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Texte intégral

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Thèse de doctorat/ PhD Thesis Citation APA:

Grard, F. (s.d.). Etude du phénomène de l'autoionisation par émission bêta, par captura électronique et par émission alpha (Unpublished doctoral dissertation). Université libre de Bruxelles, Faculté des sciences, Bruxelles.

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U n lv a re lt é L ib re de B ru x e lle *

0

)

^353

UNIVERSITÉ LIBRE DE BRUXELLES

Etude du phénomène de l’autoionisation

par émission p, par capture électronique

et par émission a

Fernand GRARD

Licencié en Sciences Physiques

Chercheur agréé à l’Institut Interuniversitaire des Sciences Nucléaires,

Centre de la Faculté Polytechnique de Mons

' Thèse de Physique Mathématique

présentée en vue de l'obtention du Grade légal de Docteur en Sciences Physiques

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UNIVERSITÉ LIBRE DE BRUXELLES

BIBLIOTHEQUE DE MATHEMATIQUES

ET DE PHYSIQUE

Etude du phénomène de l'autoionisation

par émission P, par capture électronique

et par émission a

&HP

Gr ^68 '1

Fernand GRARD

Licencié en Sciences Physiques

Chercheur agréé à l'Institut Interuniversitaire des Sciences Nucléaires,

Centre de la Faculté Polytechnique de Mons

Thèse de Physique Mathématique

présentée en vue de l’obtention du Grade de Docteur en Sciences Physiques

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REMERCIEMENTS

Je désire exprimer ma profonde reconnaissance à Monsieur le Pro­ fesseur J.Géhéniau qui m'a proposé le problème de l'autoionisation et qui a bien voulu me guider au cours de cette étude par ses conseils judicieux et ses critiques constructives.

Je désire également exprimer toute ma gratitude à Monsieur P.Hou- zeau de Lehaye, Recteur de la Faculté Polytechnique de Mons, ainsi qu'à Messieurs les Professeurs P.Winkler et J.Franeau pour les facilités qu'ils m'ont accordées et pour l'intérêt constant qu'ils ont manifesté pour ce tra­ vail.

Que Monsieur M. Demeur veuille bien trouver ici l'expression de mes vifs remerciements pour des discussions qui ont contribué à améliorer plu­ sieurs points de cette thèse.

Je remercie vivement Messieurs L. Bruwier et W. Barbançon du Bu­ reau de Calcul de la Faculté Polytechnique de Mons qui m'ont prêté leur concours lors de l'évaluation d'une intégrale complexe.

(5)

5

-CHAPITRE I - Introduction

l) Lorsque un élément radioactif se désintègre par émission a ou P , le mouvement des électrons atomiques subit une perturbation résultant de

l'effet combiné:

a) de la brusque variation de la charge du noyau, b) du recul du noyau,

c) de l'interaction coulombienne entre la particule émise et ces élec­ trons.

Il en résulte que l'atome résiduel peut se trouver, après désintégra­ tion, dans un certain état d'excitation ou d'ionisation.

Ce phénomène, que l'on désigne sous le nom d'autoexcitation ou d'auto- ionisàtion (également sous le nom d'excitation ou d'ionisation interne) a été observé expérimentalement par la mise en évidence:

a) des électrons éjectés hors de l'atome, lorsqu'il y a autoionisation; b) des rayonnements X ,

c) et des rayonnements Auger caractéristiques de l'atome fils, les­ quels résultent du réarrangement de la couronne électronique après autoexcitation ou autoionisation,

d) de la charge anormalement élevée que peut porter l'atome résiduel dans certains cas de désintégration.

Le phénomène d'autoionisation (nous conviendrons pour la simplicité de l'expression que ce terme désigne l'ensemble des deux phénomènes: auto­ excitation et autoionisation) se manifeste également lors de la capture élec­ tronique, de l'émission d'un neutron par un atome, c'est-à-dire de tout au­ tre processus de désintégration qui s'accompagne de l'un ou de plusieurs des trois effets que nous avons cités au début.

2) La probabilité d'autoionisation résultant de la désintégration p et a a été calculée en premier lieu par Migdal[l]: le cas de l'émission p a été

(6)

obte-6

nus s'appliquent ainsi également au cas de la capture e .

Le cas de l'émission a a été traité en tenant compte de la va-riation de la charge du noyau combinée à l'interaction entre la particule a et les électrons atomiques, la particule a ayant été traitée comme centre de for­ ce ponctuel se déplaçant à vitesse constante. La probabilité d'autoionisaition dans les couches K et L a été ainsi déterminée en appliquant la théorie des petites perturbations dépendantes du temps. L'expression de la probabilité obtenue a été développée en une série dont le rapport de deux termes consé­ cutifs est de l'ordre de grandeur du rapport existant entre la vitesse de la particule a et celle de l'électron périphérique sur lequel porte le phéno­ mène d'autoionisation. Ce rapport étant petit à coté de l'unité pour les élec­ trons des couches profondes, seuls les premiers termes du développement ont été retenus en vue de l'évaluation (approximation adiabatique).

A la même époque, et indépendamment de Migdal, Feinberg*' a déter­ miné la probabilité d'autoionisation (3 et a obtenu, en ne tenant compte éga­ lement que de la brusque variation de la charge du noyau, des résultats qui concordent avec ceux de Migdal [l] ,

Plus tard, Levinger [2] a repris le problème en introduisant pour fait essentiel celui de tenir compte du recul du noyau émetteur lors de la désin­ tégration. L'effet qui en résulte est négligeable dans le cas de l'émission P , mais il contribue, dans le cas de l'émission a , à modifier considérable­ ment les résultats obtenus par Migdal. A ce sujet, on cite, à titre d'exemple

[Z] que la valeur de la probabilité du phénomène d'autoionisation dans la cou­ che K lors de la désintégration a du Po210 est 2 5 fois plus petite que la valeur correspondante établie par Migdal, le même procédé ayant été utilisé pour l'évaluation.

Le traitement effectué par Levinger [z] repose sur la théorie des per­ turbations applicable au cas où l'Hamiltonien non perturbé peut dépendre du temps. En effet, dans le système fixe du laboratoire, auquel l'auteur s’est référé, les électrons atomiques sont soumis au champ du noyau qui recule et de la particule a émise (considérée également par Levinger comme cen­ tre de force ponctuel animé de vitesse constante),

Schwartz [4] a estimé que dans le cas de la désintégration a l'effet dû au recul du noyau serait négligeable et qu'ainsi les résultats publiés par Migdal devraient être considérés comme exacts.

En appliquant la même méthode que celle utilisée par Migdal [l] , Schwartz a obtenu, en introduisant le recul du moyen, une expression de la probabilité qui en exprime l'effet. Il a estimé que cette expression se réduit, à des termes négligeables près, à celle qui résulte uniquement de la brus­ que variation de la charge du noyau.

(7)

7

-En ce qui concerne le travail de Levinger, Schwartz [4] a naodifié le développement de cet auteur, en déterminant les éléments de matrice

ô H

non pas au moyen des fonctions d'onde atomiques indépendantes du temps et > mais au moyen de ces mêmes fonctions d'onde dans lesquelles la variable r a été remplacée par (r + v^^t), le noyau reculant avec la vitesse Vj^ . Le résultat qui découle de cette modification est du mê­ me ordre de grandeur que celui de Migdal, bien que la valeur correspondan­ te de la probabilité d'autoionisation soit deux fois plus petite environ, dans le cas des atomes lourds.

Les divergences qui se sont présentées dans la littérature quant à l'im­ portance de l'effet de recul du noyau émetteur nous ont amené à revoir le problème de la détermination de l'expression de la probabilité d'autoionisa­ tion [35] [34] . La méthode utilisée par Migdal [l] et qui est celle des peti­ tes perturbations dépendantes du temps est trop simple, mises à part les ap­ proximations faites pour une résolution facile des équations, pour qu'elle conduise à des résultats douteux. La justification que nous avons faites de^ ces approximations confirme les résultats obtenus par Schwartz dans la pre­ mière partie de son travail, mais nous avons montré que le terme qui expri­ me l'effet de recul du noyau et qui avait été négligé par cet auteur, est du même ordre de grandeur que celui qui résulte de la variation de la charge du noyau. Le fait de tenir compte de ces deux termes conduit à une expression de la probabilité d'autoionisation équivalente, à l'approximation du premier ordre (à des termes en l/Z près), à celle établie par Levinger [2] ,

Dans la seconde partie du travail de Schwartz, la discussion part d'une relation de la théorie des perturbations applicable au cas où l'Harhiltonien peut dépendre du temps, relation dans laquelle le recul du noyau s'introduit d'une manière un peu subtile. Le lecteur ne peut se prononcer que difficile­ ment sur la validité du développement de Levinger [z] ou du développement de Schwartz [4] , ou sur la signification qu'il faut donner à certaines gran­ deurs rencontrées dans le développement.

Il était donc intéressant de reprendre ce chapitre particulier de la théo­ rie des perturbations en l'appliquant directement au problème de l'autoionisa­ tion. Afin de faciliter la discussion des travaux de Schwartz [4] et de Levin­ ger [2] , nous avons effectué Le traitement en adoptant pour système de ré­ férence, soit le système fixe du laboratoire, soit un système animé par rap­ port à celüi-cî de la .vitesse de recul du noyau. Les résultats que nous avons obtenus, après justification des approximations faites, sont équivalents,à l'approximation du premier ordre, à ceux de Levinger [z] . D'autre part, ce traitement fait apparaître clairemenf la signification qu'il faut donner aux ré­ sultats de Schwartz. L'interprétation correcte de ceux-ci conduit à une ex­ pression de la probabilité d'autoiohisation équivalente à celle de Levinger.

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8

-Cependant, la valeur’de la probabilité d'autoionisation déterminée se­ lon le procédé de développement de Migdal ou Levinger à partir de cette ex*- pression est en net désaccord avec les valeurs expérimentales dans le cas de la couche K du Po^l*^ , L,a série de termes d.ont nous avons parlé plus haut a été obtenue par des intégrations par parties successives d'une intégrale fi­ gurant dans l'expression de la probabilité d'autoionisation. Le fait de ne pren­ dre que les deux premiers termes se justifie à l'approximation adiabatique, mais le terme intégral qui subsiste en queue de ce développement et qui n'est pas nécessairement négligeable n'a pas été considéré.

Nous avons ainsi été amené à réévaluer la probabilité d'autoionisation dans le cas de l'émission a . La méthode que nous avons utilisée a évité le développement de LeVinger. Le terme perturbateur a été développé en série ’de polynômes de Legendre et les éléments de matrice correspondantsont été

explicités à l’aide de fonctions d'onde hydrogénoïdes non relativistes. Le ré­ sultat obtenu a ensuite été développé en série de puissances du rapport des vitesses de la particule a et de l'électron atomique considéré, soit (vp/z). Seuls les premiers termes ont été retenus en yue de l'évaluation. En fait, nous avons adopté également l'approximation adiabatique, mais avec la cer­ titude d'avoir considéré pour chaque puissance de (vp/Z) dans le développe­ ment de la probabilité, le terme correspondant complet.

Les calculs ont été effectués pour le cas de la couche K , Nous avons montré que l'importance relative de l'effet de recul du noyau est beaucoup moins importante que celui qui avait été prévu primitivement par Levinger. Il contribue néanmoins à réduire la probabilité d'autoionisation,par la contri­ bution dipolaire, d'environ 50 % par rapport à la valeur que l'on obtiendrait

sans en tenir compte. Nous avons trouvé d'autre part une contribution mono­ polaire importante, s'exprimant par des termes en (vp/Z) d'ordre supérieur à 1 , De plus, la contribution quadrupolaire a été trouvée négligeable.

Les résultats numériques ainsi obtenus sont en très bonne concordance avec les valeurs expérimentales déterminées par plusieurs auteurs sur le Po210 De même, la distribution en fonction de l'énergie des électrons éjec­ tés par autoionisation, qui se distingue de celle prévue par Levinger ou par Migdal (les expressions correspondantes diffèrent par un facteur constant) par une décroissance quelque peu plus rapide est en accord avec les résultats expérimentaux récents.

(9)

9

-3) La théorie de l'autoionisation telle qu'elle a été élaborée ci-des­ sous ne traite qu'une seule particule: l'électron sur lequel porte le phéno­ mène d'autoionisation. Elle implique ainsi l'existence d'une source illimi­ tée d'énergie, alors que de toute évidence l'énergie d'ionisation peut tout au plus être égale à l'énergie cinétique disponible lors de la désintégration. On doit donc s'attendre à ce que la probabilité d'autoionisation prévue par la théorie à une particule ne soit plus valable lorsque l'énergie disponible est du même ordre de grandeur que l'énergie de liaison de l'électron considéré. De plus, cette théorie ne permet pas de mettre en évidence les effets d'é­ change éventuels.

Rigoureusement, le problème doit être résolu en considérant l'ensem­ ble des particules qui constituent le système en évolution, soit les électrons atomiques, les nucléons et la ou les particules émises par le noyau. Le point de départ de cette théorie consiste à rechercher la probabilité de transition de l'état occupé par le système avant désintégration vers un état stationnai­ re quelconque de l'état du système après désintégration. Dans cet état, on considère que l'atome résiduel peut être excité. Dans des travaux destinés à mettre essentiellement en évidence l'effet que peut produire l'existence du cortège électronique sur les phénomènes de désintégration, Mme Benoist- Gueutal [40] [i4l] [59] a formulé le problème de cette manière pour les cas de la capture électronique et de la désintégration p . A partir des expres­ sions générales de la probabilité de transition, nous avons montré, moyen­ nant l'approximation qui consiste à utiliser des fonctions d'onde individuelles pour la représentation des électrons, que la probabilité d'autoionisation telle que prévue précédemment, se trouve, dans tous les cas de désintégration, réduite par le fait que l'énergie disponible est limitée. L'effet est d'autant plus grand que l'énergie disponible se rapproche de l'énergie de liaison de l'électron atomique considéré.

D'autre part, dans le cas de la capture K , (la seule à considérer en pratique), nous avons montré que les effets d'échange sont négligeables pour l'ionisation dans la couche K et dans la couche L .

Dans le cas de la désintégration p , les effets d'échange peuvent être importants lorsque l'électron atomique considéré est caractérisé par les mê­ mes valeurs du nombre quantique orbital que la particule P émise. Nous a- vons pu déduire de notre traitément que lorsque l'approximation non relativis­ te est applicable, les effets d'échange accroissent la probabilité d'autoionisa­ tion dans la couche K de 50 % pour une transition p permise. Ils sont nuis pour les transitions p interdites.

Lorsque l'approximation non relativiste n'est pas valable, l'importance relative de ces effets d'échange est plus faible pour les transitions permises et augmente dans le cas des transitions interdites.

(10)

10

-Au sujet de la désintégration a et de la désintégration p , nous avons, par analogie avec les deux cas précédents, tiré les conclusions générales du même ordre.

4) Outre les corrections dues aux effets d'échange et à la limitation de l'énergie disponible, il faut tenir compte, en vue de l'évaluation de la proba­

bilité d'autoionisation, des effets d'écran et de relativité. Ces effets ont été évalués par divers auteurs et nous discutons leurs résultats ci-après.

5) Dans le chapitre consacré à la théorie simplifiée, nous avons estimé l'effet de recul lors de l'émission P et de la capture électronique et nous

avons montré que dans tous les cas pratiques, l'effet de recul est négligeable, conformément aux conclusions de Levinger,

Les auteurs qui ont traité le problème de l'autoionisation par émission P [l][2] [3] ont fait remarquer que l'approximation de perturbation brus­ que est à peine justifiée dans le cas des électrons K des atomes lourds, la condition de validité pour cette approximation étant (Zgff/ 137) << 1, L'ef- fët qui résulte de l'interaction entre la particule émise et les électrons ato­ miques n'est alors plus négligeable. Comme première approximation, nous avons évalué cette contribution à la probabilité d'autoionisation moyennant l'hypothèse que la particule P puisse être assimilée à un centre de force ponctuel. Comme dans le cas de l'émission a , le terme d'interaction a été développé en série de polynômes de Legendre et l'expression obtenue en ex­ plicitant les éléments de matrice à l'aide de fonctions d'onde hydrogénoïdes non relativistes a été évaluée en négligeant des termes en (Z/vp) d'ordre

supérieur à 2 , (La vitesse Vp de la particule p est généralement voisine de la vitesse de la lumière).

Nous avons ainsi montré que les résultats obtenus à l'approximation de perturbation brusque seraient à accrottre de 30 % environ dans le cas de la couche K du Plomb,

(11)

11

valable pour l'émission p où l'on tient compte de l'interaction avec la particule émise. Nous n'en n'avons pas effectué l'évaluation, mais nous pensons que la méthode de calcul basée sur le développement du terme d'in­ teraction en polynômes de Legendre pourrait être appliquée avec succès.

5) Compte tenu des considérations précédentes, nous avons comparé les résultats expérimentaux avec les données de la théorie. Nous avons au- paravent fait un compte rendu des différents aspects expérimentaux du pro­ blème de l'autoionisation ainsi que des différentes méthodes utilisées et des précautions à prendre en vue de sa mise en évidence et de la détermination de sa probabilité relative. En général, les résultats obtenus par différents auteurs sont concordants entre eux et concordent, tout au moins par l'or­ dre de grandeur, avec les valeurs théoriques de la probabilité d'autoionisa­ tion. On remarquera néanmoins que l'erreur relative qui entache les résul­ tats expérimentaux est généralement très grande, elle peut atteindre 10 % et même davantage. Cette circonstance est due à la faible probabilité rela­ tive du phénomène.considéré (« l/zf ) qu'un grand nombre d'effets parasi­ tes peuvent perturber, A ce point de vue, certains raffinements de la théo­ rie ne peuvent ainsi se prêter à une confrontation avec l'expérience et nous estimons que s'il reste certains efforts à accomplir dans le domaine théori­ que, que nous avons signalés au cours de cet exposé; il en reste également à accomplir dans le domaine expérimental en vue de diminuer l'erreur rela­ tive lors d» la détermination de la probabilité d'autoionisation,

(12)

-

12

.

CHAPITRE II - Théorie simplifiée à une particuie

1) CONSIDERATIONS PRELIMINAIRES

Nous supposerons que l'atpme émetteur est au repos dans le système fixe du laboratoire (x', y', z') (fig. 1) et que le noyau, de charge Z.e , coïn­ cide avec l'origine O avant la désintégration.

Au moment où la désintégration se produit (t = 0), une ou plusieurs particules sont émises (a , P , y ) et le noyau résultant, de charge Zfe , se met de ce fait brusquement en mouvement avec une vitesse que nous désigne­ rons par Vj^ , Si Zf est différent de Z^ , il peut y avoir émission d'une patr- ticule chargée (p) de charge (Zj - Z£) e . Nous désignerons par v'p sa vi­ tesse par rapport au système fixe du laboratoire et par v^p sa vitesse par rapport au noyau. Nous avons la relation suivante:

V = V ' + V . ( 1 )

(13)

-

13-Connaissant la valeur de l'énergie libérée au cours de la désintégra­ tion, ces différentes vitesses se déterminent en appliquant le principe de la conservation de l'impulsion (compte tenu de l'émission éventuelle d'un neu- trino).

Si nous supposons que la particule chargée puisse être traitée comme centre de force ponctuel, l'énergie potentielle d'un électron atomique (e"), de coordonnée r' , soumis au champ engendré par elle, s'exprimera par:

- (Zj - Z )

v'(t)=-_-i--- L

(

2

)

|r' - v' tl I P I

Remarque. - Cette façon de procéder vis-à-vis de la particule émise se jus­ tifie dans le cas de la désintégration a .

En effet, la quantité de mouvement de la particule a étant très gran­ de, eu égard à sa masse élevée, la longueur d'onde \ qui lui est associée est petite à côté des dimensions de l'atome, c'est-à-dire petite à côté des distances d'interaction avec les électrons atomiques,

210 Prenons comme exemple le cas du Po :

0

,

2 P 0, 2 M c % ai h 0,2 M c ou Z. m nT T7 ■7 Z m e (■

--- étant le rayon de l'orbite K Z m e®

La longueur d'onde associée se que le rayon de la couche K du Po^

de l'atome intéressé,

rait ainsi environ 3000 fois plus petite

La situation est moins favorable dans le cas de l'émission P , la lon­ gueur d'onde associée à la particule P étant beaucoup plus grande. Prenons l'exemple de particules p douées d'une énergie de 1 Mev. Nous avons dans ce cas:

\/-ô ^ ^ Z / * ^

p=V8.nric ; --- ou --- (---! .

V8. m c \/8 X 137 'Z m e*' ^

Si nous prenons le cas intermédiaire d'un émetteur p caractérisé par Z = 50 , la longueur d'onde associée est environ 8 fois plus petite que le rayon de l'orbite K . De plus, il faut considérer que l'énergie d'une parti­ cule p peut varier, pour un éme.tteur donné, depuis 0 jusque la valeur maximum de l'énergie cinétique disponible lors de la désintégration p ,

(14)

14

-d'autoionisation de l'effet qui résulte de l'interaction entre les électrons atomiques et la particule P émise.

___ Le problème peut être résolu en adoptant pour système de référence un système (x , y, z) qui se déplace avec la vitesse v^ par rapport au

système fixe du laboratoire et dont l'origine coïncide, après désintégration, avec le noyau résiduel (fig, 1)» Nous avons supposé que la vitesse v^ est dirigée suivant l'axe des z' , dans le sens négatif.

Dans ce système, l'énergie potentielle de l'électron atomique consi­ déré ci-dessus, dans le champ de la particule émise,s'exprimera par:

- (Z. - Z )

v(t) = -

(3)

1 r - V t I I P I

Si nous désignons par et par les hamiltoniens de l'électron atomique considéré, respectivement dans le champ du noyau initial et du noyau résiduel et des (Zj - l) autres électrons de la couronne, nous avons les relations suivantes:

V'(o) = V(o) =

V'(oo)= V(oo)= 0 (4)

2) DETERMINATION DE LA PROBABILITE D'AUTOIQNISATION PAR LA METHODE DE LA VARIATION DES CONSTANTES

a) DANS LE SYSTEME DE REFERENCE (x, y, z) DEFINI Ci-DESSUS, il faut résoudre l'équation suivante:

(x.y.z) + V (t) j II; = i .|i <5)

avec, si l'on néglige l'effet d'écran exercé sur l'électron atomique considé­ ré par les autres électrons de la couronne:

TT^ / \

H (x.y.z) = -r-^ 1 (

6

)

Zi - Zf 1

V (t) , donné en (3), est de l'ordre de —=--- , soit de l'ordre de ■=—

f ^ ■ f

(15)

- 15

Les fonctions propres à l'Hamiltonien non perturbé sont:

(x.y.z) e (7)

mm'''

Avant la désintégration, les électrons atomiques évoluent dans le champ du noyau ^ , lequel se meut, dans le système de référence choisi, avec une vitesse v^ dirigée dans le sens positif de l'axe des z .

La fonction d'onde qui décrit un état k avant la désintégration sera: ' 3

. . iv Z -i(E?’ + —)t

Elle est en effet solution'de:

Ô(J<,

H^x,y,z - v^t) = i yp (9)

si l'on a, dans le système de référence (x', y', z') centré sur ce noyau:

(x',y', z') u^(x', y'z') = eJ^ u’^(x',y', z') (lO)

H^(x',y',z') étant mis pour:

si l'on néglige ici également l'effet d'écran sur l'électron atomique considé­ ré.

H^(x,y,B - V t) , de même que u^(x,y,z - v t) s'obtiennent en rem-

ti K, n

plaçant-les variables x', y', z' par x, y, z - v^ t respectivement, dans les expressions de et u!' telles que définies ci-dessus.

. . V 2

+1V Z

Remarque. - Le facteur e e ^ par lequel la fonction d'onde

uî' (x,y,z-v t) doit être multipliée pour qu'elle se rapporte à un centre de

•C Tl

force en mouvement par rapport au système de référence choisi, peut se dé­ terminer de la façon suivante:

L'équation de Schrôdinger n'étant pas în<variante pour un changement de référentiel Galiléen, nous considérons les équations de Dirac, lesquelles

(16)

16

-Soir

4>(x',y',z',t') =u(x',y’,z')

- iEt'

une solution des équations de Dirac dans le système (x' y' z'). Par trans­ formation simple de Lorentz, cette solution devient

t - P /c Z - i E - 1 / Z - P c t . A u(x,y,—^ S' .)

\/rr

7

- P'

[

100

]

avec 8 = — ^ c

A l'approximation non relativiste, la matrice A se réduit à la ma­ trice unité et la fonction u s'identifie alors avec la partie spatiale de la fonction d'onde de Schrôdinger, dans laquelle la variable z' aurait été-rem­ placée par z - v^t . Quant au facteur exponentiel, le développement en série

jt-s/cz ..

de --- , soit t - P— + -J- t + ... , donne, par ces premier

ter-C ^

VTT r

mes: • 2 . IV t n -iEt +iv_zn

On tient compte de ce que E - m c^ << m c^ .

— La solution générale de l'équation (5) peut se mettre sous la forme sui­ vante:

. -iE^ t = £ b (t) U (x,y,z) e ^

m m' m (11)

De cette façon, pour un temps t suffisamment grand pour que le terme per­ turbateur V (t) puisse être négligé, chaque terme de dévelopoement (il) re­ présente un état stationnaire du système et jb^(oo) détermine la probabili­ té d'excitation ou d'ionisation dans l'état final m ,

Si, avant la désintégration, l'électron considéré se trouve dans l'état k (8), les valeurs initiales de t*j^(t) seront données par:

(12)

(17)

17 -i b (t) = E b (t) e n m m' (13) dans lequel: V mn (x>y»z)V (t) uj|^(x,y,z) dT (14)

b) Afin de faciliter la discussion des travaux des auteurs cités dans l’In­ troduction et de montrer l'équivalence des méthodes utilisées pour la ré­

solution du problème.de l'autoionisation, nous résolverons le problème dai le système (x',y',z') lié au laboratoire (fig. l)*'

Avant la désintégration, le noyau se trouve au repos à l'origine O . A l'électron initialement considéré dans l'état k , nous lui ferons corres­ pondre la fonction d'onde:

définie pajp l'équation (lO).

Apr/ês désintégration, le noyau reculant avec la vitesse v^ comme l'indique la fig. 1, un état d'énergie finale sera représenté par la foi tion d'onde suivante:

sachant que dans le système de référence (x«y,z) centré sur ce noyau, on a: (15)

-1V Z

n

(16) e

laquelle est solution de:

(17)

(18)

Nous devons alors résoudre:

V'(t) étant donné en (2).

(18)

18

-La solution de l'équation (19) se mettra sous la forme suivante: f "n

-iv z' -i(E +—)t

4< = £ b'(t)u (x',y',z'+vt)e e ^ ^ (20)

^ m m' m' •' n ' '

<5

et |b' (oo) représentera la probabilité d'autoionisation ver s l'état final m . m

En introduisant la fonction 4» (20) dans l'équation (19)» nous obtenons, après quelques opérations simples tenant compte de ce que chaque terme de (20) satisfait à l'équation (17), le système d'équations suivant:

i(E^-E^ )t

i b'(t) = £ b' (t) e ^ ^ ^(t)

n m m m n (21)

dans lequel les éléments de matrice V (t) sont déterminés de la manière

. , m n suivante: z' + V t) V'(t) n f U m (x'.y z' + V t) dT' (22) n '

Si l'on fait, sous le signe intégral, le changement de variables suivant: x' = X ; y' = y : z' = z - v^t , (23)

on s'aperçoit que s'identifie avec V^^(t) (14).

Les coefficients b^(t) et satisfont aux mêmes équations diffé­ rentielles (13) et (21), Ils ont de plus mêmes valeurs initiales (12). Ils sont donc identiques, La fonction d'onde 4^ (20) s'obtient ainsi en multipliant la fonction d'onde 4» (il) par le facteur

après y avoir effectué le changement de variables (23).

c) REVOLUTION DU SYSTEME (13) A L'APPROXIMATION DU PREMIER ORDRE.

(19)

19

-Soit donc à résoudre:

i(E^ -E^ )t

i b (t) = £ b (o) e ^ ^ y (t)

n m m mn' (24)

Remarque: Afin de simplifier l'écriture, Zf sera désigné dans la suite sim­ plement par Z . D'autre part, le ^symbole (ü)mn l’eprésentera un élément d^ la matrice Q déterminé au moyen des fonctions d'onde finales u^ et %•

Estimation de l'ordre de grandeur des bm(o) ,

iv Z

Développons dans t>^(o) (12) l'exponentielle e qui y figure, en série de puissances de z : b m(o) i dT + i V n Z Uj^dT (2 5)

Le premier terme est différent de 0 si tous les nombres quantiques, à l'exception du nombre quantique principal, ont la même valeur dans l'état initial et dains l'état final.

L'expression dT

Z

a été évaluée par Schwartz [3 ] , à des termes de l'ordre de l/Z près, au moyen de fonctions d'onde hydrogénoïdes non relativistes caractérisées par les valeurs du nombre quantique principal n » allant de 1 à 3 pour l'état initial (nj^) et de 1 à 8 pour l'état final (nm) , et pour les différentes valeurs possibles du moment angulaire orbital

l .

Nous avons utilisé la racine carrée des valeurs obtenues en vue de notre évaluation. Dans l'intervalle des n considérés, nous en avons déduit que le premier terme de (2 5) peut se représenter approximativement par;

Z n m pour n^ > n^ et par; 2 n® --- — pour n < n {/ = 0) (26) ry Z m K Z

Pour Z = 2 (cas de l'émission a), nous pouvons nous attendre à ce que l'intégrale considérée prenne une valeur sensiblement double de celle calculée par Schwartz. A titre d'exemple, nous avons trouvé, pour n^^ = 1 ,

(20)

D'autre part, pour les autres valeurs de I conduisant à une valeur non nul­ le de l'intégrale, celle-ci prend des valeurs qui sont du même ordre de gran­ deur.

Pour n^ ~ premier terme de (2&) est égal à l'unité, à des ter­ mes en —L près [3] , Il en est ainsi pour AZ = + 1 et pour AZ = 2 ,

Zi

Considérons maintenant le second terme du développement (2 5) pour les mêmes valeurs des nombres quantiques.'

L'intégrale qui le constitue peut s'écrire:

j* u^ . Z u^ dT = I r® dr . | '^(zn) ® ^(k) * ®

fi f

R et R, représentent les parties radiales des fonctions d'onde u et u^ respectivement. et ^sont les parties angulaires,

La seconde intégrale dans le second membre de (27) s'annule, sauf si A-/=+l etAm = 0. Si cette condition est satisfaite, elle vaut

20

-+ 1)® - m®

(2 ^ + 3)(2 ^ + 1) ou

- m®

(2/ + l)(2 ^ - 1) [63]

respectivement. ( représente le moment angulaire orbital de l'état initial k). Elle est donc de l'ordre de l'unité.

Quant à la première intégrale du second membre de (27), elle diffère de cette même intégrale dans laquelle n'entrent que des fonctions'd'’otrd5' sPit initiales, soit finales, par des termes de l'ordre de l/Z ,

Elle peut en effet se développer de la manière suivante:

I

00 f * 3 R r R m 1 k ■'■■ =

1

00 oo ôR '‘m - ^f>

1

'^m -O £ (28)

Si nous portons notre attention sur des électrons se trouvant initialement dans les couches profondes de l'atome émetteur, la démonstration est aisée,

en prenant par exemple, pour état initial^l'état 1 s : ôR

(- t s)„ „ = R^ - r R^

(21)

- 21 En introduisant (29) dan§ (28.):

f °°

f “

1

dr =

j R^* R^

dr J m is J m is O O oo R r R J m 1! 3(Z. -Zf) 2 Z.

I

CO 3 f , R r^R dr m is (Z. . Z,) dr + .,. (30)

Comme nous le verrons par la suite, les deuxième et troisième termes dans le second membre sont au plus de l'ordre de l/Z par rapport au pre­ mier.

On pourrait montrer, en prenant toujours l'état Is comme état initial, que les termes suivants du développement (28) sont.négligeables.

oo .

Le module de l'intégrale | R^ r® R^ dr a été évalué par Bethe [63] au moyen des fonctions d'onde de l'hydrogène pour diverses valeurs des nom* bres quantiques principaux et n^jj et les valeurs correspondantes du mo­ ment angulaire orbital I (Rappelons que l'intégrale est ^ 0 pour h-l = i 1 , Am = 0) .

Pour un élément de nombre atomique Z , ces valeurs doivent être di­ visées par Z . Il résulte, de l'examen des chiffres publiés par Bethe à ce su­ jet, que l'intégrale

{

CO

R^* r® rI dt

m k

prend très approximativement la valeur

3,5n, Z n

— (unités atomiques) pour n^^ m

compris entre 1 et 4 et n^ compris entre 1 et 8.

Il en résulte que le second terme dans le développement (2 5) de b (o) , que nous écrirons i v^(z)j^n,est de l'ordre de

3, 5 X V X ’ n k

Z n'

V> \

(30*) m

(22)

- 22

1* Emission p , capture électronique.

Reprenons le cas où l'énergie de la particule P est de 1 Mev. Son impulsion vaut dans ces conditions \/8 , me , soit environ 2, 8 me ou 385 (unités atomiques). Si l'on remplace la masse A du noyau par 2 Z , v^^ est de l'ordre de ^ . Le second terme du développement'(25) de b^(0) est donc négligeable à coté du premier. Il en est de même des termes suivants. Dans le cas de la capture électronique, prenons pour valeur de l'éner­ gie emportée par le neutrino 1 Mev. également. L'impulsion transmise au noyau est du même ordre de grandeur que dans le cas précédent et les mê­ mes conclusions sont applicables.

Dans ces deux cas, nous écrirons donc:

Pm

Seul, l'effet dû à la variation brusque de la charge du noyau est impor­ tant. L'erreur commise est inférieure à celle qui résulte de la résolution du problème à l'approximation du premier ordre ( ^ l/Z).

2 * Emission a .

Pour les énergies comprises entre 4 et 10 Mev (5,3 Mev dans le cas du Po210) les particules a ont une vitesse qui peut être estimée à c/20 .

En remplaçant ici également la masse du noyau par 2 Z , la vitesse de 13 7

recul v^ serait de l'ordre de —g— (unités atomiques).

Dans ce cas, le second terme du développement (2 5) vaudrait sensible­ ment (30*)

50 n^ k

Le nombre atomique Z des atomes émetteurs a étant voisin de 80, il en résulte que ce terme est du même ordre de grandeur que le premier.

D'autre part, le troisième terme et les suivants sont négligeables. A titre d'exemples, pour la transition 1 s —^ 3 d , l'intégrale

2

(23)

- 23

(25) à des termes en l/Z près) vaut approximativement --- [^>3] , ce qui

300 . „ 210

confère au terme consiaere la valeur --- environ. Dans le cas du Po ,

. .

6

les2e et 3e termes auraient respectivement pour valeurs approximatives —

* 0,05 , ^ _ O Z®

et --- , pour n, = 1 et n__ - 3 ,

2 K rn

Nous aurons donc:

b (O) ^ \u^ uf dT + i V (z)

m' — \ m k n ' kn (32)

Le second terme exprime pratiquement à lui seul l'effet dû au recul du noyau.

3 “ Remarque s:

Les estimations faites ci-dessus sont applicables à tous les cas ren­ contrés en pratique:

- des émetteurs p et des atomes à capture électronique, dont l'énergie libérée peut atteindre quelques Mev, quelle que soit la valeur de Z .

- des émetteurs a dont l'énergie libérée est de quelques Mev. et dont le numéro atomique se situe aux environs de 80.

Dans le cas où l'on aurait affaire à des émetteurs a de faible numéro atomique, les estimations seraient à revoir et l'utilisation directe de la rela­ tion (12) de t)^(O) pourrait s'avérer nécessaire.

La variation brusque de la charge du noyau et le recul de ce dernier sont deux phénomènes dont les intensités sont absolument indépendantes. Les effets qui en résultent peuvent être de ce fait d'ordres de grandeur tout à fait différents.

(24)

24

-La première des deux intégrales a été calculée par Leyinger [Z]'pour n, = 1 et n, = 2 . Elle est de l'ordre de -i- (— pour l'état initial 1 s ,

k k Z®

et —respectivement pour les états initiaux 2 s et 2 p).

Z® Z® .

D'après les valeurs de Bethe [63] , la seconde intégrale est du même ordre de grandeur que la première pour les memes valeurs de nj^

(respec-, 0(respec-,48 1,56 1,47. ^ . - , •

tivement --- , --- , --- ), On est ainsi ramene aux memes conclusions Z® Z® Z®

que dans le cas où l'état final est un état du spectre discret.

Révolution du système (24).

Nous avons vu ci-dessus que les coefficients b^(0) sont du même or-f or-f * i

dre de grandeur que lés intégralesiu^ Uj^ dT correspondantes, lesquelles

sont de l'ordre de pour n ^ n, , Par contre, b, (o) est égal à l'unité à

^ m K cc

des termes en —g près. Z

D'autre part, si, pour comparer les entre eux, nous comparons leur valeur à l'instant initial, soit (H - » nous pouvons dire que tous les V (t) sont du même ordre de grandeur,

mn ®

En effet, nous avons les relations suivantes: (H^ - H^) ^ (E^ -E^) (u^*^ u^ dT

mn — m n n m (H^ - H^) _ (E^ - E^ ) ' mm — ' m m ,f (33) avec (E^ ' m (E^ - ' m» ^1) II (E^ ' m - = 1 - Z®) -f 1 ■i 2 2 n n m m

- (Zi - Z,)

n m (34)

à des termes en — près. Remarquons que la différence (E^ - E^) estJ 'm'

1 X f

(25)

25

En ne retenant donc que le plus grand terme dans le second jncmbre de chacune des équations du système (24) (sauf de celle pour laquelle n ^ k) nous avons:

i b (t) = e • V' (t)

n' , kn' |35)

D'où:

(36)

Après intégration par parties de l'intégrale de (36), nous obtenons, pour un temps t tel que V^^(t) puisse être négligé:

(hV- h\ b.(t) = b_(o) + —,---7^ + ^ ‘ ; I e “ dt (37) E - E, n k o n E - E, n k ôt s/n remplaçant u^ dx + i v^(z)j^^ (32) (le second terme peut être négligé dans le cas de l'émission P ) , nous avons, en tenant compte des relations (33);

b (t) = i V (z) + —J--- J n' n' 'kn E - E, - n k O t i(E'-E‘)t e —35---dt (38)

3) DETERMINATION DE LA PROBABILITE D'AUTQIQNISATlOiSi PAR LA METHODE APPLICABLE AU CAS OU L'HAMILTONIEN N ON

PERTURBE PEUT DEPENDRE DU TEMPS

f

(26)

. 26

-qui en ont été déduits sont d'un ordre de grandeur différent de ceux établis initialement. Les raisonnements partent de part et d'autre d'une relation générale de ce chapitre de la théorie des perturbations, exprimant la pro­ babilité de transition de l'un des états vers un autre du système étudié [6l]

[60] . Dans le cas présent, l'effet de recul s'introduit d'une manière un peu subtile et il est difficile de se prononcer sur la validité des développements exposés par les auteurs cités ou sur la signification que l'on a donnée aux résultats établis.

Nous avons donc repris en détail la théorie des perturbations applica­ bles au cas où l'Hamiltonien peut dépendre du temps en l'adaptant dès le dé­ but au problème de l'autoionisation. Le traitement a été effectué dans les deux

systèmes de référence de la fig. 1.

Il nous a été ainsi possible d'effectuer clairement la discussion des tra­ vaux de Levinger [2] et de Schwartz [4] .

a) DANS LE SYSTEME (x, y, z) EN MOUVEMENT PAR RAPPORT AU SYS­ TEME FIXE du laboratoire (fig. 1) nous devons résoudre l'équation d'onde

suivante: '

^H^(xy z) + V (t)j = i (5)

sachant qu'au moment où la désintégration se produit (t = O) l'électron con­ sidéré évolue dans l'état d'énergie E?' , dans le champ du noyau de charge

(z

e) animé de la vitesse v le long de l'axe des

Z

dans le sens positif. La fonction d'onde représentant cet état a été écrite en (8). La méthode uti­ lisée ici consiste à supposer qu'en chaque instant 6 > 0 , nous connaissions les fonctions propres u^(xyz6) de l'Hamiltonien complet

H = H^ + V (e) (39)

et à mettre la solution de l'équation (5) sous la forme d'une série de ces fonctions propres.

Ces fonctions satisfont à l'équation d'onde suivante:

|^H^(x.y. z) + V (0)j u^(x.y. z.e) = E^(6) u^(x.y.z.e) (40)

Pour 9 = 0 , nous avons: V(0) = H^ - H^ (4) ( U (O) = u^

; n' ' n

d'où fonction propre et valeur propre

(27)

27

-Pour 0 = œ , V (oo) étant égal à 0 (4) , nous avons;

~ ^n fonction propre et valeur propre de E (oo) = E^ n n définies par (18).X- ' '

Il en résulte que E^(9) est compris entre E^ et E^ et que la dif­ férence qui existe entre E^(0) et E^ ou e|^ est de l'ordre de par rapport à ces énergies (34).

Nous mettrons la fonction solution de (5) sous la forme suivante: ,t

4» = £ c (t) u (t) e ■'^o m m' m'

-i E (e)de

(41] ^^m(t) mis pour u^(x y z,t)j

Dans ces conditions, compte tenu de (8), nous avons, pour t = 0 :

(42) i v„ Z (i)

c_(o) = (e ^ ) ' km m

ou, après développement en série de l'exponentielle figurant sous le signe intégral:

(43)

Seuls, les deux premiers termes du développement ont été retenus. Le premier donne une contribution nulle, étant donné que les fonctions d"on-de et u}- sont orthogonales,

nn K

L'élément de matrice ®st ici déterminé au moyen des fonctions d'onde initiales. Il diffère du même élément de matrice (z)i^m déterminé au moyen des fonctions d'onde finales par des termes de l'ordre de . Ceci relève des considérations que nous avons faites à la page 21 . A l'approxima­ tion du premier ordre, nous ne ferons pas de distinction entre ces deux élé­ ments de matrice et les désignerons par le même symbole.

Pour m = k , Cj^(o) est égal à l'unité à des termes en près (44). Pour un temps t tel que V (t) soit négligeable et que de ce fait, la fonction d'onde u (t) puisse être confondue avec u^ , chaque terme du dé-

' m TTT. ' m ^

(28)

- 28 .

exprimera la probabilité d'autoionisation dans l'état final m .

Le remplacement de dans l'équation d'onde (5) conduit au système d'équations différentielles suivant: (Voir Chapitre VIII de la référence [6lJ)

c„(t) = - c_(t)

-r

[Eje)-E„(e)]d0 c _ ôu_(t)

n m m

m'

Tt dT (45)

^ n , les intégrales |u*(t) —--- dx dans le second membr se remplacer par: -J Pour m de (45) peuvent se remplacer p

!

n 0 t m E (t) - E (t) n' m

[6

1

]

ou n ot m E„(t) - E_(t) n m'

Le terme pour lequel m = n s'élimine de (45) si l'on effectue la subs­

titution suivante: rt

-1.

c^(t) = c' (t) e O m m

P (e)de

m avec i P (0) = m' ' (t) 9 U (t) m -W dT Jt=0 (46)

La fonction 4» s'écrit alors:

■J'

4< = £ c' (t) U (t) e ’o m m m' '

E' (e) d0

m avec E’ (0) = E (0) + P (0) m m' ' m' ' (47)

(29)

29

-(48)

Le système (48) n'a résulté d'aucune approximation et est ainsi abso­ lument équivalent à l'équation (5) de départ.

b) DANS LE SYSTEME DU LABORATOIRE (x',y', z') (voir fig. l), il faut résoudre l'équation suivante;

(x',y', z' + v^t) + V'(t)j <|; = i(19)

V'(t) a été défini en (2).

L'état initial de l'électron considéré est représenté par la fonction d'onde (15). Nous procéderons comme dans le paragraphe précédent:

Nous supposons connaître les fonctions propres de l'Hamiltonien com­ plet

H = H^(x',y',z' + v^e) + V'(e) (49)

en chaque instant 9 et développons la solution (i» de (19) en série de ces fonctions. Etant donné que l'Hamiltonien (49) s'obtient en effectuant dans l'Hamiltonien (39) le changement de variables (23), il en résulte que les fonc­ tions prppres deU'Hamiltonien (49)?s'obtiênnent en effectuant dans les fonc­ tions Uj^(x,y,z,6) définies par (40), le même changement de variables. Nous les écrirons donc:

U (x\y’, z' + V 9,9)

n n ’ '

Elles correspondent aux valeurs propres E^(9) définies en (40). D'où:

<^ = 2 d (t) ^ m m m

-i [ E^(9) d9

(30)

30

-Pour 9 = 0, V'(0) = (4), d'où ^ u^(0) =

m m

I

E (0) =

m m

Pour 0 —►00 , V(oo) (4), d'où iU —( ! m (e (t) ' m U (x', y', z' + V t) m n m

Par conséquent, compte tenu de la condition initiale exprimée par (15), nous avons;

d (0) = ô,

m' km

Nous ferons remarquer que cette façon de résoudre le problème ne con­ duit pas directement à la probabilité d'autoionisation. En effet, chaque terme du développement (50) pour t -*• 00 n'est pas solution de l'équation d'onde (19) et ne représente donc pas un état stationnaire. La probabilité d'autoionisation se déterminera dans ce cas en mettant la fonction d'onde (50) dont les coeffi­ cients d (t) seraient connus, sous la forme (ZO). Nous avons vu que les coef­ ficients de ce développement b^(t) ou t>|^(t) sont tels que jbjj^(oo) re­ présente la probabilité d'autoionisation.

Connaissant les djj^(t) , les bj^(t) se déterminent par la relation sui­ vante: b (t) = E d (t) e m' n n' ' fi V l(E t - I e (0)d6) - i—^t iv Z m J n' ' ' s n ^ O e (e / n m (52) pour t -► 00

Effectuons la transformation suivante:

(31)

31

-i se rattache à i (46) de la manière suivante: ôu

(e)

i Y (e) = V l u'^ (e) —--- d-T + i P (9)

m n ) m oz m

Le remplacement de 4* (50) qui s'écrit maintenant: -irE'»(0)dO^

4- = 2^ ^m ® ^ (54)

dans l'équation (I9)i conduit au système suivant -1

d'

(t) e

[[E';^(e)-E”(e)]de

d'(t) = £

m I ju^ (x', y', z'+ v^t) ôH^(x', y', zM-v^^t) L* " " 5t

n m ^n

U

(x', y', z'+v t)

dT

+ I u**^ (x', y', z'+

V

t) u (x', y', z'+v t) dx 1

m'*' n |ti' ^ n' 9t m ^ n J

E" (Q) étant égal à m E (t) - E (t) n ' m ' E m' 'm' '

(e) +

Y

(e)

(55) (56)

Les d|^(t) ont évidemment mêmes valeurs initiales que les dj^(t). En effectuant le changement de variable (23) dans les deux intégrales qui figurent aux seconds membres de (55), nous obtenons:

(32)

32

-c) RESOLUTION DES EQUATIONS (48) ET (57) A L'APPROXIMATION PU PREMIER ORDRE. EQUIVALENCE DES EXPRESSIONS DE LA PRO- BABILITE D'AUTOIONISATION OBTENUES.

Dans les seconds menabres des équations (48) et (57), les coefficients c' (t) et d' (t) sont d'abord remplacés par leur valeur à l'instant initialm m r r (43) (51).

Soit donc à résoudre:

c'(t) Z n' îsi / mf n -i P TE' (e)-E' (0)1 de

r

-fo L ^ U*(t)Au (t)d, n 01 m c' (0) e m E (t) - E (t) n m (58) . d' (0) e d'(t)=^ S -ij [E;;(e)-E;;(e)]d9 c O V lu L J ÔHZf

C>—

+

m/n I + _E[u*(t)iïu (t)dT] V I n' ôt m' J P -E (t) - -E (t) n' m

Afin de faciliter la révolution de ces équations, les énergies E' (0)

’ f ^ 1

et E" (0) seront remplacées par E , la différence, étant de l'ordre de 75-

m ^ ^ m • Z

par rapport à E^ .

En effet, dans les expressions de E^(0) (47) et de E|^(6) (56) figu­ re E__(6) dont la différence avec E^ est de l'ordre de l/Z . D'autre part,

m £

P (0) et Y (0) sont au plus de l'ordre de l/Z par rapport à E , commem m ' I r i-x-nous allons le montrer c?i-après:

(t) 1*) i p_(0) =

m

J t=(

(46)

(33)

33 -, ôu U (t) = U + V (t) (—r^),r + m' m ' ' ' 0V V=o (59) d'où du ôu (t) m ôt Ôt ^ ôV'V = o ( )ir peut etre estimé de l'ordre de

ô V V =o 1 f U - U m m V(o) ou U - U m m Z. - Z, 1 f (59') ôV

D'autre part, —— dans (59') sera remplacé par son expression au 0 ^

temps t = 0 . De (3), dans lequel nous avons supposé Vp dirigé suivant l'axe Z :

•\-\r (2< • “ Z-) V Z

' 1 f P

v'àfc-'. ■ t:a

De c|es considérations, on tire que Pj^(®) serait de l'ordre de

V f U* (0) (u^ - u^ ) dT P I m m m 2

Etant donné que les fonctions Ufn(6) ne correspondent pas à un champ de force central, l'intégrale ci-dessus n'est pas nulle. Nous le considérerons alors au plus de l'ordre de grandeur de:

I U — U dT - (—) f m r m r

J m, m

( 60)

expression qui est elle-même de l'ordre de par rapport à v (^)^^jy^ >

l'intégrale lu* ^ i u^ dT ayant une valeur intermédiaire entre les éléments J m r m ^

- Z.

de matrices (—) ^^^ et (—) , respectivement égaux à —^ et

^ mm ^ mm *

1 • f .

Or: V (—) est de l'ordre de grandeur de E .égal à

P r mm ° m' ®

(34)

34

-Par conséquent, lorsque la particule émise évolue parmi les électrons atomiques (nous avons fait l'estimation au temps 6 = O), plus de l'ordre de par rapport à .

2") i Y_(d) = i 3 (9) +

m m V I u^ (6 ) — n I m

ôu (0) m

dT (61)

Le second terme du second membre est multiplié par le facteur v^

V

lequel est au plus de l'ordre de ~ , D'autre part, l'intégrale qui le consti­ tue n'est pas nulle par le fait que les fonctions Ujy^(6) ne correspondent pas à un champ de force central. Par conséquent, par des considérations analo­ gues à celles faites ci-dessus, on établirait que le second terme est au plus de l'ordre de par rapport au précédent.

/-à

— Il en résulte donc qu'à l'approximation du premier ordre, nous ne fe­ rons pas de distinction entre les c|^(t) et d' (t) et les grandeurs correspon­ dantes non primées.

f Quant aux éléments de matrice j u*(t) 0V

J“*n(t) ôz m'U (t) dT on commet une erreur de l'ordre de l/Z si l'on y remplace les fonctions d'on­ de u^(t) et a^(t) par les fonctions d'onde finales uj[^ (x,y,z) et u^(x,y,z).

m n m

, cette Les fonctions d'onde u (t) étant intermédiaires entre u et u^

m mm

proposition sera établie si nous montrons que la différence existant entre les

éléments de matrice. (-|r) et (-^^--- ) et les éléments de matrice ot mn cz mn (i) mn et ( ÔH^ (i) 0 Z mn est de l'ordre de 1 1*) De (3), nous avons: = (^i -ot mn 1 1 P — .. 13 mn ^ r - V t I P I (62)

Sans nuire à la généralité des conclusions que l'on en déduira, nous avons supposé, pour la simplicité de la démonstration, que Vp est dirigé suivant l'axe des z dans le sens positif.

(35)

- 35

(JX.)

' ôt 'mn t=o soit (Z - Z,) V (—) 1 I P 3 rnn ^ r (63)

qui devient, en utilisant les relations d'Ehrenfest: (Z. - Z,) V 2

—--- H- (E^ - E^ ) (z)

Z. n m mn C63')

De même, nous avons:

(—)' 6t' mn (Z. - Z,) V . . ^ y ^ P (e’ - e' (z)<‘> Z. n m mn t=o (64)

La différence existant entre les expressions (63) et (64) est de l'ordre

I

de — (voir considérations concernant (27)). ^f

2*) Nous avons, en faisant usage des mêmes relations:

(Æ) = (E^ - E^ ) (z)

' ôiz mn "n m mn (65)

D'autre part, nous avons:

(^)(‘> (e‘ -e' f (z)(‘>

' 9z mn Z. n m ' mn 1

(

66

)

La différence entre (65) et (66) est aussi de l'ordre de .

En nous basant sur la valeur qu'ils prennent pour t = 0 , les élé-0 V

ments de matrice i—r-r) seraient tous du même ordre de grandeur

___ ô t mij. “

(sauf pour m = n : l'élément de matrice correspondant est d'un ordre inférieur)./Il en est de même pour les éléments de matrice (—^—) . --- oz mn

(36)

36 -et d„(t) = n^az ^(e n k _ ^ T i(E - E, ) n k E^ - E^ o n k ^ i(E^-E^)t ' n k' / ÔV V .. e (^), dtôt 'kn (pour n ¥ k).

Ou, compte tenu de la relation (65): P d (t) = - i V (z) (e

n' ' n kn

f *■ f f +i(E -E, )t V r i(E-E,)t

n k , P * ' U'

-1)+-J-'—f I «

Avec cette expression de d (t),uous déterminerons les la re-n

lation (52) dans laquelle E^(0) aura été remplacée par E^ . Dans la somme Z qui y figure, seuls deux termes sont retenus:

n

- Celui pour lequel n = k : En effet dj^(t) s'écarte de l'unité par des

X i Vn Z

termes de l'ordre de •g- . Le facteur (e )j^^ se remplacera par i V (z), comme nous l'avons vu plus haut,

n ' 'km

IV z - Celui pour lequel n = m . En effet, l'élément de matrice (e )

est égal à l'unité à des termes d'ordre supérieur près.

mm

Nous avons donc:

IV t r n t>„(t) =e 8 m + i V (z), n' 'km „i+ —y

i

^ i(E^ -e[)t m k , oV n e (-Tt) E - e: - o m k "ÏÏT'kmdt (69) iv^ t n

Au facteur e______ J , près, qui ne joue aucun rôle dans la détermination de la probabilité d'autoionisation, cette relation de bjn(t) est équivalente à l'approximation du premier ordre, à celle que nous avons établie pré­ cédemment (38).

Nous avons en effet, dans le cas de l'émission a :

V = v' + V ;

P P n

la vitesse de recul étant directement opposée à celle de la particule a . En remplaçant la masse atomique par 2 Zf , nous déduisons

2 v'

(37)

37

-l'ordre de ~ . Dans le cas de l’énnission p , cette différence est ^f

d'ordre supérieur. A l'approximation du premier ordre, nous ne fe rons pas de distinction entre et ,

D'autre part, comme nous l'avons indiqué précédemment, la différen­ ce entre et étant de l'ordre de , l'expression (67) de c^(t) est équivalente à celle de t>^(t) (38) et conduira à la même expression de la probabilité d'autoionisation, à savoir:

kn i V (z), n kn E - E, n 1

r

i(E^ -E? )t n k (70)

On a aussi, à partir de la relation (36) dans laquelle b^(o) placé par (32): dT + i V (z) n kn

f

“ ‘(EÎ,-E')f e (V),„d. a été rem- (70')'

Mise sous cette forme, la contribution apportée à la probabilité d'auto­ ionisation par les trois effets perturbateurs qui peuvent se manifester au cours de la désintégration se retrouve dans chacun des 3 termes du second membre de (70’).

L'effet dû à la brusque variation de la charge du noyau se traduit essen­ tiellement, par le premier terme, tandis que celui qui résulte du recul du noyau s'exprime par le second.

Enfin, le troisième terme rend compte de l'interaction entre la parti­ cule émise et l'électron atomique considéré.

Chacun de ces trois termes s'annule si l'effet perturbateur correspon­ dant ne se manifeste pas.

(38)

-38-Etant donné que le troisième terme de (70') a été déterminé à l'ap- - proximation du premier ordre, t»^(o) pouvait se remplacer par une expression qui s'en écarte par des termes au plus de l'ordre de l/Z .

L'expression (32) de b^(o) convient car les vitesses de recul v^ ren­ contrées en émission a et P sont suffisamment petites..

(39)

- 39 .

CHAPITRE III - Evaluation du terme

_i i

i(E'-E‘)t

e “ (V),^dt. de (70')

1) CONSIDERATIONS PRELIMINAIRES.

a) Le cas de l'émission 3 se caractérise par le fait que la vitesse de la particule P émise est généralement beaucoup plus grande que celle des électrons périphériques. Il en résulte que la perturbation formulée par V(t) ou ^ lieu pendant un temps qui est petit comparé aux périodes atomi­ ques, De (70), dans lequel nous avons négligé le premier terme du second membre qui exprime l'effet de recul du noyau, nous avons:

kn

E - E. n k

^ ôt 'kn dt (71)

L'exponontielle qui figure dans cette expression peut dans ces conditions se remplacer par l'unité et nous en déduisons:

a 1 ,„i „f, T kn E - E, n k

r - » V„

r f* i

U U, J n k d T (72) compte tenu de (33) et de (4) .

Le temps d'interaction de la particule P avec les électrons périphéri­ ques est de l'ordre de:

3 2 r, - n, c k _ c 2 k v“ • TTT ~ • HT •

T

P P (73)

rj^ désignant le rayon moyen de l'orbite initiale.

E est n

La période correspondant au passage de l'état initial E, à l'état final it de l'ordre de:

(74) 2^

n.

(40)

40

-La relation (72) est valable si (73) est petit à coté de {ih), soit:

Z . _c_ 137 * V

P

En fait, le nombre atomique Z doit être remplacé par un Z^ff qui tiendra compte de l'effet d'écran exercé par lès autres électrons de la cou­ ronne sur celui que Ton considère. Etant donné que la vitesse des particu­ les P est généralement de 1' ordre de grandeur de la vitesse de la lumière (fig, 12 ) la relation (7 5) s'écrira:

(76) :ff

137

«

1

« 1 (7 5)

La raison de l'autoionisation apparaît ainsi comme étant due principa­ lement à la variation brusque de la charge du noyau (approximation de per­ turbation brusque).

Cependant, ainsi que l'ont fait remarquer plusieurs auteurs [l] [2] [3], la condition (7 6) se trouve à peine réalisée dans le cas où l'autoionisation in­ téresse les électrons K des atomes lourds.

Dans ce chapitre, nous avons estimé la contribution à la probabilité d'autoionisation de l'effet résultant de l'interaction coulombienne entre la par­ ticule P émise et l'électron atomique intéressé. Les résultats que nous avons obtenus par l'évaluation du terme

o

dt

de (70) ne sont qu'approximatifs étant donné que la particule P a été traitée comme un centre de force ponctuel.

b) Dans le cas de l'émission a , l'expression de la probabilité d'auto­ ionisation équivalente»à l'approximation du premier ordre, à celle établie par Levinger ^Z] . En effet, par intégrations par parties du se­ cond terme du second membre de (70), nous obtenons:

P. =i(v - kn n 4 V (E^- E^)^ n k

P

(cos

e)

(_i________ ) ^ 3 'kn (E -E.)‘ n k rOO . --kn ôt® (77) dt

(41)

_ 41 .

Dans les termes autres que le premier dans le second membre de (37), la contribution due au recul du noyau est négligeable j.

En intégrant par parties successivement le dernier terme de (77), on obtient pour un développement dont le terme général à l'exception du premier s'écrit: Z s ! . \S /„f vS + 1 (-.) (E^-V

e)

r kn (7 8)

le rapport de deux termes consécutifs étant de l'ordre de

(s+l)(-i)n^ ou

Les règles de sélection pour le terme (7 8) étant les mêmes que celles qui correspondent à une émission électrique d'ordre s , il a été considéré que l'expression de la probabilité d'autoionisation a ainsi été développée en

série de termes multipolaires.

L'évaluation de la probabilité d'autoionisation a été effectuée par Le- vinger en se basant sur le fait que la vitesse de la particule a est générale­ ment beai^coup plus petite que la vitesse de révolution des électrons K et L dans le cds des émetteurs a usuels (Approximation adiabatique). Les résul­ tats numériques obtenus par Levinger [2] qui n'a considéré que les detix pre­ miers termes de (77) (termes dipolaire et quadrupolaire) sont en net désac­ cord avec l'expérience. La valeur calculée de la probabilité d'autoionisation dans la couche K du Po^lO est environ 17 fois plus petite que celle qui a été déterminée par plusieurs auteurs d'une façon concordante.

En fait, dans son évaluation, Levinger n'a pas tenu compte du terme in­ tégral qui subsiste en queue du développement ci-dessus. Il n'est pas certain que ce terme puisse être négligé.

Nous avons revu le problème de l'évaluation de la probabilité d'autoio­ nisation dans la couche K , Le point essentiel de la méthode utilisée, qui évi­ te le procédé précédent, consiste à développer l'expression de V(t) en série de Polynômes de Legendre.

(42)

f

-

42-2) EVALUATION DE L'INTEGRALE I

4

/

e ^ V, dt . kn

Re^mar(^£: Afin de'simplifier l'écriture, les grandeurs que nous avons rencohtrées précédemment E^ , Ef , u^ , uf et v seront désignées res-

r ^ n k n k n P ®

pectivement par E" , E, , u , u, et v . D'autre part, le symbole Z sera

tx K n K *

mis pour Zf , numéro atomique de l'élément résiduel.

- Puisque les fonctions d'onde u^ et Uj^ qui déterminent l'élément de matrice dans I ne dépendent pas du temps, on peut intervertir les si­ gnes d'intégration par rapport au temps et par rapport aux coordonnées d'es­ pace et écrire: e “ V dt roo 1 = 1 T J Jkn

avec V donné en (3).Nous omettrons pour l'instant le facteur - (Z^ - Zf) , Après passage aux coordonnées polaires, nous ayons ainsi:

I = 1 i V 00 iAu , e du (u'^ - 2 r u cos 0 + r )'2Jkn (7 9) avec u = V t et A = E - E, n k (80)

L'intégrale figurant dans (7 9) peut se remplacer par une somme' de deux intégrales dans lesquelles la variable d'intégration u est respective­ ment inférieure et supérieure à r :

I =

-r-iAu , e du

1 V

f_____________ ^

O (u^ - 2 u r COS0 + r^) ^ r (u^-2rucos0 + iAu ,

e - du

(81) kn

Dans ces conditions, elles peuvent se remplacer chacune par une série de. Polynômes de Legendre [63] selon:

(43)

-43.

Les polynômes ^ sont normalisés à l'unité. Les nombres ^ sont des facteurs de normalisation égaux à:

N .i/i-iil

1, O f Z (83)

De (82), nous tirons les règles de sélection suivantes: 1*) m. . (k) = m-, (n) .

im. fin.

2*) Etant donné -i. . et 4,^. im. fin, , les termes de (82) qui ne s'annulent pas\ ' -X r

sont ceux pour lesquels 4 satisfait à

\4. . -4^. 14 4 i 4. . + 4..

' ini fin ini fin

En particulier, si = 0 , et c'est le cas que nous examinerons ici, pour chaque valeur de i terme de (82) qui ne s'annule pas est

celui pour lequel:

4=4

fin

Nous désignerons l'expression de I correspondante par I. .

I

Toutes les valeurs de 4 caractérisant l'état final conduisent ainsi à une valeur de I différente de 0 .

Etant donné que les deux termes de b

/ \ li

(o) , \ U U,

n' ' ’J n k dx et i V (z) n kn ne sont différents de zéro que si u^ est caractérisé par 4 = 0 ou 4=1 respectivement, nous évaluerons les grandeurs suivantes

dont la somme étendue à toutes les valeurs de 4 possibles représente la probabilité d'autoionisation vers l'.état d'énergie finale E^ » la grandeur 4

étant considérée comme grandeur non observable.

(44)

. 44 .

L'évaluation a été effectuée en utilisant des fonctions d'onde hydrogé­ noïdes non relativistes [63] .

a) Cas où -^ = 0 .

1*") Détermination de

r

£* i J n k dt

Utilisant le résultat établi par Levinger

[z]

, nous avons, au facteur - (Z^ - Z^) près: f'^ i , U U, dT = n k - Z k (E -E, ' n k • Sun ou

f

f*- 1 J U U, dT = n k ) \/l - e” n 4 -sn Arc Cotgte n 8 n e “ -2un / , , 3 V e (1 + n )3\2 in (86) (87) avec n = k-= n (88)

Ce résultat peut également s'obtenir à partir de la relation ci-dessous

1 % “k = (Ë. - e;.)

n

U**" (•^^-^) U, dt

n r k (89)

valable à des termes en près [Z] , La fonction u, décrit un état Is :

k

3/ r, Ü" (cos 0)

U =

2

z ^

---

(90)

La fonction u décrit un état d'énergie positive E , caractérise par -c = 0 : f (cos 9) u = •

-z

Z Vs n

/---v/iT

7

^

(Zkr)' -3ikrÇ,c . ° (gj) '/Z n

L'intégration <p doit s'effectuer sur un contour entourant les deux 1-1

(45)

45 -2“) Détermination de Iq .

Nous introduirons les fonctions uj^ (90) et Un (91) dans (82). Comp­ te tenu de ce que la fonction u^ est réelle, nous obtenons, après intégra­ tion sur les angles et interversion des intégrations par rapport aux varia­ bles r et ^ : I = o - Z i k n V \fl - -2un X JC /C /- , K-in-i ® d5 ( ^ - ^) (^ + j) r /•OO 00 r dr e (9X) -(2ik4+Z)r/ r'^e^'^'^du)r^|OOeiAu

Si le contour d'intégration est tel que J . (^) < y (voir fig.2) :(A) m I = - Z' O I-i k Tl V V 1 - 2ti n ' (92’)

/

OO r dr e-(2ik^+Z)r { j du U (Z + 2 i k 5 - i A) (Z + 2 i kt) V/

Le second terme de la partie entre crochets de (9Z’) s'écrit aussi:

(93)

f

du

_ J

^ ^-(sikt+Z)r fig. 3).

Le domaine d'intégration dans le plan (r , u) est ainsi conservé (voir

Après intégration par parties,(93) dévient •oo - 1 1 IZ -i A)(Z + 2ik4) u(iA-Z-2ikO (Z+2ikS) O U du -oo iAu , e du U (94) La différence apparaissant entre parenthèses est égale à

1 .. i A

^iA-Z-2ik^

(46)

-46-Plarr des ^

Figure

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Références

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