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Dépôt Institutionnel de l’Université libre de Bruxelles / Université libre de Bruxelles Institutional Repository

Thèse de doctorat/ PhD Thesis Citation APA:

Depiesse, C. (2005). Spectrométrie ultrasensible par transformée de Fourier couplée à un montage laser intracavité: application à l'étude des niveaux de vibration-rotation de l'acétylène (Unpublished doctoral dissertation). Université libre de Bruxelles, Faculté des Sciences – Physique, Bruxelles.

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UNIVERSITE LIBRE DE BRUXELLES FACULTE DES SCIENCES

LABORATOIRE DE CHIMIE QUANTIQUE ET PHOTOPHYSIQUE

SPECTROMETRIE ULTRASENSIBLE PAR TRANSFORMEE DE FOURIER COUPLEE A UN MONTAGE LASER

INTRACAVITE : APPLICATION A L’ETUDE DES NIVEAUX DE VIBRATION-ROTATION DE L’ACETYLENE.

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1

Nombre d’onde (cm ')

Thèse présentée pour l’obtention du grade de Docteur en Sciences Cédric DEPIESSE

Juin 2005

In te n s it é

UNIVERSITE LIBRE DE BRUXELLES FACULTE DES SCIENCES

LABORATOIRE DE CHIMIE QUANTIQUE ET PHOTOPHYSIQUE

SPECTROMETRIE ULTRASENSIBLE PAR TRANSFORMEE DE FOURIER COUPLEE A UN MONTAGE LASER

INTRACAVITE : APPLICATION A L’ETUDE DES NIVEAUX DE VIBRATION-ROTATION DE L’ACETYLENE.

0.S336

0^389-

13039.3898 f30îl?.S847

Nombre d^onde (cm~‘)

Thèse présentée pour l’obtention du grade de Docteur en Sciences Cédric DEPIESSE

Juin 2005

Remerciements

C’est avec grand plaisir que j’utilise l’espace qui m’est alloué ici pour la partie sociale de cette thèse. Trop souvent négligée, l’importance du cadre de travail est pourtant fondamentale à mon sens. Comment être efficace dans im environnement hostile ou indifférent ? C’est pourquoi j’ai choisi d’effectuer ma thèse dans le laboratoire de «Chimie Quantique et Photophysique » ex laboratoire de « Chimie Physique Moléculaire » ou CPM ou... enfin quel que soit le nom qu’on lui donne finalement... Grâce soit rendue à Michel Herman, mon mentor et hôte en ces lieux, pour la confiance qu’il m’a accordée tout au long de ces années en m’autorisant à «jouer» avec les investissements matériels nécessaires à la réalisation de riCLAS et à la patience dont il a fait preuve dans les périodes où le moral ou la santé n’était pas au beau fixe.

Durant ces cinq ans, j’ai croisé beaucoup de collègues et déménagé souvent de bureau mais il est un confi-ère que je tiens tout particulièrement à mettre en avant, le Dr. Samir Kassi.

Sans lui, j’ignore où en serait le projet ICLAS mais certainement pas aussi loin... Je lui dois, ainsi qu’au Dr. Daniel Hurtmans, la majorité de l’apprentissage que j’ai fait ici aussi bien dans le domaine scientifique et technique qu’informatique. J’aimerais souligner également la grande part humaine qu’il a prise dans la vie du labo.

En plus de ces trois personnalités, je me dois aussi de parler des quatres « souffre- douleur » qui ont eu la malchance d’être techniciens dans le labo où « bibi » évoluait, je veux parler d’Athéna, de Raymond, de Xavier et de Patrick. Etant le spécialiste des plans de pièces instrumentales impossibles à réaliser ou le champion de la distraction pour les tournevis, tubes et clefs en tout genre, c’est avec appréhension qu’ils devaient finir par me voir arriver.... mais vous noterez qu’on y est finalement arrivé ! Tant que j’y suis, je remercie aussi l’atelier de la Plaine (Nicolas) pour la réalisation de la cellule.

Bien entendu, mes autres collègues du laboratoire ont tous eu droit, tour à tour, à mes questions et demandes diverses. Aussi, même s’ils ont moins « souffert » à cause de moi, je les remercie vivement pour l’ambiance qui règne ici. Je souhaite bon courage aux deux personnes qui me succèdent, à savoir Peter Macko pour la partie instrumentale et Séverine Robert pour la « partie modèle global ».

En dehors du 7^® niveau (attention pas étage...) du bâtiment D du Solbosch, je voudrais remercier le Fonds Ernest Solvay pour les bourses de Voyage de Brouckère-Solvay qui m’ont permis d’assister et de participer à des congrès de spectroscopie à l’étranger ainsi que la Fondation Universitaire David et Alice Van Buuren pour le subside qu’elle m’a accordé lors de ma troisième année de thèse. Ces financements ont allégé, quelque peu, le poids économique que j’impose encore pour le moment à mes parents. Je ne remercie pas l’organisme financier de la recherche en Belgique (F...) qui n’a pas cm en mes capacités mais m’a bel et bien fait perdre beaucoup de temps en tracas administratifs mutiles (hetireusement qu’il y a pénurie de scientifiques et de jeunes diplômés en sciences....).

Dans la seconde partie de ma thèse, j’ai été amené à travailler avec le Dr. André Fayt de

l’Université Catholique de Louvain qui m’a spontanément accueilli et était prêt à me céder

l’ensemble des logiciels scientifiques qu’il a élaborés. Heureusement qu’il ne l’a pas fait et

qu’il a accepté de les utiliser pour moi avec nos données sinon c’est en 6 ans et non 5 que

j’aurais achevé mes recherches ! Qu’il en soit chaleureusement remercié ici, je lui souhaite

une heureuse prochaine retraite amplement méritée au vu du travail énorme qu’il a accompli.

Dans ce même laps de temps, je suis entré en contact (indirect certes) avec l’équipe du professeur Gianfranco Di Lonardo de l’université de Bologne qui a gracieusement réalisé l’analyse des spectres ICLAS et nous a fourni les résultats de ses propres spectres à partir de quoi les modèles globaux ont pu émerger, grazie.

Finalement je remercie mon financement principal, mon soutien fondamental, mon îlot de stabilité dans la mouvance (tiens je devrais l’écrire quelque part celle-là...), mes Parents.

Parents, au sens large du terme s’entend; car outre mes « géniteurs » j’y inclus aussi - mais oui - ma sœur Christelle et les deux personnes qui ont souffert et enduré le plus à mes cotés...

mais en me soutenant toujours.

Les remerciements devaient tenir sur une page... bah quand on aime, on ne compte pas et

maintenant place à l’œuvre.... silence... on tourne....

Résumé

Notre travail concerne l’étude par spectroscopie à haute résolution de molécules polyatomiques en phase gazeuse fortement excitées vibrationnellement. L’excitation de molécules dans leurs hauts niveaux de vibration est typiquement produite par absorption de lumière infrarouge proche, voire visible, d’où la dénomination de « vibrations colorées » ou

« overtones ». L’excitation de degrés de liberté de vibration à des énergies aussi inhabituelles place la molécule dans un régime tellement anharmonique que de nouvelles approches théoriques deviennent nécessaires pour en modéliser le comportement. L’observation spectrale des ces transitions requiert ime technique expérimentale ultra-sensible pour compenser les faibles intensités des raies d’absorption. Dans ce contexte, nous avons mis au point un dispositif ICLAS qui a pour objectif de surmultiplier le parcours de la lumière dans la cellule d’absorption en insérant celle-ci dans la cavité résonante d’un laser saphir-titane. Le chemin d’absorption ainsi obtenu est équivalent à plusieurs dizaines de kilomètres en fonction de la durée des impulsions lasers.

Nous avons ensuite couplé le dispositif ICLAS avec un spectromètre à transformée de Fourier en synchronisant l’acquisition des données avec les impulsions. L’avantage de ce couplage réside dans l’obtention d’une technique à la fois très sensible grâce à l’ICLAS mais aussi possédant une haute résolution et une large couverture spectrale grâce au spectromètre.

La réalisation de ce dispositif est décrite dans la première partie de ce travail.

Nous avons ensuite appliqué ce dispositif instrumental à l'étude des molécules C2HD et 1 ^ 17

C CH2. L’analyse des spectres enregistrés est détaillée dans la seconde partie de ce travail.

Celle-ci inclut également une introduction à la description théorique des niveaux d’énergie de

vibration-rotation adaptée au cas de la molécule d’acétylène. L’analyse est axée

principalement sur la structure rotationnelle et l’identification vibrationnelle des nouvelles

bandes observées grâce aux performances du nouveau spectromètre. Les premières étapes

vers la construction d’un modèle rovibrationnel global pour les deux molécules étudiées sont

également décrites.

Sommaire

I. Développements Instrumentaux

1. Introduction... i

2. Emission laser... 3

2.1 Principe et applications... 4

2.2 Modèle à deux niveaux... 5

2.3 Modèle à quatre niveaux... 11

3. Cavité laser et faisceaux gaussiens... 14

3.1 Gain laser... 14

3.2 Faisceaux gaussiens... 16

3.3 Matrice ABCD et propagation des faisceaux gaussiens... 20

3.4 Stabilité d’une cavité laser... 24

3.5 Modes propres de cavité... 25

3.6 Caractéristiques des lasers Ar^ et He-Ne... 28

4ICLAS... 31

4.1 Laser Sa:Ti... 33

4.2 Angle de Brewster, astigmatisme et géométrie de cavité.... 35

4.3 Conditions de stabilité de notre cavité en Z asymétrique.... 38

4.4 Pompage optique du milieu amplificateur... 40

4.5 Composants optiques de la cavité... 42

4.6 Sélection de la plage spectrale... 45

^ Spectromètre à transformée de Fourier... 49

5.1. Principe du Spectromètre à Transformée de Fourier... 49

5.2. Spectromètre réel et fonction d’appareil... 51

6. Synchronisation ICLAS-FTS... 55

6.1. Le cristal opto-acoustique... 55

6.2. Synchronisation des impulsions lasers et système T.R.S.... 57

7. Traitement des spectres enregistrés... 60

7.1. La méthode du « 2T » appliquée aux spectres Fourier... 60

7.2. La méthode de « Concaténation »... 62

7.3. Etalonnage... 67

7.4. Correction air-vide... 68

^ Résultats et Conclusions... 70

Bibliographie... 74

II. Analyse Rovibrationnelle de C2HD _______________ et de _____________

1. Introduction ... 76

2. Energies et transitions rovibrationnelles ... 78

2.1 Vers l’Hamiltonien effectif de rotation-vibration... 78

2.2 Hamiltonien vibrationnel effectif... 81

2.3 Hamiltonien rotationnel effectif... 83

2.4 Résonances de type-/... 84

2.5 Règles de sélection des transitions... 85

2.6 Résonances « accidentelles »... 88

2.7 Résonance anharmonique et emprunt d’intensité... 89

3. Analyse des spectres ICLAS-FTS ... 92

3.1 C

HD... 92

3.2 ^^C^^CH2... 99

4 Modèle global... ¹⁰²

4.1 Modèle global de C

HD... 102

4.2 Modèle global de ^^C^^CH

... 106

^ Conclusions ... 108

Bibliographie ... 109

I. Développements Instrumentaux Chapitre 1; Introduction

La spectroscopie moléculaire à haute résolution a pour objet l’étude des propriétés de molécules en phase gazeuse. Les transitions électroniques, vibrationnelles et rotationnelles peuvent être enregistrées à l’aide de nombreux dispositifs. Le choix de ceux-ci dépend notamment de la région spectrale, de la résolution, de la sensibilité et des molécules qu’on désire étudier. Les activités expérimentales du Service de Chimie quantique et Photophysique de l’U.L.B. ont essentiellement reposé sur des spectromètres à transformée de Fourier (FTS), profitant des nombreux avantages assurés par ces instruments comme la couverture spectrale et la calibration aisée et précise en nombre d’onde. Cependant certaines expériences souffrent des limites en sensibilité de détection qui, si elles sont largement améliorées par rapport aux approches de type spectrographes conventionnels, n’en constituent pas moins tm frein, notamment pour l’étude du comportement moléculaire dans les hauts niveaux de vibrations.

Ces niveaux, dits harmoniques vibrationnels ou « overtone », ne sont en effet principalement accessibles que via des transitions issues du niveau de vibration fondamental, impliquant dès lors un saut de multiples quanta vibrationnels et donc l’observation de transitions d’intensité extrêmement faible dans le domaine spectral de l’infrarouge proche et du visible d’où leur nom de vibrations colorées.

Sonder des états de vibration très excités, détecter des espèces présentes à l’état de traces ou mesurer de faibles concentrations demande des techniques de spectroscopie de très haute sensibilité. Comme chaque molécule possède sa propre signature spectrale, une technique d’absorption optique est particulièrement bien adaptée pour leur étude. L’absorption de l’intensité lo à travers un milieu de longueur L est donné par la loi de Beer-Lambert

l(L) = Ioe'“^'’^‘'. Le coefficient d’absorption à une longueur d’onde donnée a(v) étant le produit de la section efficace d’absorption par la concentration volumique de la molécule étudiée, la connaissance d’une de ces valeurs donne immédiatement accès à l’autre. Ainsi en augmentant la longueur du chemin d’absorption par l’utilisation d’une cellule multipassage, nous pouvons sonder soit des molécules de faibles sections efficaces soit des espèces en faible concentration. Malheureusement, la longueur dans ce genre de cellule est limitée à quelques centaines de mètres.

Depuis plus de 30 ans, les développements du laser ont permis l’émergence de nouvelles

techniques à la sensibilité accrue. Deux d’entre elles, notamment, permettent d’atteindre des

longueurs de chemin d’absorption de près d’une centaine de kilomètres dans des cellules de

quelques dizaines de centimètres seulement. Elles consistent à piéger les photons dans ime

cavité optique soit passive (CRDS) soit active (ICLAS). La première de ces techniques,

appelée Spectroscopie par Temps de Déclin d’une Cavité Optique, « Cavity Ring Down

Spectroscopy - CRDS», consiste en la mesure du temps de confinement des photons dans ime

cavité de haute finesse. Après l’injection d’une impulsion laser monochromatique, l’intensité

sortante va décroître exponentiellement. Le taux de décroissance est directement lié à

l’absorption moléculaire du gaz contenu dans la cavité et permet d’obtenir son spectre en

mesurant le temps de déclin en fonction de la longueur d’onde du laser source. La sensibilité

de cette technique, c’est à dire le plus petit a(v) mesurable, est généralement de l’ordre de

10-‘°/cm‘*’ mais dans certaines conditions, on a pu obtenir une sensibilité record de

10”''* / cm La seconde technique, appelée ICLAS, fait appel à ime cavité laser au sein de laquelle on insère directement une cellule d’absorption. Cet ajout permet de démultiplier la longueur du chemin d’absorption et d’accroître la sensibilité jusqu’à ± 10‘^/cm*^l Utilisée avec im laser large bande, elle nous permet d’obtenir directement un spectre étendu.

La combinaison de la sensibilité de la technique ICLAS et de son caractère multi- fréquentiel avec les avantages de la spectroscopie à transformée de Fourier prend donc tout son sens dans le contexte de l’étude des harmoniques vibrationnels. Un tel couplage instrumental a été réalisé pour la première fois en 1991 par un groupe madrilène*®’

travaillant cependant à une résolution modeste. Depuis 1997, seul 3 groupes, dont le nôtre, se sont attelés au développement d’un dispositif ICLAS-FTS travaillant à haute résolution spectrale*^’. Nous avons donc réalisé au cours de ce travail la construction d’une cavité ICLAS et son couplage avec le FTS commercial du laboratoire. La création de ce montage nous a permis d’étudier les vibrations colorées de plusieurs molécules d’intérêt astrophysique notamment le C2HD et le '®C*^CH2.

Cette première partie de ce travail traitera des développements instrumentaux qui ont été

réalisés tout au long de cette thèse. Nous ferons d’abord quelques rappels au chapitre 2 sur le

principe de fonctionnement des lasers. Le chapitre 3 sera consacré à la description des cavités

lasers ainsi que de la forme des faisceaux à l’intérieur et à l’extérieur de la cavité. Au chapitre

4, nous expliquerons, en détail, la réalisation de la cavité ICLAS. Le chapitre 5 décrit le

fonctionnement du FTS puis son couplage au chapitre 6 avec l’ICLAS. Le chapitre 7 donne

quelques procédures nécessaires afin d’améliorer la qualité des spectres « bruts » enregistrés

par le dispositif. Finalement les résultats et les conclusions de cette partie seront présentés au

chapitre 8.

Chapitre 2: Emission laser

Au début des années 1950, C. Townes travaillait sur l’amplification des micro-ondes grâce à l’émission stimulée et acheva en 1954 avec ses étudiants de l’université de Columbia, la construction du premier amplificateur de ce type, appelé MASER (Microwave Amplification by Stimulated Emission of Radiation). Ce dispositif produisait un faisceau intense et cohérent de micro-ondes destiné à des applications dans les communications. A partir de là, on s’est efforcé d’étendre ce principe dans le domaine du visible et du reste du spectre lumineux.

En 1960, le premier LASER (Light Amplification by Stimulated Emission of Radiation) voit le jour. Mis au point par l’équipe du Hughes Research Laboratories dirigée par Th.

Maiman, il s’agit d’un laser dont le milieu amplificateur est un cristal de rubis utilisant une lampe-flash comme source d’énergie, le tout placé dans une cavité fermée aux miroirs hautement réfléchissants.

En 1961, A. Javan, W. Bennet et D. Harriott mettent au point le premier laser à gaz en utilisant un mélange d’hélium et de néon. En 1962, R. Hall inventait le premier laser à semi- conducteur. Citons encore en 1964 le laser à argon ionisé ainsi qu’en 1982 le laser de Saphir- Titane (Sa:Ti) auxquels nous nous intéresserons tout particulièrement dans la suite de ce travail.

Ainsi au cours de ces dernières années, de très nombreux types de laser ont fait leur apparition. Comme le montre la figure 2.1, leurs plages spectrales s’étendent depuis l’infrarouge lointain jusqu’aux rayons X. Notons que nous exprimerons ici les domaines spectraux en terme de longueur d’onde X, de nombre d’onde v ou de fréquence v reliés par l’expression

E = hv = h—= hcv (2.1)

A,

h et c étant respectivement la constante de Planck et la vitesse de la lumière dans le milieu considéré.

--- i

!

HF

^

:---

Diode Xe Cl

—^- - - -

r~

CO Ar

Ruby N 2

He-Ne KrF

FIR Lasers Nd:YAG He-Cd Soft-X-Ray

Lasers

COg He-Ne Organic Oye

j

Ti:Al 203 ArF

Far Infrared Infrared Visible Ultraviolet Soft X-Rays j

1 t J ^{1 1 i} ! 1 j

30jjm lOpm 3Mm iMm 300nm lOOnm 30nm 1Onm

-^1— X

Figure 2.1 : Domaine de longueur d’onde de différents lasers (extrait de « Laser fimdamentals » ’*’)

2.1 Principe et applications.

Pour mieux comprendre l’intérêt que présentent les lasers que ce soit au niveau de la recherche scientifique ou dans la vie de tous les jours, il est nécessaire de s’attarder quelque peu sur leurs caractéristiques générales. Le principe de fonctionnement du laser est simple et peut se résumer à l’équation suivante :

M* + hv ^ M + 2hv (2.2)

Elle signifie qu’im atome (ou une molécule) dans un état excité M* se désexcite vers un état M d’énergie E(M) = E(M’)-hv suite à une interaction avec un photon de fi-équence v en émettant un photon de même énergie, direction et phase. On dit dans ce cas que l’émission est stimulée. Le bilan de photons après l’émission stimulée est positif, car un seul photon en donne deux, ceux-ci participeront à leur tour à la désexcitation d’autres atomes M* et ainsi de suite. L’intensité de l’onde incidente est ainsi amplifiée et constitue le rayoïmement « laser ».

Les caractéristiques des photons émis étant les mêmes que celles du photon incident, la lumière émise aura les caractères de quasi-monochromaticité, directivité, cohérence, et intensité du faisceau.

• La largeur spectrale Av d’un laser peut être très petite et varier entre 1 Hz et plusieurs centaines de kHz pour certains lasers. On peut donc dire, dans ce cas, qu’il s’agit d’ime sotuce lumineuse quasi-monochromatique.

• La profil transverse du faisceau laser est généralement de forme gaussienne et sa divergence est déterminée par la géométrie de la cavité optique. Pour certains lasers Saphir-Titane (Sa:Ti), le profil du faisceau est caractérisé par un rayon de l’ordre de 600 pm à sa sortie et ime divergence de 1,7 mrad, ce qui lui confère son caractère directionnel.

• La grande cohérence du faisceau provient de la phase commune aux photons émis.

Elle est limitée par la largeur spectrale du faisceau At = 1 / Av. Un certain nombre d’effets contribuent à élargir cette largeur spectrale comme les vibrations mécaniques, la dérive thermique ou physique, le bruit quantique. Ce dernier provient de l’émission spontanée de l’atome excité qui est un phénomène aléatoire modifiant la phase et l’intensité de l’onde.

• Les lasers atteignent des intensités bien plus grandes que celles de sources conventionnelles : à titre d’exemple un corps noir à 3000 K émet 5 10^ W/m^ sur une large bande, alors que certains lasers Sa:Ti atteignent des puissances de l’ordre de lO'^

W/ml

De nos jours les lasers sont partout, leurs applications s’étendent quasi dans tous les domaines de l’activité humaine,

- Industrie : holographie, télémétrie, fibre optique, traitement des matériaux (trempe, perçage, découpe, soudage, gravure,...), ...

- Grand public : imprimantes lasers, « compact dise », lecture de code barre, télécommunications, ...

- Médical : chirurgie, traitement de la rétine, épilation, destruction de tissus

cancérigènes,...

- Scientifique : spectroscopie, refi-oidissement des atomes, fusion nucléaire, télédétection,...

Bien entendu, dans le cadre de ce travail, c’est l’aspect scientifique et surtout la spectroscopie qui nous intéresse tout particulièrement. Néanmoins, il est intéressant de relever tout l’intérêt que revêt le laser en lui-même, il nous est tout simplement indispensable aujourd’hui et a permis l’émergence de beaucoup de découvertes et de progrès technologiques.

2.2 Modèle à deux niveaux

Regardons de plus près les processus d’interaction matière-rayonnement (présenté à la figure 2.2) dans le cadre simplifié d’un atome à deux niveaux d’énergie Ei et E2 (tout ce qui suit reste valable dans le cas moléculaire), Ei<E2 :

E2

---*--- E,

Figure 2.2 : Schéma des niveaux d’énergie

A l’équilibre thermodynamique, la population des niveaux suit la loi de Boltzmann et le rapport des populations est donné par

^1 _ P

= ël ^.-(E,-E,)/kBT Nz P2 g2

(2.3)

où Ni est le nombre d’atome peuplant l’état i, pi est la densité de population de l’état i (nombre d’atomes par unité de volume), T est la température, ks la constante de Boltzmann et gi la dégénérescence du niveau i. La population N2 est donc inférieure à Ni à l’équilibre à température ambiante. Considérons maintenant les différentes transitions radiatives possibles dans ce système Elles sont au nombre de trois :

- Emission spontanée - Absorption

- Emission induite _______ E2

AAA-

i i

AAA- AAA-

_______ E,

AAA-

AAA

- ---*---

Figure 2.3 ; (a) Emission spontanée (b) Absorption

El

(c) Emission induite

El

Emission spontanée

Lors d’une émission spontanée (Figure 2.3a), l’atome se désexcite de l’état excité 2 vers l’état de moindre énergie 1 sans influence extérieure en émettant un photon d’énergie hv = Ej - E,. Ce photon est émis avec la même probabilité dans toutes les directions.

Définissons le coefficient d’Einstein d’émission spontanée A21 qui donne la probabilité par unité de temps et par atome qu’une telle transition ait lieu. La variation correspondante de population du niveau 2, dN2 sur tm temps dt suit la loi

dNj = -A2,N2dt (2.4)

On assiste donc à im dépeuplement spontané du niveau 2 de manière exponentielle.

L’intensité est proportionnelle au flux de photons Jsp, c’est-à-dire au nombre de photons entrants par unité de temps et de surface. L’équation (2.4) se réécrit donc

dJsp =A2,N2cdt (2.5)

où c est la vitesse de la lumière dans le milieu.

Absorption

Dans le cas d’une absorption (Figure 2.3b), tm photon d’énergie hv est absorbé et induit une transition de l’état 1 vers l’état 2. C’est un processus qui peuple le niveau 2 et qui dépend de la radiation incidente, donc du flux de photons Jab- Si on définit la section efficace d’absorption CT,2 (qui à la dimension d’une surface), on peut écrire la variation de population dN2 du niveau 2 sur un temps dt pour le processus d’absorption ainsi que le nombre de photons absorbé consécutivement

^2

= +«^i2JabN,dt (2.6)

dJab=+^I2JabN,Cdt (2.7)

Emission induite (ou stimulée)

Le processus consiste en une émission radiative provoquée par une radiation incidente. Suite à une interaction avec un photon incident de fi'équence v, l’atome se désexcite (Figure 2.3c) en émettant à son tour un photon de même fi'équence, phase et direction que celui à l’origine du processus, c’est ce qu’on appelle émission induite ou stimulée. Ce phénomène est à l’origine de l’effet laser. A nouveau, on peut calculer la variation de population du niveau 2, celle-ci va dépendre de la population N2, du flux incident Jmd et de la section efficace d’émission induite

CTji comme

dN2=-CT2,Ji„jN2dt (2.8)

dJind “ ^21 Jind^2‘'dt (2.9)

On peut montrer^’’ que si la dégénérescence des niveaux d’énergie est la même gi=g2 alors il existe les relations suivantes entre les coefficients A21, a,j et Q

,

ct

J ^ Aj, S

A

( 2 . 10 ) ( 2 . 11 )

où A, est la longuetir d’onde du rayonnement et Av sa largeur spectrale. L’équation (2.11) donne le rapport entre l’émission induite et l’émission spontanée, on voit qu’il varie comme le carré de la longueur d’onde. En règle générale donc, l’émission induite est dominante dans l’infrarouge mais devient inférieure à l’émission spontanée dans l’ultraviolet. Par conséquent, il est plus difficile de faire fonctionner un laser dans les courtes longueius d’ondes sans compter que réaliser une cavité résonnante dans le domaine des rayons x est très difficile car la fabrication de miroirs à forte réflectivité dans ce domaine de longueur d’onde pose encore beaucoup de problèmes techniques.

Equations du bilan laser

Toujours dans le cadre de notre modèle simplifié où l’on ne considère que l’existence de deux niveaux atomiques et où les processus physiques seront décrits de manière phénoménologique, nous allons dégager les équations du bilan laser. Pour ce faire, nous allons envisager séparément deux cas. L’un traite de l’effet de l’absorption et de l’émission stimulée sur la dynamique des populations (nous négligerons l’émission spontanée), l’autre de l’effet des processus de pompage et de relaxation sur cette même dynamique.

• Considérons que seuls les phénomènes d’absorption et d’émission induite se produisent et que gi=g2- Les équations(2.6), (2.7) et (2.8) donnent

N2=-

J(N2-N,) (2.12)

N, =-^aJ(N2-N,) (2.13)

j = caJ(N2 - N,) (2.14)

Lorsque N2 < Ni, le niveau 2 se peuple, ce qui signifie que c’est absorption qui domine. A l’inverse quand N2 > Ni, l’émission stimulée est majoritaire et le flux de photons augmente, c’est le régime laser. La condition N2 > Ni impose qu’il y ait une inversion de population par rapport à l’équilibre thermodynamique.

En introduisant la notation D=N2-Ni qui donne la différence de population, on peut écrire

D = -2oJD (2.15)

j =caJD (2.16)

Quand D > 0, il y a inversion de population.

• Pour produire l’inversion de population, il faut fournir une certaine quantité d’énergie

extérieure. C’est ce qu’on appelle le pompage. Celui-ci est réalisé de différentes manières

suivant le type de laser (décharge pour les lasers à gaz, tension dans les lasers à semi- conducteurs, source de lumière intense pour les lasers à état solide ou à colorant, ...). On va donc considérer que la population des niveaux 1 et 2 varie sous l’influence de ce pompage représenté par le terme de source pi

dN, =Pidt (2.17)

dN2=P2dt (2.18)

De plus, ces niveaux peuvent se dépeupler vers d’autres niveaux d’énergie inférieure. On introduit donc pour chacun d’entre eux un paramètre de relaxation y\ que l’on va supposer égaux pour simplifier les calculs (Figure 2.4). Cette relaxation y provient de phénomènes aussi bien radiatifs que non radiatifs.

Figure 2.4

Les variations des populations au cours du temps deviennent

N, =-yN, + p\ (2.19)

Nj = -yN^ + P

(2.20)

A l’équilibre entre pompe et relaxation, les populations tendent vers une valeur

A

Stationnaire Nj = -p, / y. En terme de différence de population on obtient

D = -y(D-D) (2.21)

où D = N2-N,

Dans notre description très générale de l’effet laser, il nous reste encore à introduire les pertes de la cavité résonnante du laser (cf chapitre 3). Il existe des pertes soit voulues pour faire sortir le faisceau, soit interne dues à la poussière ou à des diffusions parasites qui ne vont pas influencer l’inversion de population mais le flux de photons. On introduit donc

un coefficient de perte par unité de temps.

Nous avons maintenant tout en main pour écrire les équations du laser dans notre modèle simple

j = - k J -I- CG JD (2.22)

D = -y(D-D)-2aJD (2.23)

Les premiers termes des équations (2.22) et (2.23) représentent respectivement les pertes dues

à la cavité et la relaxation tandis que les seconds termes représentent l’interaction matière-

rayonnement. L’équation (2.22) nous dit donc que le flux dépend de deux effets antagonistes car de signe différent, le gain et les pertes. Tant que les pertes sont supérieiues au gain, rien ne se passe mais une fois que les pertes sont compensées, l’effet laser a lieu. Il y a ainsi moyen de déterminer ime inversion de population seuil Ds au delà de laquelle naît le rayonnement laser.

acD = K (gain = pertes) (2.24)

Ds=— (2.25)

ac

Les paramètres importants à optimiser pour le fonctionnement du laser sont donc;

• réduire les pertes de la cavité

• choisir une transition possédant ime grande section efficace d’absorption

• réaliser un pompage efficace

L’étude de la stabilité*’’ des équations (2.22) et (2.23) nous amène à envisager deux types

A

de solutions. L’une sous le seuil D<Ds où les pertes trop importantes ne permettent pas le fonctionnement du laser, et l’autre oùD>Dg, dans ce cas D = Dg devient une constante et J croît linéairement avec la pompe, c’est le régime stationnaire du laser (Figure 2.5).

Figure 2.5

Ce régime stationnaire peut lui-même être sujet à diverses instabilités (modification de

l’intensité du pompage par exemple), et la réponse du système dépend des temps de relaxation

caractéristiques y du laser et des pertes K de la cavité. Dans le cas du laser Sa:Ti que nous

avons utilisé, la réponse à une perturbation du régime stationnaire sera un régime sous-amorti, le système laser retourne à l’état stationnaire par des oscillations de fréquence Q où

n = (2.26)

Les lasers subissant ce genre d’oscillations en régime sous-amorti sont qualifiés de classe B.

Un cas particulier de ce type de perturbation est présenté à la figure 2.6 qui montre l’intensité à la sortie du laser Sa:Ti juste après le début du pompage optique à to. On y remarque bien les oscillations se produisant avant d’atteindre l’état stationnaire qui perdurent dans le temps tant qu’aucxme perturbation de la source ou du système n’est introduite. Ces oscillations sont ici observées pendant environ 30ps.

Figure 2.6 : Intensité I à la sortie du laser Sa:Ti en fonction du temps après le démarrage de l’inversion de population en to par pompage optique.

Il existe une autre classe de laser, classe A, caractérisant ceux qui, suite'à une perturbation, se trouvent en régime sur-amorti et reviennent de manière exponentielle à leur état statioimaire.

Ils se comportent au démarrage, dans ce cas-là, comme décrit dans la figure 2.5. Tout écart à l’état stationnaire étant très rapidement réduit et sans oscillations.

Afin de comprendre de manière quantitative ce type de classification, notre modèle phénoménologique simple ne suffit plus. Nous aurions besoin d’tm modèle semi-classique^®’

prenant en compte les champs électriques et de polarisation du milieu. Ce modèle plus

complexe nous permettrait d’expliquer des effets liés à la longueur d’onde comme des effets

de dispersion par exemple qui n’apparaissent nulle part dans notre modèle simple. Plus

encore, afin de tenir compte de la nature quantique de la lumière, un troisième modèle « tout

quantique » s’avérerait nécessaire et permettrait seul d’inclure l’émission spontanée. Nous ne

rentrerons cependant pas plus dans les détails de tels modèles dans le cadre de ce travail.

2.3 Modèle à quatre niveaux

Bien que simple et donnant des résultats proches de l’expérience, notre modèle à deux niveaux ne peut tout simplement pas exister dans la nature car il est impossible de réaliser une inversion de population dans un système fermé à 2 niveaux. Pour s’en rendre compte, essayons d’y réaliser cette inversion.

P2 E 2

<T

Figure

Supposons un système consistant en un cristal d’une longueur L qui possède txniquement deux niveaux d’énergie comme dans la figure 2.7, a étant à la fois la section efficace d’absorption et d’émission supposée égale comme d’après l’équation (2.10). Soit p, la densité de population de l’état i et soit ce système à l’équilibre thermodynamique à température ambiante. Si la transition à lieu dans le visible, la densité de population p2 est négligeable devant celle du niveau inférieur pi selon (2.3). La densité de population totale du système, p, se trouve sur l’état de moindre énergiePj«pà l’équilibre. Pour réaliser l’inversion de population, illuminons ce système à l’aide d’une lumière intense à la fi-équence v correspondant à la transition de l’état 1 vers l’état 2 soit

E2-E.

h

(2.27)

Sous l’action du rayoïmement d’intensité I

, l’état 2 commence à se peupler par absorption et se désexciter par émission stimulée (si on suppose qu’il n’y a pas d’émission spontanée). Le coefficient d’absorption a(v) de la loi de Beer-Lambert vaut dans ce cas**'

a(v) = a(v)p,-o(v)p, -(V)(P,-P.)

et si on observe l’intensité I du rayonnement à la sortie du cristal, I vaut selon cette loi

(2.29) où Ap=p2-pi. Au départ P, « p, on peut ainsi réécrire (2.29) comme

l(v) = Io(v)e‘^'''^" (2.30)

On s’attend donc selon (2.30) à ce que si l’on augmente I

, l’état d’énergie supérieure se

peuple par absorption de photon du faisceau provoquant l’inversion de population. Ce n’est

pointant pas le cas. En effet, si l’on réécrit (2.29) en se souvenant que pi+p2=p

(2.31) l(v) = Io(v)

On voit que lorsque le niveau 2 se peuple, le rapport pi/p diminue de sa valeur initiale unitaire et quand ce rapport atteint 0.5, il n’y a plus d’absorption possible. A cette valeur maximale, Pi=p2, il ne peut donc pas y avoir d’inversion de population dans un tel système fermé. Une émission laser repose donc sur im plus grand nombre d’états énergétiques, au minimum 3.

Dans le cas du laser Sa:Ti, il s’agit d’un système à 4 niveaux. Nous allons regarder d’im peu plus près ce que deviennent les équations du bilan laser dans ce cas.

Supposons un système fermé comme représenté à la figure 2.8. Le pompage s’effectue du niveau fondamental 0 vers le niveau excité 3. Les différents taux de relaxation yy sont présentés sm cette figure où i représente l’état supérieur et j l’état inférieur de la transition.

L’émission laser s’effectue entre les niveaux 2 et 1. Wp représente le taux de pompage depuis le niveau 0. Considérons que le taux de relaxation 732 soit beaucoup plus grand que tous les autres taux de relaxation yÿ. Alors Ns-^O et les WpNo atomes excités peuplent le niveau 2.

Regardons les équations de population dans ces conditions N2 = W^N„-y,.N,-aJD

N, = -Y io N, + 72,Nj + aJD (2.32)

No=Y.oN.-WpN,

Comme le système est fermé,

N

+ N,+N2=N, (2.33)

où Ni est le nombre total d’atomes du système qui est donc constant. Si on effectue le changement de variable suivant

D = N2-N, N = N2 + N, On peut exprimer l’évolution de l’inversion de population

(2.34)

D = W^(N,-N)-Y„(N + D) + y,o N-D

-2aJD N = Wp(N,-N)-y,o N-D

A l’état stationnaire D = N = 0, l’inversion de population vaut

(2.35)

W,N,(r,o-T„)

(7j (2 w,+Y,, )+w„ (

„+ï„ )+r,„Ï2, Pour qu’il y ait inversion il faut D>0, donc

(2.36)

Yio^Yai (2.37)

Sinon le niveau 1 ne se désexcite pas assez rapidement et s’engorge, ce qui limite l’émission stimulée. Calculons encore le taia de pompage minimal pour réaliser l’inversion Wps en considérant l’inversion de population au seuil d’oscillation (J=0)

D, = Wp,N,(y,o-y,,) Wps(y,o+y2i)+Y,oY2i

(2.38)

On peut en sortir Wps et en supposant yio»Y2i

yioY2i

=■ N, ^r

Yio 1

N

(2.39)

enfin si Dg =

/

« Ns, le taux de pompage minimal vaut

Wps ~

Y2, (2.40)

On peut montrer que les équations (2.35) dans la limite où yio»Y2i se ramène aux équations (2.22) et (2.23) moyennant le changement de variables

y = Wp+y2, D =---

Wp+Y2,

■N. (2.41)

Ce qui signifie que les résultats obtenus dans le cadre d’un « hypothétique » laser à 2 niveaux

restent valables pour un laser « réel » à 4 niveaux. Les équations du bilan étant les mêmes, le

régime laser et sa stabilité comme décrit au chapitre 2.2 est tout à fait justifié pour le laser

Sa:Ti.

Chapitre 3: Cavité laser et faisceaux gaussiens

Coinine nous l’avons vu au chapitre précédent, il est nécessaire de produire tme inversion de population au sein du milieu amplificateur afin de générer un flux de photons susceptible d’être amplifié et de produire l’effet laser. Nous savons que ce milieu doit contenir des niveaux d’énergies atomiques (ou moléculaires) dont les temps caractéristiques et les processus de désexcitation ont ime très grande importance comme le suggère l’équation (2.38) dans le cadre d’un modèle à quatre niveaux. Nous allons montrer ici que le gain du milieu amplificateur est généralement faible et nécessite, le plus souvent, l’introduction d’tme cavité résonnante afin d’obtenir une amplification suffisante. A l’aide des équations de Maxwell et du formalisme des matrices ABCD que nous allons introduire ici, nous expliquerons comment se propagent les photons dans un tel dispositif et quels en seront les effets sur les caractéristiques du faisceau laser.

3.1 Gain laser

Afin de déterminer le gain du milieu amplificateur, considérons un système à 2 niveatix non fermé (permettant une inversion de population) représenté à la figure 3.1. Supposons qu’un faisceau de lumière de fi-équence v = (E2-Ei)/h et d’intensité I

traverse notre système.

P2_____

AAA^

Pi_____

E2

Figure 3.1 : Système à 2 niveaux non fenné

Alors les équations (2.28) et (2.29) nous donnent l’intensité de ce faisceau en fonction de l’épaisseur x du milieu traversé si on ne considère que les phénomènes d’absorption et d’émission stimulée.

AP = P2-P,

(3.1) (3.2) où Pi est la densité de population du niveau i et o(v) est la section efficace d’émission et d’absorption de la transition. L’expression (3.1) nous dit que l’intensité à la sortie du milieu I(v,L) sera plus grande que lo si l’exposant est positif, c’est-à-dire si o(v)Ap>0. Comme la section efficace est toujoms positive cette condition revient à postuler que p2>pi. A nouveau on retrouve la condition de l’inversion de population déjà décrite au chapitre 2.2.

L’expression (3.1) nous apprend aussi que l’intensité va croître exponentiellement tout au

long de la traversée du milieu amplificateur mais cette croissance va atteindre une limite de

saturation. En effet, il va arriver un moment où toute l’énergie stockée sous forme d’inversion

de population, ne suffira plus à assurer cette amplification exponentielle. A partir de ce

moment-là l’amplification devient linéaire en la puissance de pompe (cf figure 3.2) et est dite

saturée.

lo KX) l(L> KL+Y)

_ : ,

^

Figure 3.2 : Croissance exponentielle et saturation de l’intensité en fonction de la longueur du milieu amplificateur (extrait de « Laser Fundamentals »'*')

On peut définir le coefficient de gain G(v) qui est équivalent au coefficient d’absorption a(v) comme

G(v) = a(v)(p2-p,) (3.3)

On considère généralement qu’une amplification laser type doit être comprise entre 7 et 17 ordres de grandeur, ce qui signifie que le produitG(v)-zs 12±5. Toutefois la section efficace a(v) qui intervient dans l’expression du gain est très petite, comme le montre le tableau 3.1, ce qui donne des valeurs peu élevées au gain. Pour compenser cette faiblesse, on est obligé de jouer sur la valeur z, c’est-à-dire la longueur du milieu amplificateur.

Laser X(nm') o(X,) (m’^1 Argon (Ar"^) 488.0 2.5 X lO*'®

He-Ne 632.8 3.0 X lO’^’

Sa:Ti 800.0 3.4 X 10'^^

Tableau

En prenant par exemple le cas du laser à argon ionisé (Ar*^, on estime son gain à 0.5 m'^

Pour saturer l’intensité de ce laser, nous avons donc besoin d’un milieu amplificateur d’une trentaine de mètres. Or dans le cas du laser à Ar^, l’inversion de population est réalisée grâce à im tube à décharge qui ionise le gaz. Une cellule de 30m contenant de l’argon sous faible pression et assurant des décharges entre l’anode et la cathode sur toute cette longueur paraît difficilement réalisable techniquement et rendrait sa manipulation difficile. C’est pourquoi plutôt que d’allonger de manière réelle le milieu amplificateur, nous le faisons de manière

« artificielle » en entourant celui-ci de miroirs. Ceux-ci renvoient le rayonnement amplifié

mais non encore saturé dans le milieu qui peut ainsi reprendre son amplification comme si elle

n’avait pas été interrompue. C’est le principe de la cavité résonnante active que nous allons

décrire en détail dans ce chapitre.

3.2 Faisceaux gaussiens

Les équations qui décrivent la propagation d’iine onde libre sont solutions des équations de Maxwell et les ondes planes en constituent les solutions les plus simples. Mais le profil transverse d’un faisceau laser (perpendiculaire à la direction de propagation) est d’intensité gaussienne. Décrire un profil gaussien comme superposition d’ondes planes n’est pas chose aisée, nous allons chercher d’autres types de solutions qui conviendront mieux à la description du rayonnement laser intra et extracavité.

Considérons un milieu isotrope, linéaire et homogène où se propage ime onde électromagnétique monochromatique de longueur d’onde X. On peut écrire, dans ces conditions, les équations de Maxwell comme

(3.4)

OÙ E est le champ électrique de l’onde.

Faisons les quelques hypothèses suivantes :

• l’onde se propage dans la direction z, le plan transverse (x,y) étant perpendiculaire à z

• l’onde est polarisée dans le plan (x,y)

• nous nous trouvons dans l’approximation paraxiale où l’on considère que l’enveloppe s(x,y,z)

Ê(x,y,z,t) = s(x,y,z)e‘““e’“‘ (3.5)

varie lentement en fonction de z, c’est-à-dire que ds

dz (3.6)

• plaçons-nous enfin dans un système de coordonnées cylindriques, pratique pour décrire des solutions de forme gaussienne

Dans ces conditions, nous pouvons réécrire maintenant l’équation (3.4) l_ô

TÔT

V 5ry = 2ik—

dz (3.7)

et chercher des solutions de (3.7) sous la forme

s(r,z) = A(z)exp

kr

2R(z) exp

w

W, ^(3.8)

Cette fonction d’essai a une structure transverse gaussienne. A(z) est une fonction de

l’amplitude, à priori complexe, les fonctions R(z) et w(z) quant à elles sont réelles (cf. Figure

3.3) :

• à Z fixé, l’amplitude du champ chute d’un facteur l/e à ime distance r = w(z). On assimile donc la fonction w(z) à \me mesure de l’extension radiale du faisceau.

• R(z) est appelé rayon de courbure car le faisceau est caractérisé par des fronts d’onde de rayon R(z)

Figure 33

Définissons maintenant la fonction Q(z) appelée rayon de courbure complexe 11 2i

Q(z) R(z) kw^(z) (3.9)

celui-ci définit entièrement le faisceau gaussien. Réécrivons (3.8) de manière plus compacte comme

s(r,z) = A(z)exp . kr^

' 2Q(z) (3.10)

En introduisant (3.10) dans (3.7) et en résolvant, on obtient les résultats suivants*^' :

■ il existe une distance z pour laquelle w(z) est minimal. On prendra cette valeur de z comme origine de l’échelle en z (cf Figure 3.3). Donc

w

(

= 0) = W

(3.11)

On appelle wo le rayon de ceinture (ou de pincement) ou plus communément le

« waist » du faisceau. A cette distance, R(z) a un rayon de courbure infini, le front de l’onde y est plan et change de signe de part et d’autre de celle-ci.

• les fonctions R(z) et w(z) solutions de (3.7) sont

R(z) = z (3.12)

A ^

(3.13) w(z) = Wo

où l’on a employé

la longueur de Rayleigh définie comme

7

"

X

qui est une grandeur caractéristique de la divergence du faisceau car

w

(Z

) = V2

L’angle de divergence 0 du faisceau s’écrit ,a„9.e=^i,jL

Z

TIW

On constate que plus le rayon de ceinture est petit, plus sa divergence est grande L’expression complète du champ donne au final

È(x,y,z) = -^exp

w(z) w (4 exp[-i<p(r,z)]

OÙ (p(r,z) est la phase totale du champ et vaut (p(r,z) = kz-arctan

L’intensité du faisceau I(r,z)= | E (r,z)f donne

I(r,z) =

/ N

y

kr'

2R(z)

w„

w(z) exp 2r'

w (z) ce qui est bien l’expression d’un profil gaussien (cf Figure 3.4)

(3.14)

(3.15)

(3.16)

(3.17)

(3.18)

(3.19)

(3.20)

Figure 3.4 : Profil gaussien de l’intensité du faisceau. Il illustre bien la signification physique de la fonction w(z), c’est-à-dire la mesure de l’extension radiale

Les solutions du type (3.8) de l’équation (3.7) constituent ce que l’on appelle le mode fondamental. D’autres solutions existent et font intervenir un champ du type suivant à la place de (3.8)

s(x,y,z) = A(z)G, ^V2x^

,W(Z)^ ,W(Z)^

r exp

V

■ kr^ '

'2Q(

), (3.21)

où Gx et Gy sont fonctions des coordonnées transverses x et y normalisées par rapport à w(z).

En réinjectant (3.21) dans (3.7) on trouve les solutions pour le champ :

E^(x,y,z) = -^H„

w(z)

rv2x]

Hn

f

lJ ^{l w J} exp ^V où (pnin(r,z) est la phase totale du champ et vaut*’^

cp^ (r, z) = kz - (nu-n -1) arctan

--- rrT-i^mn(Lz) r

w (z) (3.22)

r \ Z y

kr'

2R(z) (3.23)

Les solutions de ce type s’expriment comme le produit d’tme gaussienne par des polynômes

d’Hermite Hi d’où leur nom de modes d'Hermite-Gauss. Ceux-ci dépendent de deux indices,

m et n entier positif, donnant respectivement l’ordre de ces polynômes pour les directions x et

y. On les appelle mode TEMmn ( « Transverse Electro Magnétique »). Le mode fondamental

décrit plus haut correspond au mode TEMoo- La figure 3.5 présente la forme de quelques-uns

de ces modes dans le plan (x,y) et montre l’asymétrie entre les composantes x et y. On peut

montrer que le mode fondamental est celui qui a l’extension radiale la plus faible et il y aura

d’autant moins de pertes à chaque réflexion que les miroirs seront grands. L’apparition du mode TEMoo sera donc privilégiée par rapport aux autres modes d’ordre plus élevé si on utilise des « petits » miroirs.

• 11

m

m - ■ m

Figure 3.5 : Représentation des modes d’Hermite-Gauss dans le plan transverse (x,y) : respectivement TEMqo, TEMio, TEMoi et TEM32 (extrait de « Les lasers

Il existe encore une autre base complète de solutions de (3.7) permettant de développer n’importe quel champ électrique en propagation libre, celle des modes de Laguerre-Gauss.

Ceux-ci sont idéaux pour décrire un champ à symétrie cylindrique. Cependant dans une cavité laser, tout léger désalignement ou astigmatisme (cf chapitre 4.2) brise une telle symétrie et l’emploi des modes d’Hermite-Gauss se révèle plus simple dans ce cas. Nous ne parlerons donc plus des modes de Laguerre-Gauss dans ce travail.

3.3 Matrice ABCD et propagation des faisceaux gaussiens

Nous allons encore introduire im outil mathématique à la fois très simple et très puissant pour l’analyse de la propagation du faisceau laser. Il s’agit du formalisme des matrices ABCD. Supposons un faisceau lumineux se propageant dans un système optique d’axe z. En chaque point du système le faisceau est caractérisé par sa position r(z) et sa pente tan 0 = dr/dz (comme le montre la figure 3.6) ou encore

^dr/dz^ (3.24)

Figure 3.6 : Propagation d’un faisceau lumineux sur une distance d dans un système optique d’axe z

Toujours dans l’approximation paraxiale, on a J

— = tan0«e (3.25)

dz

Ainsi supposons deux points distincts sur le trajet du faisceau lumineux^et^ représentés sur

la figure 3.6, on peut les écrire comme

(3.26)

On voit que

j; =

v02y

i2 = Fj + tan 0,d « r, + 0,d 02 = 0 ,

(3.27)

(3.28)

Sous forme matricielle on peut écrire \ =M i; où M est rme matrice 2 x 2 qui vaut

M = fl

.0

d"l

(3.29)

M est appelé matrice de transfert ou matrice ABCD du point i; au point De manière générale, on peut montrer que les propriétés d’un système optique quelconque sont représentées par sa matrice de transfert et qu’il existe toujours M quels que soient tels que :

'A B"

= M

A J .C D, (3.30)

Propriétés des matrices de transfert :

Pour tout ^ appartenant à un rayon lumineux où l’approximation paraxiale reste valable et pour tout Mi appartenant aux matrices de transfert M, on a :

• Soit \ = M,^ et ç = M2^ alors = M2M,^ =

Autrement dit, le produit de matrices de transfert reste tme matrice de transfert. Cette propriété nous permet de modéliser, par exemple, la propagation libre du faisceau sur une distance di, puis sa réflexion sur im miroir suivi d’une propagation sur une distance d2 et du passage par ime lentille, ... et d’obtenir de manière très simple l’état du faisceau sortant"^ après l’ensemble des passages par des éléments optiques différents en fonction du faisceau de départ^. Il nous suffit d’effectuer la multiplication des matrices correspondantes au trajet optique.

• Le déterminant de M est égal au rapport entre les indices de réfraction du milieu de départ par celui du milieu d’arrivé (il est égal à 1 quand il n’y a pas de changement d’indice).

det(M) = AD-BC = ^

n. (3.31)

Le tableau 3.2**^^ reprend, à titre d’exemple, les matrices ABCD des systèmes optiques dont nous aurons besoin dans ce travail.

Tableau 3.2

L’utilisation des matrices de transfert se généralise aux faisceaux gaussiens. En effet supposons le rayon de courbure complexe d’un faisceau au point z=z\, Q(zi). On peut montrer’’* que ce même rayon de courbure au point z=Z2 vaut

Q( z 2) AQ(z,) + B

CQ(z,) + D (3.32)

où A,B,C et D sont les éléments de la matrice de transfert associée au système optique entre zi et Z2 et prennent les mêmes valeurs que citées précédemment dans le tableau 3.2.

Figure 3.7 ; Focalisation d’un faisceau gaussien par une lentille de focale f (extrait de « Les lasers »***).

Les matrices ABCD nous permettent de mettre en évidence une propriété remarquable des

faisceaux gaussiens. Supposons une lentille de focale f, au travers de laquelle passe im

faisceau gaussien. Soit le passage au travers de cette lentille mince en

où l’on suppose que

le faisceau est à son waist (cf figure 3.7) :

(3.33) Q(zi)

2 ^{= ÎZ}

La lentille va focaliser le faisceau qui va atteindre un autre waist wj, après une distance que l’on appelle d arbitrairement, donc en zj ■.

Q( z 2) ^(3.34)

En appliquant la relation (3.32) pour un passage par une lentille de focale f suivi d’une propagation sur ime distance d, on a la matrice M ;

M = f

1 f

d 1 y

(3.35)

et on peut réécrire Q(z2) comme

Q( z 2) d + izRp-d/f)

1-iz^/f (3.36)

Comme en Z2 nous nous trouvons en présence d’un waist, la partie réelle de Q(z) est nulle et

l + (f/ZR)' (3.37)

En considérant la partie imaginaire de (3.36) tout en tenant compte de (3.33) et (3.34), on obtient

w

(3.38)

Quand on regarde les équations (3.37) et (3.38), on voit que les faisceaux gaussiens ne se

comportent pas comme les rayons lumineux de l’optique géométrique. En effet, le faisceau est

focalisé à une distance d 5^ f et possède un « waist » wô non nul mais où wj < w,,. Cette

propriété joue un rôle important dans notre dispositif ICLAS surtout au niveau de l’optique de

pompe comme nous verrons plus loin. Toutefois dans la limite où

->

c'est-à-dire quand le

faisceau est très peu divergent et s’apparente aux ondes planes, les équations (3.37) et (3.38)

donnent d « f et wJ, » Wg f/z^ et on retrouve la propagation de l’optique géométrique avec la

focalisation se faisant dans le plan focal et le faisceau possédant vm diamètre tendant vers 0.

3.4 Stabilité d’une cavité laser

Le but de la cavité laser étant de « piéger » la lumière en son sein, il est important de choisir une géométrie et des miroirs aptes à réaliser ce piège. Autrement dit, nous avons besoin de conditions afin que le faisceau laser reste confiné. Supposons donc une cavité laser quelconque, possédant une géométrie et des éléments optiques propres (miroirs, interfaces avec le milieu amplificateur, lentilles, ...). Comme nous avons vu au chapitre précédent, il existe une matrice ABCD caractéristique de la cavité pour un aller-retour à partir de n’importe quel point de celle-ci, soit M cette matrice 2 x 2. Un faisceau laser ro donnera après un aller- retour im autre faisceau ri=Mro et pour N traversées rN=M^ro. Le problème de la stabilité nous conduit donc à l’étude des valeurs propres de M.

det {A-X

\ ^C

B '

D-X^ ^(3.39)

Comme le milieu de départ est le même que celui d’arrivée, le déterminant de M vaut 1 (cf équation (3.31)) et le polynôme caractéristique vaut :

?

^-(A + D)A- + 1 = 0 Il admet comme solution

avec

A±£ + 2

f A + D^

(3.40)

(3.41)

KK='^ (3.42)

Soient les vecteurs propres ra et rb associés respectivement à Li et X

, qui forment une base sur laquelle on peut développer ro comme

ro=Cara+Ci,rb On peut réécrire ri et de manière générale rN comme

rj =Mr„ = c,Va+CbVb v^=M\ = cX\+cXh

(3.43)

(3.44)

Pour que le faisceau reste confiné, il faut que rN ne diverge pas. Cela se produirait si Lj>l or à cause de (3.42) toute valeur réelle de X^ impose que Xb>l. Il est donc impératif que les valeurs propres soient complexes

X

et grâce à (3.41), nous obtenons le critère de stabilité du résonateur.

(3.45)

A + D <2 (3.46) Toute cavité répondant à cette condition est dite stable et piégerait véritablement la lumière s’il n’existait pas de perte dans la cavité (miroir ayant im coefficient de réflexion

<100%, réflexion parasite à l’interface de milieux différents, absorption de la lumière par les gaz ou les poussières intracavitées...). Un photon émis dans ime cavité stable a donc im temps de vie moyen avant de sortir de la cavité ou d’être absorbé dans celle-ci.

On peut voir la condition de stabilité, d’une manière différente en imposant que le champ Qo soit le même en amplitude et phase après un aller-retour dans la cavité, Q=Qo où encore

Qo =

AQo + B

CQo + D

La solution de cette équation est donnée par

Qo

D-A 2B ±i

(3.47)

(3.48)

En comparant (3.48) à (3.9), on voit que pour obtenir un faisceau gaussien de « waist » fini, il faut que la condition (3.46) soit respectée. L’équation (3.48) nous permet également de caractériser le faisceau laser intra-cavité à partir de la matrice de transfert qui est très facile à calculer.

3.5 Modes propres de cavité

On peut comparer l’effet d’une cavité résonnante à un interféromètre de Fabry-Perot.

Celui-ci est constitué de deux miroirs plans Mi, Ma possédant tous deux une réflectivité n et une transmission ti et sont séparés d’une distance L. On va supposer pour faciliter que ri=r2=r et ti=ta=t. Soit im champ Ei de vecteur d’onde k incident sur le miroir Mi avec un angle 0 par rapport à la normale de Mi (cf figure 3.8).

A chaque rencontre du champ avec un miroir, ime partie est réfléchie et l’autre transmise.

Le champ total transmis par Ma, Et est la somme des champs transmis à chaque aller-retour

dans la cavité et vaut donc :

E, = Eit'I^l + rV' +(rV<^)' +(rV'^)" + ...] (3.49)

où (p est le déphasage après un aller-retour dans la cavité et vaut, si on suppose 0=0 c’est-à- dire pour une incidence normale au miroir ;

(p = 2Lk= 4 ti L v

c (3.50)

Appelons T=t^ le coefficient de transmission et R=r^ celui de réflexion. S’il n’y a pas de perte d’intensité au niveau des miroirs, on a R+T=l. Si on regarde l’équation (3.49), il s’agit d’ime progression géométrique de raison Re'*'’ qui peut donc se réécrire sous la forme

E. =■ EjT

1-Re

(3.51)

De là on peut déterminer facilement l’intensité transmise par notre interféromètre h 1

1 + sm

Va;

/ N

^ c/2L ^

(3.52)

ou :

a = 1-R

(3.53)

L’intensité transmise présente, ainsi que le montre la figure 3.9, des maxima pour les fi"équences telles que

v = qAv, (3.54)

où q est un nombre entier et A

est appelé V intervalle spectral libre et vaut

(3.55)

c’est-à-dire un intervalle de 0.003cm‘' dans le cas de notre laser Sa:Ti

Figure 3.9 : Intensité transmise par un interféromètre de Fabry-Perot (extrait de « Les lasers »'*’).