positions de la « balle » est difficile à estimer. Ce premier modèle n’est donc pas complètement explicite, notamment sur la déconnexion de la tête du streamer avec la source ainsi que lors du calcul de la vitesse de dérive.
En effet, le champ renseigné est le champ électrique appliqué aux bornes des électrodes et non le champ électrique local.
5.2 Caractérisation du jet de plasma
Par abus le langage, la notion de jet de plasma a souvent été étendue à des dispositifs qui génèrent des post-décharges. Les jets de plasma utilisé dans le domaine biomédical, et présentés en première partie de ce chapitre, sont caractérisés par la présence de « balles » de plasma. La forme prise par la propagation de ces « balles » de plasma dans l’air ambiant est communément appelée plume plasma. Les études menées sur la caractérisation des jets de plasma ont donc été centrées sur l’étude de cette plume. Malgré le grand nombre de géométries de réacteur utilisées, les études des mécanismes de génération et de propagation de la « balle » de plasma ont néanmoins permis de mettre en évidence l’influence de certains paramètres, liés à l’impulsion de tension et au débit gazeux. Méricam-Bourdet et al.ont mis en évidence l’influence de la tension et du débit sur la longueur de plume observable [119]. À une augmentation de tension, et/ou de débit, est associée une augmentation de la longueur de la plume plasma.
Les notions abordées ci-dessous ont servi de point de départ aux travaux présentés dans ce manuscrit. En parallèle de nos travaux, de nombreux articles furent publiés et seront détaillés dans les discussions des chapitres suivants.
5.2.1 Contrôle de l’impulsion
L’impulsion de tension appliquée aux bornes du réacteur peut être modulée en fonction de son amplitude, de sa durée et de la fréquence. Les premières études de caractérisation des jets de plasma ont mis en évidence l’influence de chacun des paramètres, cités précédemment, sur la
5. « BALLES » DE PLASMA
longueur de la plume plasma [118, 119, 135, 136, 137]. Le contrôle de la plume plasma, que ce soit en termes de longueur ou de réactivité, est essentiel pour des applications biologiques ou de traitements de surface.
À toute augmentation de tension (amplitude), ou de durée d’impulsion, est associée une aug-mentation de la longueur de la plume plasma, comme illustré en figure I.20. Une augaug-mentation de la tension appliquée conduit à 2 modifications des caractéristiques du plasma. En effet, Méricam-Bourdetet al.mesurent un accroissement de la vitesse de propagation, ainsi qu’à une apparition plus rapide du plasma aux électrodes, puisque la tension de claquage est atteinte plus tôt. Cette augmentation de la vitesse couplée à une génération précoce va permettre au plasma de se pro-pager sur de plus longues distances pour un temps donné (durée de l’impulsion). Cependant, la longueur du jet atteint une longueur maximale induite selon Méricam-Bourdet et al., par les multiples interactions entre le plasma et l’air ambiant [119].
(a) Évolution de la longueur d’un jet de plasma au sein d’un capillaire en fonction de l’ampli-tude de l’impulsion de tension, d’après Xionget al.[106]
7.77 l/mn 5.55 l/mn 8.88 l/mn 12.21 l/mn
Plume length (mm)
Voltage (kV) 20
0 40 60 80
3.5 4 4.5 5 5.5 6 6.5
(b) Évolution de la longueur d’un jet de plasma dans l’air ambiant en fonction de l’amplitude de l’impulsion de tension, d’après Méricam-Bourdetet al.[119]
Figure I.20 – Influence de l’amplitude de tension sur la longueur de propagation du jet de plasma en air ambiant.
Par le contrôle de l’impulsion de tension, comme nous l’avons d’ailleurs montré dans notre étude, il est donc possible de modifier la distance de propagation du jet de plasma, ainsi que sa vitesse de propagation. Outre les différents paramètres de l’impulsion de tension, le gaz employé pour générer le plasma va avoir une influence sur la longueur de la plume plasma.
5.2.2 Nature du gaz
Le fonctionnement d’un jet de plasma nécessite un flux continu de gaz. En l’absence d’un flux de gaz, il sera plus dur d’obtenir un jet en sortie de capillaire. Bien que la majorité de la communauté utilise l’hélium comme gaz porteur, certaines équipes travaillent avec d’autres gaz nobles tels que l’argon, le néon (dans notre cas), voire avec des gaz moléculaires comme l’air [138]. Bien que la nature du gaz (moléculaire ou non) soit un paramètre important dans la génération du jet, la vitesse avec laquelle il circule l’est tout autant. La vitesse moyenne vmoy
du gaz est directement proportionnelle au débit volumique Qv et peut être définie en première
approximation par :
Qv =vmoy×S (I.5)
où S est la section à l’intérieur de laquelle circule le gaz. Par conséquent, plus la vitesse au sein d’une section augmente, plus le débit de gaz va augmenter, ce qui à terme va influer sur la lon-gueur de propagation du jet de gaz et/ou de plasma dans l’air ambiant. En effet, de nombreuses études ont rapporté qu’une augmentation de débit permettait une augmentation de la longueur de la plume plasma [109, 119, 120, 135, 137, 139, 140, 141]. Cependant, à partir d’une certaine valeur de débit (qui dépend de la géométrie du réacteur et du gaz) des oscillations vont appa-raître en bout de plume, ce qui induira une diminution de la longueur de plasma. La figure I.21 illustre l’évolution de la longueur du jet de plasma en fonction du débit de gaz. Pour un débit de 6,6 L·min−1, le jet de plasma ressemble à celui étudié par Méricam-Bourdet et al. [119], une
« balle » de plasma se propageant en aval des électrodes. À mesure que le débit augmente, la
« balle » de plasma s’étend des électrodes jusqu’en bout de jet plasma. En plus de cette exten-sion, la longueur maximale atteinte par le jet a diminué. Lorsque le débit est 13,2 L·min−1, le jet de plasma observé n’est plus stable, mais présente des oscillations, qui rendent le jet inho-mogène et instable. Les applications biomédicales requièrent pour la plupart un faible débit, par conséquent la plume plasma ne présentera donc pas d’oscillations et aura une longueur maximale.
6.6 L min-1 8.8 L min-1 11 L min-1 13.2 L min-1 Capillaire Electrode
Air ambiant Plume plasma
Figure I.21 – Influence du débit sur la longueur d’un jet de plasma d’hélium, d’après Méricam-Bourdetet al. [119].
La génération du jet de plasma s’accompagne de la production d’espèces réactives ou RS. Afin de quantifier la production de RS, de nombreuses études spectroscopiques centrées sur la plume plasma ont été effectuées [108, 118, 142]. Il a été mis en évidence la production de nombreuses espèces telles que N2, N2+, OH, O et He. La production de ces espèces dépend notamment du débit de gaz, de l’amplitude de tension ainsi que du taux de répétition de l’impulsion. Il faut cependant souligner le fait que suivant le réacteur utilisé, la production en espèces réactives sera différente d’un système à un autre. Par conséquent, la comparaison entre différents réacteurs s’avère difficile et remet en cause la notion de « dose » définie par certains.
En suivant l’évolution des RS produites le long du jet de plasma, il est alors possible de mieux comprendre les mécanismes physiques et chimiques mis en jeu lors de la propagation des dites « balles » de plasma. Dès la sortie du plasma dans l’air ambiant, une diminution rapide des principales raies d’émissions des espèces excitées du gaz porteur est observable, tandis qu’une augmentation des raies de N2, N2+, OH, O se produit (figure I.22). Lors de traitements biolo-giques, suivant la distance de la cible à la suite du capillaire, les espèces produites seront plus ou