Quasi-accord de phase

Pour de nombreux cristaux, on constate que le coecient non linéaire le plus impor-tant est de type dii, c'est-à-dire pour les trois ondes polarisées sur le même axe. C'est le cas, entre autres, du LN (d33 = −25 pm.V⁻¹), du KTP (d33 = 15, 9 pm.V⁻¹) et du KN (d11 = 21, 9 pm.V⁻¹) [158]. Malheureusement, en raison de la dispersion du matériau, il est impossible de réaliser l'accord de phase par biréfringence le long de ces axes.

Intérêt d'une nouvelle technique Dès 1962, Blombergen7 propose des mécanismes per-mettant de réaliser le doublage de fréquence de manière ecace, même lorsque l'accord de phase ∆k = 0 n'est pas réalisé [160]. Constatant que le terme de désaccord de phase ei.∆k.z

change périodiquement de signe et provoque une diminution de l'amplitude de doublage gé-nérée (voir équation D.8), des techniques sont proposées pour réaliser un déphasage de π de ce terme pour chaque trajet optique de longueur Lc = π/∆k, appelée longueur de cohérence. Ainsi, le terme de désaccord de phase reste toujours positif, et les amplitudes de seconde harmonique générées tout le long du cristal s'ajoutent constructivement. Ces techniques sont dites de quasi-accord de phase (ou Quasi-Phase Matching en anglais, QPM).

En 1964, Miller propose une technique pour réaliser ce quasi-accord de phase dans des matériaux ferro-électriques [161]. Ces derniers ont un moment dipolaire électrique permanent sous la température de Curie, qui xe un axe optique. En inversant le signe de ce moment dipolaire, on change alors le signe de certains coecients non linéaires, ce qui revient à rajouter un déphasage de π dans le terme de désaccord de phase. Si les domaines ferro-électriques sont inversés pour des multiples impairs de la longueur de cohérence. Le cristal ainsi réalisé est dit périodiquement retourné (ou Periodically Poled en anglais, PP).

Dans le cas du Niobate de Lithium et pour les longueurs d'onde envisagées, le pas d'in-version doit être d'environ 19 µm et le champ coercitif à inverser est de 21 kV.mm−1 8. Ce challenge technologique explique pourquoi les premiers cristaux de Niobate de Lithium pé-riodiquement retourné ayant permis de réaliser le quasi-accord de phase n'aient été réalisés qu'en 1980 [162].

Fig. 3.13 - Génération de seconde harmonique dans un cristal de LN massif accordé en phase (PM), ainsi que dans des cristaux de PPLN aux ordres 1 (QPM m = 1) et 3 (QPM m = 3).

Comme il est montré en annexe D.4, l'équation diérentielle régissant l'enveloppe de 8pour du LN congruent, et 4 kV.mm−1 pour du LN st÷chiométrique [155].

l'onde doublée (D.8) est simplement modiée dans un cristal périodiquement retourné par un facteur ^iπ

2m où m est l'ordre du quasi-accord de phase, qui ne peut prendre que des valeurs impaires9. L'ecacité de conversion de fréquence est donc réduite d'un facteur ^π

4m2. Ainsi, pour le Niobate de Lithium, un gain du taux de conversion d'environ ^{ 2.d}33

π ^{/def f} 2

≈ 15 est attendu en utilisant un cristal périodiquement retourné. La courbe 3.13 compare les performances d'un cristal de LN massif accordé en phase par biréfringence à un cristal de PPLN accordé à l'ordre 1 et à l'ordre 3. On constate que les cristaux périodiquement retournés permettent d'obtenir de meilleurs rendements. Toutefois, un cristal à l'ordre 5 ne serait pas intéressant par rapport à un cristal massif accordé en phase par biréfringence.

Les cristaux périodiquement retournés présentent un deuxième avantage : comme ils sont optimisés pour être utilisés avec des polarisations alignées sur les axes principaux du cristal, les ondes incidentes et l'onde générée ne subiront pas de walk-o. Ainsi le recouvrement entre les ondes restera maximal tout le long du cristal.

Il faut cependant noter que le pas de retournement des domaines ferro-électriques Λ va donner la condition de quasi-accord de phase :

∆k_{QP M} = ∆k −^2π.m

Λ ^{= 0} (3.3)

L'accord pourra être modulé en modiant la température du cristal, ce qui aura pour eet de modier l'indice ainsi que de dilater le cristal. Néanmoins, comme nous le verrons bientôt, cette accordabilité est restreinte.

Aux vues des avantages considérables que représentent les cristaux périodiquement re-tournés sur les cristaux massifs, il est clair que nous opterons pour ce type de structures.

Cristaux disponibles De nombreuses techniques ont été testées pour réaliser ces cristaux périodiquement retournés [163]. Le dé technologique consiste à inverser le champ coercitif de façon précise sur des périodes de l'ordre du micron. Le champ coercitif peut être diminué en augmentant la température. Les techniques chimiques qui consistent à faire migrer des ions Lithium par diusion, ou par échange de protons, ne permettent pas d'obtenir des domaines parallèles. C'est pourquoi la technique la plus répandue consiste à créer un masque au pas correspondant à la période de retournement du réseau, et de s'en servir comme électrode sur un cristal susamment n. Un fort champ électrique est alors appliqué et permet d'obtenir le cristal périodiquement retourné. Cette méthode est adaptée à la production de masse. Plus récemment, une nouvelle technique dite de retournement calligraphique [164] permet de retourner périodiquement un cristal posé sur une électrode liquide à l'aide d'une pointe

de 1 µm de diamètre. Cette technique a l'avantage de n'utiliser que du matériel de base de laboratoire, et peut être contrôlée en temps réel.

De nombreux matériaux ont été périodiquement retournés : Niobate de Lithium (LN), Tantalate de Lithium (TL), Niobate de Potassium (KN), KTP... mais peu sont encore com-mercialisés à l'heure actuelle.

Test de cristaux périodiquement retournés Nous allons tester les deux cristaux les plus répandus : le Niobate de Lithium (PPLN) et le potassium titanyl phosphate (PPKTP), tous deux périodiquement retournés.

Dans un premier temps, étudions la modication des expressions de l'optique non linéaire lorsque l'on s'éloigne d'une situation d'onde plane, ce qui est le cas dans une situation réelle où le faisceau est gaussien.

Fig. 3.14 - Focalisation optimale d'un faisceau gaussien dans un cristal non linéaire. L'optimum calculé par Boyd [165] correspond à L = 5, 68.zR.

La puissance de seconde harmonique produite est proportionnelle au carré de la longueur d'interaction, et inversement proportionnelle à la surface du faisceau laser. Or, le faisceau incident étant gaussien, son waist évolue selon la loi :

w(z) = w₀ s 1 + z z_R 2 avec z_R = ^πw 2 0 λ (3.4)

où z est la direction de propagation du faisceau, w0 est le rayon (ou waist10 en anglais) du faisceau au point focal, et zR est la distance de Rayleigh, qui caractérise la distance sur laquelle le faisceau s'élargit d'un facteur ^√2. Cette équation nous montre qu'il n'est pas physiquement possible d'obtenir un faisceau extrêmement n et collimaté en même temps. 10Le waist correspond à la distance au centre du faisceau et le point où l'enveloppe vaut 1/e de l'amplitude au centre [166].

Ainsi, la gure 3.14 montre le compromis à trouver : la gure de gauche montre un faisceau présentant un grand waist donc une faible divergence, maximisant le volume d'interaction du cristal, mais minimisant la densité de puissance ; au contraire, sur la gure de droite, la densité est maximale mais sur un volume d'interaction très réduit. Pour une longueur de cristal L donnée, il existe un optimum [165] correspondant à L/zR = 5, 68. Cette conguration est dite confocale.

Fig. 3.15 - Ecacité de doublage en fonction de la taille relative du cristal par rapport à la longueur de Rayleigh du faisceau gaussien. Le paramètre B rend compte du phénomène de walk-o. En l'absence de walk-o, B = 0. Figure extraite de [165].

Nous souhaitons avoir une estimation du rendement optimal du cristal, c'est-à-dire en conguration confocale. Pour cela, la démarche consiste à utiliser les résultats des calculs en annexe D, valables pour des ondes planes. Nous considérons ensuite un faisceau gaussien qui, sur la longueur du cristal, peut être assimilé à une onde plane. C'est le cas par exemple d'un faisceau de longueur de Rayleigh zR = 5.L, car son waist varie de moins de 1% le long du cristal. Le rendement dans une telle conguration est alors comparé au rendement optimal grâce aux abaques de Boyd [165] reportés sur la gure 3.15. On constate un facteur 10 entre ces deux congurations. Ainsi, en tenant compte de ce facteur de correction, l'ecacité de doublage pour un faisceau gaussien confocal peut s'écrire 11 :

η = ^P2 P2 1 ≈ ^16π 2.d2 QP M n₂.n₁.₀.c.λ3L (3.5) 11Ici l'expression du waist dière légèrement de l'expression (3.4) car elle tient compte de l'indice pour utiliser la longueur d'onde dans le vide au lieu de la longueur d'onde dans le milieu.

Cette expression est également utilisée dans la littérature [167]. On constate que la re-lation entre la focalisation du faisceau et la taille du cristal a fait disparaître un facteur L. Ainsi, contrairement aux ondes planes (ou aux ondes guidées, comme nous le verrons dans la suite), le rendement d'un cristal massif traversé par un faisceau gaussien s'exprimera en %.W⁻¹.cm⁻¹, et non pas en %.W−1.cm⁻². Avec cette formule nous pourrons donc prévoir le rendement attendu pour les cristaux que nous allons tester.

Déterminons à présent la période de retournement périodique ou pas du réseau permet-tant de réaliser le doublage de fréquence de 1560 vers 780 nm. Les équations de Sellmeier du LN sont données en annexe C. Pour le KTP, nous utilisons les équations extraites de [155]. Nous pouvons alors extraire la longueur de cohérence lc du processus. Le pas du cristal, à une température donnée, correspondra au double de cette longueur de cohérence. En tenant compte du coecient de dilatation thermique du cristal α, le pas à température ambiante lT0(T ) s'exprime alors :

lT0(T ) = ^{2.lC(T )}

α.(T − T₀) (3.6) où T est la température de quasi-accord de phase. La gure 3.16 trace la longueur de co-hérence en fonction de la température pour les deux types de cristaux. Le pas du cristal de PPKTP doit donc être d'environ 25µm et celui du PPLN d'environ 18, 9 µm. Toutefois il est important de noter que la dépendance en température de l'indice de réfraction du KTP est relativement mal connue et on ne trouve qu'une dépendance linéaire dans la littérature.

Fig. 3.16 - Pas du réseau de cristaux périodiquement retournés pour réaliser le quasi-accord de phase en fonction de la température.

Le tableau 3.7 donne les informations générales sur les cristaux testés. Le rendement théorique optimal a été calculé à l'aide de l'expression (3.5).

PPKTP PPLN Fournisseur Cobolt Deltronic

Pas [ µm ] 25,5 18,4 - 18,6 - 18,8 - 19 Longueur [ mm ] 20 (puis 10) 20

Rendement calculé 0, 8%/W 1, 5%/W

Tableau 3.7 - Spécications des cristaux périodiquement retournés.

gure 3.17 : une source laser brée passe par un isolateur, puis dans un système de boucles de Lefèvre permettant d'ajuster la polarisation. Le faisceau injecte alors un amplicateur bré, insensible à la polarisation. En sortie d'amplicateur, le faisceau passe alors à l'air libre où il est focalisé dans le cristal. Le cristal est thermostaté grâce à un four permettant d'atteindre 200◦C. La température est contrôlée à ≈ 0, 2◦C près.

Fig. 3.17 - Banc de test des diérents cristaux non linéaires.

Le cristal de PPKTP dont nous disposons possède, au regard des indices de réfraction trouvés dans la littérature, un pas de retournement légèrement trop important, correspon-dant à une température d'accord de phase de −120◦C. Néanmoins l'optimum a été trouvé expérimentalement à +170◦C, pour un rendement inférieur à 0, 1%/W , soit près d'un ordre de grandeur en-dessous de la valeur attendue. Ce rendement a été déterminé en ajustant la courbe de puissance doublée en fonction de la puissance de pompe, pour des puissances incidentes allant jusqu'à 1 W . La gure 3.18 présente le quasi-accord de phase du cristal en température.

Devant ces résultats décevants, un nouveau cristal a été commandé en spéciant une température d'accord de phase autour de 30 − 40◦C. Malheureusement ce dernier cristal nous a conduit au même rendement. Le PPKTP a donc été abandonné pour la suite de l'étude. Ce cristal aurait permis de travailler à proximité de la température ambiante car il ne soure pas du dommage photoréfractif12.

12Dans le domaine visible, il est néanmoins soumis à un phénomène appelé gray-tracking qui altère ses performances à long terme. Typiquement, la puissance moyenne de sortie à 532 nm d'un cristal de KTP réalisant du doublage de fréquence passe de 106 W à 97, 4 W après 100 heures d'opération continue [168]. A 780 nm, cet eet devient négligeable [169]. Précisons enn que cet eet est réversible.

Fig. 3.18 - Quasi-accord de phase du PPKTP.

Fig. 3.19 - Courbes de quasi-accord de phase en température et en longueur d'onde d'un cristal de PPLN de 20 mm de long et de 19 µm de pas.

Nous avons ensuite testé un cristal de PPLN de dimension 20 × 5 × 0, 5 mm3. Ce cristal possède 4 domaines de pas diérents : 19, 18,8, 18,6 et 18,4 µm. D'après la courbe 3.16, le pas de 19 µm correspond à la température d'accord de phase la plus basse, autour de 100◦C. Pour chaque diminution du pas de 0, 2 µm, la température augmente de 45◦C.

Expérimentalement, la température de quasi-accord de phase mesurée est de 108◦C, ce qui est en relativement bon accord avec la prédiction. De plus, le rendement mesuré est de 0, 8%/W , ce qui semble également en accord raisonnable avec la théorie. La plage d'accordabilité en fréquence pour une température donnée a également été déterminée et correspond, à −3dB à près de 0, 5 nm autour de 1, 56 µm, soit 0, 25 nm à 780 nm, ou près de 125 GHz. La gure 3.19 présente les courbes de quasi-accord de phase en témpérature et en longueur d'onde. Comme le fait remarquer Fejer [170], la courbe de quasi-accord de phase correspond à la transformée de Fourier de la distribution spatiale du coecient non linéaire d :

E₂(L) ∝ Z L

0

d(z)e^−i.∆k0.zdz (3.7) Ainsi la largeur du pic, c'est-à-dire la plage fréquentielle de quasi-accord de phase est inver-sement proportionnelle à la longueur du cristal.

En dénitive, le Niobate de Lithium semble technologiquement mieux maîtrisé [163] et ore de meilleures performances que les autres cristaux disponibles sur le marché. Nous travaillerons donc avec ce matériau, même si certaines limitations sont à craindre, notamment liées au faible seuil de dommage photoréfractif. Nous reviendrons sur cet eet ultérieurement.