Transfert de chaleur à échelles de temps et d'espace ultra-courtes : simulation numérique pour des nanofils et nanofilms de semiconducteur

(1)

TH `

ESE

Pour l’obtention du Grade de

Docteur de l’Universit´e de Poitiers

´

ECOLE NATIONALE SUPERIEURE DE M

´

ECANIQUE ET D

´

’

AEROTECHNIQUE

´

&

FACULTE DES SCIENCES FONDAMENTALES ET APPLIQU

´

EES

´

(Diplôme National - Arrêté du 7 août 2006) ´

Ecole Doctorale : Sciences Pour l’Ing´enieur & A´eronautique Secteur de Recherche : ´Energie, Thermique, Combustion

Pr´esent´ee par :

Damian TERRIS

**************************************

Transfert de chaleur `a ´echelles de temps et d’espace

ultra-courtes : simulation num´erique pour des nanofils et

nanofilms de semiconducteur

**************************************

Directeur de th`ese : Karl JOULAIN Co-directeur de th`ese : Denis LEMONNIER

************************************** Soutenue le 5 d´ecembre 2008

**************************************

– JURY –

Bruno PALPANT Maˆıtre de Conf´erences HDR - UMPC Rapporteur Sebastian VOLZ Directeur de recherche CNRS - EM2C Rapporteur

Jean-Jacques GREFFET Professeur- ECP Examinateur

David LACROIX Maˆıtre de Conf´erences HDR - Nancy-Universit´e Examinateur

Karl JOULAIN Professeur - ESIP Examinateur

Denis LEMONNIER Charg´e de recherche CNRS - LET ENSMA Examinateur

Laboratoire d’ Études Thermiques CNRS UMR 6608 - ENSMA Université de Poitiers - 1 avenue Clément Ader - BP 40109 - 86 961 Futuroscope Chasseneuil

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”La tendance historique de la physique est la synthèse de phénomènes de plus en plus nombreux en un nombre de plus en plus restreint de théories.” Feynman Richard

”Le but de la science est de pr´evoir et non, comme on l’a dit souvent, de comprendre.” Lecomte du No¨uy Pierre

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R

EMERCIEMENTS

C

’est avec grand plaisir que j’ai eu l’occasion de réaliser ma thèse au sein de ce laboratoire. C’est pourquoi je tiens à remercier toutes les personnes ayant contribué de près ou de loin à l’accomplissement de ce travail. Je me permets, tout de même, de citer explicitement plusieurs individus, sans qui je ne serais arrivé si loin.

Mais avant cela, je remercie Daniel PETIT, directeur du Laboratoire d’ Études Thermiques aux ères de mon admission, pour m’avoir acceuilli chaleureusement dans ses locaux et aux sein des équipes de recherches.

Mon premier remerciement personnalisé s’adresse à mon directeur de thèse, Karl Joulain. Je lui témoigne ma reconnaissance pour sa patience, ses conseils scientifiques et extra-scientifiques, son encadrement, son partage de connaissance et à la formation qu’il m’a donnée. Je ne peux oublier Denis Lemonnier, co-directeur de la thèse, avec qui j’ai eu beaucoup de discussions, es-sentiellement numériques, mais pas seulement. Je le remercie d’avoir partagé ses connaissances et ses réflexions, qui, avec un regard purement subjectif, ont porté leurs fruits. J’adresse mes pensées à David Lacroix, également porteur de cette thèse, en mes débuts de doctorant. Je le remercie aussi pour la collaboration réalisée avec Karl, Denis et Patrice Chantrenne. Il va de soi que je sais gré à tous les acteurs de cette collaboration.

Merci à l’équipe technique du laboratoire et plus particulièrement à Jacques Nerault et à Chris-tophe Quintard, sans qui ce travail n’aurait pû s’effectuer. Ce sont deux hommes qui savent mélanger travail, plaisir et humour. Mon contentement a été de partager quelques moments en leur présence et surtout leur humour qui leur sont bien propre. Merci aussi à Catherine Laval-lade pour son aide administrative et à sa joie de vivre. Enfin, personne que l’on oublie peut être trop souvent, je gratifie Monique, la femme de ménage qui nous a préservés des locaux très propres, ce qui évite certainement de grands moments de sollitude.

La définition d’une thèse ne peut se limiter au travail. C’est aussi un parcours, une aventure, un échange humain. Ces propos sont propres aux relations que j’ai pu avoir avec les thésards. Je nomme, dans l’ordre de leur ancienneté au laboratoire, Stéphane, Olivier, David, Ahlem, Ronan, Hung, Cong, Sonia, Antoine, Matthieu, Noëlie, Laurent, Rémi, Yassine, Daniel et Francis. Je souhaite bon courage aux nouveaux thésards qui sont Clémence, Nicolas, Emmanuel et Jérôme. Vous trouverez chez toutes ces personnes beaucoup de sensibilité, d’humour, de soutiens et de franchise. Je marque une particulière attention pour l’aide apporter par Nicolas Delalandre et Laurent Lachassagne dans l’obtention de résultats obtenus par la résolution de l’équation de la chaleur avec le logiciel ESACAP. Les doctorants ont aussi été nombreux pour former une équipe et représenter le laboratoire dans les matchs de football en salle. Je pourrai mentir et vous dire que cette équipe était celle qui aurait dû remporter le tournoi mais en tout cas je lui attribue le trophé de la convivialité, de la volonté et de l’amusement. Je félicite aussi les perma-nents Vincent, Gwenaël et Gildas pour être venus et avoir partagé et contribué à ces moments. Je

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afin de pouvoir supporter ma pr´esence de fac¸on plus intense.

Par contre, je ne peux me permettre de cibler toutes les personnes qui ont troué le mur de ce chic bureau. Je dirais simplement qu’il existe quelques rares individus qui font souvent mouche, et beaucoup d’autres ... qui se sont détendus après quelques tirs ? Toujours est-il, que ce ne fut que du plaisir de les avoir vus en ces instants.

D’autre part, une thèse ne se restreint pas aux rencontres intra-laboratoire. Je pense parti-culièrement à Hazem avec qui j’ai eu beaucoup de discussions se rapprochant parfois à quelque chose que je qualifierai de philosophie. Je le remercie aussi pour son aide apportée à ce travail. Enfin, je ne peux oublier ma famille qui, comme pour beaucoup d’entre-nous, est d’un grand soutien moral. C’est elle qui supporte la majorité de nos périodes ”lunaires”. Ainsi, je remercie mes parents et davantage ma femme pour leurs coups de pouce donnés à cette thèse.

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`

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T

ABLE DES MATI

ERES

`

1 Introduction 5 2 Rappels 17 2.0.1 Phonon . . . 17 2.0.2 Relation de dispersion . . . 18 2.0.3 Zone de Brillouin . . . 19 2.0.4 Densit´e d’´etat . . . 20 2.0.5 Distribution de Planck . . . 22

2.0.6 Intensité des phonons et émissivité acoustique . . . 24

3 Résolution numérique 25 3.1 Modélisation des géométries des nanostructures . . . 25

3.1.1 Films . . . 25

3.1.2 Fils . . . 27

3.1.3 Dimensionnalisation des g´eom´etries . . . 27

3.2 Equations de Boltzmann mises en oeuvre . . . 28

3.2.1 R´egime stationnaire . . . 28

3.2.2 R´egime instationnaire . . . 29

3.3 Méthode des Ordonnées Discrètes (MOD) . . . 29

3.4 Procédures numériques . . . 32 3.4.1 Régime stationnaire . . . 33 3.4.1.1 Coordonnées cartésiennes . . . 33 3.4.1.2 Coordonnées cylindriques . . . 35 3.4.2 Régime instationnaire . . . 39 3.5 Conservation de l’énergie . . . 41 3.6 Dépendances spectrales . . . 41

3.7 R´esolution num´erique d’une nanostructure faiblement anisotherme . . . 45

4 Modèles de dispersion et propriétés thermiques 49 4.1 Comparaison des modèles de traitement des temps de relaxation . . . 49

4.2 Nouveaux temps de relaxations . . . 50

4.2.1 Silicium . . . 53

4.2.1.1 Coefficients des temps de relaxation . . . 53

4.2.1.2 Validation des param`etres . . . 54

4.2.2 Germanium . . . 56

4.2.2.1 Coefficients des temps de relaxation . . . 56

4.2.2.2 Validation des param`etres . . . 57

4.3 Grandeurs caract´eristiques des phonons . . . 57

4.3.1 Temps de relaxation des diff´erentes interactions . . . 58 1

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4.3.2 Libre parcours moyen . . . 61 4.4 Films . . . 65 4.4.1 Crossplane . . . 65 4.4.2 Inplane . . . 69 4.5 Fils . . . 73 5 R´egime instationnaire 81 5.1 Conditions sur la discr´etisation temporelle . . . 81

5.2 Evolution temporelle des structures soumises à un échelon de température . . . 85

5.2.1 Film . . . 85

5.2.1.1 Transfert de chaleur `a basse temp´erature . . . 85

5.2.1.2 Transfert de chaleur `a temp´erature ambiante . . . 90

5.2.2 Fil . . . 94

5.2.2.1 Transfert de chaleur `a basse temp´erature . . . 94

5.2.2.2 Transfert de chaleur `a temp´erature ambiante . . . 96

5.3 Evolution temporelle d’une impulsion de temp´erature . . . .´ 98

5.3.1 Transfert de chaleur d’une impulsion dans un film . . . 99

5.3.1.1 Evolution `a basse temp´erature . . . .´ 99

5.3.1.2 Evolution `a temp´erature ambiante . . . 103´

5.3.2 Transfert de chaleur d’une impulsion dans un fil . . . 106

5.3.2.1 Evolution `a basse temp´erature . . . 106´

5.3.2.2 Evolution `a temp´erature ambiante . . . 109´

5.4 Transfert de chaleur d’une impulsion localis´ee . . . 111

5.4.1 Hypoth`eses et caract´eristiques de la simulation . . . 111

5.4.2 Transferts de chaleur dans un fil . . . 113

5.4.2.1 Evolution `a basse temp´erature au niveau de l’axe . . . 114´

5.4.2.2 Artefact de la MOD . . . 115

5.4.3 Transferts de chaleur dans un film . . . 122

6 Conclusion 127 6.1 R´ecapitulatif . . . 127 6.2 Perspectives . . . 129

Bibliographies

131 Annexes

139

A Processus d’interactions 141

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TABLE DES MATIERES` 3

C Impulsion de temp´erature dans un r´egime diffusif 147

C.1 Petite impulsion . . . 147

C.1.1 Evolution des temp´eratures . . . 147´

C.1.2 Profils de temp´erature . . . 149

C.2 Grande impulsion . . . 150

C.2.1 Evolution des temp´eratures . . . 150´

C.2.2 Profils de temp´erature . . . 152

D Impulsion localis´ee dans un fil 155

E Impulsion localis´ee dans un film 161

Table des figures

167

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C

HAPITRE

1 I

NTRODUCTION

L

ESprogrès technologiques de notre époque vont dans le sens d’une miniaturisation des composants d’objets, notamment ceux en électronique. Cette miniaturisation s’accom-pagne de nombreuses contraintes telle que celle d’évacuer des puissances thermiques de plus en plus importantes.

Ce travail de thèse a pour ambition de traiter les transferts de chaleur aux petites échelles. S’intéresser aux transferts de chaleur se justifie par plusieurs raisons. Lorsque les échelles mises en jeu deviennent plus petites que certaines échelles caractéristiques, les lois classiques uti-lisées habituellement en transfert de chaleur ne s’appliquent plus. De plus, les progrès dans l’élaboration des matériaux à l’échelle atomique ont permis récemment de concevoir des maté-riaux dont on peut modifier les propriétés physiques et notamment thermiques. L’étude des transferts de chaleur permettrait de rendre plus efficient ce type de matériaux modifiables. Dans un premier temps, nous expliquerons les différents modes de transfert de chaleur afin de définir quelles sont les limites des lois classiques qui les régissent. Dans un second temps, nous présenterons en quoi la modification de la structure des matériaux à l’échelle atomique ou nanométrique permet de modifier les propriétés thermiques de ces derniers. Enfin, nous analyserons comment il convient d’aborder les transferts thermiques aux échelles ultracourtes.

Les transferts de chaleur peuvent se réaliser de trois manières différentes, soit par :

– conduction ; elle correspond aux échanges de chaleur au sein de la matière. D’un point de vue classique, il s’agit d’un processus de diffusion de porteurs de chaleur dans un milieu. Dans les solides, ce processus de diffusion dépend de la structure du matériau. Par conséquent, les propriétés thermiques d’un solide sont régies par sa composition.

– convection ; elle est caractérisée par les échanges de chaleur au sein des fluides. Ces phénomè-nes sont induits par un mouvement interne au fluide, mécanisme créé par une hétérogénéité de la densité du fluide. En effet, l’attraction terrestre va entraˆıner les atomes ou molécules les plus denses vers le bas et, en contre partie, ceux de densité moins élevée vont se déplacer vers le haut. Sachant que la densité des fluides dépend de la température, la présence d’un gradient de température au sein du fluide est un vecteur d’hétérogénéité. Ce phénomène de mouvement du fluide induit un échange de chaleur diffèrent de la conduction et correspond à la convection naturelle. Par ailleurs, la convection au sein d’un système peut être forcée. Le mouvement du fluide ne correspondrait pas seulement au changement de densité mais également à une action extérieure qui imposerait un mouvement au fluide, comme le vent agirait sur l’air.

– transferts radiatifs ; dans ce dernier cas, les échanges d’énergie se font sous forme de rayon-nement électromagnétique. À la différence de la conduction et de la convection, les transferts radiatifs ne nécessitent pas de supports matériels et s’effectuent dans le vide. Néanmoins, la création d’un transfert radiatif nécessite des ondes électromagnétiques émises par les

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matériaux. Classiquement, les échanges radiatifs entre corps obéissent aux lois de l’optique géométrique : le rayonnement thermique se déplace à indice constant et ne présente pas de phénomènes d’interférences si aucun corps n’est présent. D’autre part, à l’équilibre ther-mique, ce type de transfert de chaleur suivent des lois bien connues telle que celle de Planck. Nous définirons plus loin l’intensité des porteurs de chaleur dans les semiconducteurs qui est similaire à la loi de Planck (_{§ 2.0.6).}

De part ces trois propriétés, la chaleur peut ainsi se propager dans les solides, les fluides et également dans le vide.

L’omniprésence et la diversité des transferts de chaleur dans notre entourage suscite un intérêt particuliers. Leurs caractéristiques sont telles que les comprendre permettraient un meilleur contrôle de l’énergie et de pousser plus loin les limites de ces contrôles. Vouloir traiter les limites aux courtes échelles de l’ensemble des types de transfert de chaleur est un objectif ambitieux. Aussi, dans le cadre de ce travail de thèse, limiterons-nous notre étude aux phénomènes de transfert de chaleur par conduction. Néanmoins, les lois classiques impliquées dans ce type de transfert de chaleur ont deux limites d’utilisation. Afin de définir ces limites, rappelons les caractérisitiques de la loi classique de conduction thermique, celle de la loi de Fourier. Les phénomènes de conduction, dans un milieu homogène et pour des dimensions macroscopiques, sont décrits par la loi de Fourier (Eqn.1.1). Cette loi détermine la densité de fluxϕ au sein d’un

solide pour un gradient de température imposé, aveck la conductivité thermique du matériau

composant le solide.

ϕ(r, t) = −k∇T (r, t). (1.1)

En régime instationnaire, cette dernière loi, combinée à l’équation de conservation de l’énergie, permet d’obtenir l’équation de la chaleur (Eqn.1.2) (43).

ρCp

∂T (r, t)

∂t = ∇ [k∇T (r, t)] , (1.2)

oùρ est la masse volumique du solide et Cpsa capacité calorifique à volume constant.

Cependant, nous montrerons que ces équations peuvent se révéler insuffisantes pour prédire la conduction aux échelles ultracourtes de temps et d’espace.

Comment d´efinir les limites macroscopiques des transferts de chaleur par conduction ?

Einstein a démontré qu’il est possible de retrouver l’équation de la chaleur par la physique sta-tistique où les échanges thermiques sont effectués par des porteurs de chaleur (37). Le principe consiste à considérer que les porteurs de chaleur véhiculent de l’énergie et subissent une marche au hasard.

Les particules (dans le cas présent, les porteurs de chaleur) peuvent interagir entre elles et/ou avec des impuretés et/ou avec des parois (cf. Annexe A). Ces particules ont une durée de vie correspondant au temps moyen entre chaque collision. Cette durée moyenne est définie par les temps de relaxation _{τ décrits dans un prochain paragraphe (§. 3.6). Durant cet intervalle de} temps, les porteurs de chaleur effectuent un trajet appelé libre parcours moyenl représentant la

distance moyenne parcourue par les particules entre chaque collision.

Lorsque le libre parcours moyen des phonons est bien plus petit que les dimensions du système, la densité de flux obéit à la loi de Fourier. Ce phénomène, bien connu, est analogue au régime

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7

FIG. 1.1: Configuration d’un r´egime diffusif. Les particules subissent des interactions avant de traverser le syst`eme.

de Rossland (80; 95) en rayonnement thermique, en milieu semi-transparent. Ceci ne s’applique que lorsque le libre parcours moyen des photons est beaucoup plus petit que la taille du système. De la même manière, en conduction, la loi de Fourier n’est valable que lorsque les libres par-cours moyens des porteurs de chaleur sont bien inférieurs aux dimensions caractéristiques du système, pour une particule libre.

Il apparaˆıt également une autre limite de la loi de Fourier aux temps ultracourts. En effet, cette loi impose une réponse instantanée de la densité de flux à l’excitation caractérisée par un gra-dient de température. Or, comme précisé ci-dessus, cette loi ne peut exister que lorsque des collisions entre porteurs de chaleur se créent. Aussi, cette loi ne s’applique-t-elle plus quand les échelles de temps mises en jeu sont courtes devant le temps moyen entre collision des porteurs de chaleur.

Ainsi, pour des échelles d’espace plus petites que le libre parcours moyen des porteurs de cha-leur et pour des temps plus petits que cha-leurs temps de collision, le domaine de la conduction classique n’est plus suffisante et doit être remplacé par celui de la micro/nanothermie. Dans ce dernier champ d’application, les préfixes micro et nano ne définissent pas la taille des systèmes mais le domaine où les lois classiques ne s’appliquent plus (43).

Du point de vue des échelles spatiales, il existe deux régimes dans les micro/nanoétudes. Le premier est appelé régime balistique où les particules d’un système traversent celui-ci sans aucune interaction (Fig.1.2). Le flux de chaleur obtenu à basse température dans cette situation entre deux parois parallèles et infinies ressemble au flux des transferts radiatifs :

ϕ = σph(T14− T24), (1.3)

oùσphest une constante dépendant des constantes fondamentales et des propriétés acoustique du

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FIG. 1.2: Configuration d’un r´egime balistique. Les particules traversent le syst`eme sans aucune interaction.

Il est communément appelé régime mésoscopique et décrit le cas où les particules ont peu de collisions avant de traverser le système étudié. Contrairement au régime précédent, il existe peu de solutions analytiques pour calculer le flux de chaleur ou le champ de température d’un système dans un tel régime. Pourtant, de nombreuses nanostructures sont soumises à ce régime, à température ambiante.

Ainsi, la loi de Fourier impose des limites telles que d’autres régimes doivent être étudiés. Parmi ces régimes, nous retiendrons celui du régime intermédiaire pour lequel peu de lois existent. Dans ce régime, les propriétés thermiques ne sont plus intrinsèques au matériau. Autrement dit, le changement des dimensions du solide fait varier ses propriétés thermiques. Nous présenterons ci-dessous les intérêts que peuvent apporter ces nouvelles propriétés thermiques et quelles sont les caractéristiques des solides pouvant les faire varier. Différentes solutions seront exposées pour l’obtention de ces nouvelles propriétés.

La variation des propriétés thermiques des solides est primordial. En effet, dans la nature, on observe une grande diversité des valeurs prises par la conductivité électrique des matériaux. Ces valeurs s’étendent sur plus de vingt ordres de grandeur, des isolants électriques aux meilleurs conducteurs. Cela tient au fait que l’électricité dans les solides est transportée par les électrons dont la mobilité peut être très importante dans les métaux ou au contraire pratiquement nulle dans les isolants. A la différence de l’électricité, la chaleur dans les solides est non seulement transportée par les électrons mais aussi par les ondes acoustiques. Ainsi, si les matériaux iso-lants électriquement ne conduisent pas ou peu l’électricité, ils conduisent la chaleur dans des proportions non négligeables, c’est à dire qu’il n’existe pas d’isolant thermique parfait. Dans la nature, les valeurs de conductivité thermique s’étalent seulement sur cinq ordres de grandeur de 10−2 _à ₁₀3 _W.m−1_.K−1_{. Afin de contrôler le comportement thermique des nanostructures}

qu’elle met au point, l’industrie a besoin d’étendre le spectre des valeurs prises par la conducti-vité thermique. Elle a besoin de matériaux aux propriétés exceptionnelles comme des matériaux très conducteurs ou au contraire des barrières thermiques.

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pous-9

ser plus loin les limites des nanostructures actuelles. Beaucoup de recherches thermiques se sont déjà penchées sur l’extension de la conductivité ainsi que sur la création de meilleurs iso-lants thermiques. Les matériaux à faible conductivité thermique peuvent servir de barrière ther-mique, d’isolant comme pour maintenir le maximum de chaleur dans les turbines à gaz (85). Les matériaux de grande conductivité thermique peuvent, eux, servir de puit afin d’évacuer ou d’amener rapidement la chaleur dans un système, comme pour le refroidissement du générateur de vapeur dans un réacteur à fusion (13). De surcroˆıt, si l’on crée un matériau de faible conducti-vité thermique et de grande conducticonducti-vité électrique, il est alors possible de produire efficacement de l’électricité ou d’augmenter le rendement des réfrigérateurs électriques en augmentant la fi-gure de mérite des composants thermo-électriques (76; 107).

Sur quoi agir pour changer les propriétés thermiques des matériaux ?

La recherche actuelle sur les nanostructures permet d’étendre les limites des propriétés ther-miques dans les solides. Dans ces derniers, la chaleur est transportée par les électrons ou les ondes acoustiques. Les électrons sont les porteurs de chaleur dominant dans les métaux. Dans les matériaux cristallins diélectriques, la chaleur est véhiculée par des quasiparticules associées aux ondes acoustiques : les phonons. Dans ce travail de thèse, nous nous intéresserons à ce dernier type de transfert de chaleur, dans des nanostructures de semiconducteur et plus parti-culièrement de silicium et de germanium.

Par ailleurs, lorsque l’on considère que le transfert de chaleur s’effectue par des porteurs de chaleur, on peut calculer, en utilisant la théorie cinétique, les propriétés thermiques du milieu considéré au travers de grandeurs comme la conductivité thermique. Cette quantité dépend de la vitesse des phonons et de leur temps entre collision. Ainsi, en modifiant l’une ou les deux grandeurs des phonons, le libre parcours moyen des phonons varie (l = Vgτ ), ce qui influence

les transferts de chaleur.

Comment faire varier les propriétés thermiques des matériaux ? De nombreuses méthodes per-mettent d’induire un changement de ces propriétés, que ce soit pour diminuer ou augmenter la conductivité des solides.

Pour diminuer le libre parcours moyen des phonons propres au solide, on peut faire varier le spectre des phonons et/ou le temps de collision.

`

A température ambiante, la plus petite conductivité thermique d’un solide cristallin est sou-vent associée aux alliages (5 < k < 10 W/m.K) (55). Cette basse conductivité provient de

la présence d’impuretés au sein d’un corps. Les impuretés diffusent les phonons, ce qui réduit leur libre parcours moyen et leur temps de collision et, par conséquent, diminue la conduc-tivité thermique. Klemens (59) définit un inverse de temps de relaxation dû aux impuretés, s’appuyant sur le modèle de Rayleigh, proportionnel à la fréquence des phonons élevée à la puissance4 (τ−1 _{= Aω}4_{, avec}_{A une constante). Le libre parcours moyen de cette diffusion est}

li = Vg/ (Aω4). En d’autres termes, le libre parcours moyen des basses fr´equences, c’est-`a-dire

des grandes longueurs d’ondes (λ = 2π/K), est beaucoup plus important que celui des hautes

fréquences. Ainsi, en créant des alliages, on diminue le libre parcours moyen des porteurs de chaleur à grande fréquence ce qui réduit la conductivité naturelle des matériaux.

Un autre moyen de réduire le libre parcours moyen des porteurs de chaleur et, par là même, de la conductivité consiste à introduire un désordre dans la structure cristalline. De ce fait, les solides amorphes ont leurs conductivités inférieures à celles des alliages d’un facteur 3 (32; 74). Le

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désordre des atomes réduit la chaˆıne périodique de vibration tant et si bien que le libre parcours moyen en est diminué (105). De plus, la relation de dispersion des phonons n’est plus similaire à celle d’un solide cristallin massif (8), ce qui a une conséquence sur les transferts thermiques. Une autre méthode conduirait à transformer la géométrie du solide de sorte que le rapport sur-face/volume soit augmenté, comme est structuré un nanofil (71). On augmente alors les col-lisions avec les parois ce qui diminue le libre parcours moyen et par conséquent augmente les phénomènes résistifs. Toutes les longueurs d’ondes se réfléchissent avec la paroi mais celles dont la longueur d’onde est plus grande devant la rugosité (taille moyenne des ecarts à la planéité de la surface) subissent une réflexion principalement spéculaire, c’est à dire non résistive (21; 119).

D’autre part, les multicouches, qui sont une superposition de films dont les matériaux sont amorphes ou polycristallins, et les super-réseaux, qui sont une superposition de films cristal-lins, réduisent aussi la conductivité. En effet, l’interface des couches présente une résistance supplémentaire nommée ”résistance d’interface” (27; 101; 112). Définie par Kapitza, et aussi appelée ”résistance de Kapitza”, elle a été établie en premier lieu pour des interfaces entre de l’hélium liquide et des solides. Il existe différents modèles expliquant cette résistance d’inter-face due la variété des propriétés acoustiques des matériaux séparées par l’interd’inter-face. Parmi ces modèles, le principe du modèle ”accoustic mismatch model” considère que la surface d’inter-face est totalement plane et que les particules sont gouvernées par un milieu acoustique conti-nue. Les phonons sont soit transmis à travers l’interface soit subissent une réflexion spéculaire. L’idée est similaire à l’optique géométrique où, lorsqu’un rayon lumineux passe d’un milieu à un autre, l’angle de transmission varie en fonction des indices des deux milieux. Par conséquent, si l’angle de la particule incidente est supérieur à l’angle critique alors la particule est réfléchie. Si l’angle de la particule incidente est inférieure à l’angle critique, elle est transmise en suivant différentes probabilités (101). Ce concept est repris pour des interfaces entres solides où est ajouté le traitement des différentes polarisations des modes acoustiques dans les solides. Il existe ainsi une possibilité de changement de polarisation au passage de l’interface (26). Schwartz et al. (101) propose un modèle (diffuse mismatch model) où les phonons ne réfléchissent plus de façon spéculaire mais subissent une réflexion diffuse. La transmitivité des phonons suit une nou-velle loi de probabilité dépendant de la densité d’état des deux solides. Il se peut que des pho-nons ne soient transmis car leur mode ne sont pas existants dans les deux milieux. En fonction des matériaux utilisés, un filtre spectral peut être ainsi créé (81). Chalopin et al. (23) montrent, en utilisant le ”diffuse mismatch model”, que la résistance de contact entre un nanofil et un sub-strat, à basse température, est de deux à trois ordres de grandeur plus élevée que la résistance du nanofil. Même si de nos jours, la physique qualifiant la résistance d’interface n’est pas to-talement expliquée, les super-réseaux et les multicouches restent fortement exploitées afin de réduire la conductivité des alliages (11; 65).

Enfin, une dernière méthode permettant de réduire le libre parcours moyen est d’augmenter les interactions des phonons à l’intérieur du solide. Cela consiste à doper le solide avec des isotopes ou des nanoparticules. Comme nous l’avons vu précedemment, la loi de diffusion des phonons par les impuretés suit le modèle de Rayleigh : les phonons de grande fréquence, c’est-à-dire de longueur d’onde plus petite que la taille des impuretés, sont diffusées. L’insertion de nanoparticules plus grosses permet de réduire le libre parcours moyen des basses et moyennes fréquences. Kim et al. (56) montrent que des nanoparticules de ErAs dans un alliage de InGaAs diminuent plus fortement la conductivité que les super-réseaux composés des mêmes matériaux

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11

ainsi que l’alliage simple. La disposition des nanoparticules dans un solide influence également les transferts thermiques où une distribution aléatoire augmente davantage la résistivité qu’une distribution régulière (2; 56).

Il existe, en définitive, différentes techniques pour réduire la conductivité thermique d’un so-lide. Pour diminuer davantage cette propriété, on trouve, dans la littérature, diverses combi-naisons entre les solutions proposées. Par exemple, la conductivité de nanotube est calculée par différents modèles (90; 115). L’idée est d’augmenter les surfaces afin d’augmenter les collisions des phonons par les parois. La combinaison du fil et du super-réseau est également envisagée. Les couches peuvent soit se superposer suivant le rayon, on parle alors de ”core/shell nanowire” (90; 115), soit suivant l’axe du fil (35; 70). L’insertion de fils dans des films a aussi fait l’objet d’études (114).

La réduction de la conductivité thermique dans les solides n’est pas le seul intérêt du dévelop-pement technologique. Augmenter la conductivité thermique dans les solides est aussi un ob-jectif souhaité par l’ingéniérie.

La plus grande conductivité observée dans les solides, à température ambiante, est celle du diamant pur qui s’élève à3220 W/m.K et 2300 W/m.K pour un diamant naturel (55). Ceci

s’ex-plique par la rigidité de ce matériau due au liaison covalente sp3de la structure. Ces liaisons très rigides induisent une forte vitesse des ondes acoustique dans ce matériau et donc une grande conductivité. Néanmoins, il existe de nos jours des systèmes de nanostructures qui permettent de dépasser cette limite. Pop et al. mesurent une conductivité de 3500 W/m.K (88) pour un

nanotube de carbonne n’ayant qu’une seule couche atomique suivant le rayon (single-walled nanotube). L’hypothèse physique déduite considère que cette monocouche a pour effet de sup-primer les interactions des modes acoustiques avec les parois. En effet, les phonons vibrent suivant des modes propres au système. Ces modes ne peuvent exister que s’il existe des atomes libres. Or le seul atome constituant la monocouche, suivant le rayon du nanotube, est maintenu par les autres atomes de cette même monocouche. Au pire, il n’existe qu’un seul mode de vibra-tion possible suivant le rayon. Par conséquent, tous les modes acoustiques se propagent suivant l’axe du nanotube ou autour de ce dernier. On imagine que plus le diamètre du nanotube est petit, moins il existera de modes autour de l’axe. Les phonons n’auront plus que la direction de l’axe pour se propager et où le seul phénomène résistif serait dû aux processus Umklapp dans le cas du carbone pur (117). La construction des nanotubes à monocouche est toutefois délicate. C’est pourquoi des études de nanotubes, avec quelques atomes suivant le rayon, ont été réalisées où la conductivité obtenue est deux fois plus élevée que pour le solide massif cor-respondant (54). En opposition avec les nanofils, où les phonons sont réfléchis avec les parois, la conductivité des nanotubes à plusieurs couches (multiwalled nanotubes) augmente lorsque l’on diminue le diamètre (15).

Les transferts thermiques de telles structures sont très proches d’un système monodimensionnel. On peut définir le quantum de la conductance thermiqueg0(Eqn.1.4) comme la valeur maximale

de la dérivée de la densité de flux d’énergie par rapport à la température transportée par un phonon dans un système monodimensionnel (93).

g0 =

2π3_k2 BT

3¯h . (1.4)

(22)

à très basse température peut remplir ces conditions. Schwab et al. (94) sont arrivés à mesu-rer le quantum de conductance thermique à travers quatre guides de phonons. La conductance mesurée est constante et égale à seize fois le quantum de conductance thermique, pour des températures inférieures à 800 mK, ce qui correspond à quatre modes par guide de phonon.

Néanmoins, il semble que cette mesure n’ait pas été reproduite et que des expériences ana-logues ayant pour but de mesurer ce quantum ait échoué en dépit de conditions expérimentales très soignées (12).

Il existe ainsi diverses solutions permettant de réduire ou d’augmenter le libre parcours moyen des phonons. La construction de nanostructures offre à l’ingéniérie de nouvelles valeurs de pro-priétés thermiques. Néanmoins, la détermination des propro-priétés thermiques, telle que la conduc-tivité dans les nanostructures, ne peut être réalisée avec les mêmes solutions que pour des échelles macroscopiques. Pourtant, diverses raisons d’analyser les semiconducteurs à micro-échelle ont été exposées.

Pour déterminer les propriétés thermiques, plusieurs moyens existent, notamment celui des mesures expérimentales caractérisé par plusieurs méthodes.

Cahill a proposé une relecture de quelques modèles employés pour déterminer la conductivité thermique dans des films fins et diélectriques (14). Par exemple, Liu et al. (73) ont obtenu la conductivité de nanofilms de silicium en chauffant par effet Joule celui-ci et à l’aide d’un thermomètre à résistance électrique. La technique utilisée est la méthode3ω. Le principe général

consiste `a introduire un courant alternatif de fr´equence ω qui chauffe la surface du film avec

une fréquence de 2ω (la puissance dissipée variant comme le carré de la tension). La tension

oscillant à la fréquence3ω le long du film permet de définir la variation de température puis les

propri´et´es thermiques du film (10; 16; 66).

La technique ”Time-domain thermoreflectance” permet de mesurer la conductivité de fines couches de matériau sans contact avec le solide. Le principe consiste à créer des ondes acous-tiques générées par l’impulsion d’un laser de type femtoseconde. Le laser chauffe localement le solide ce qui induit un fort gradient de température, autrement dit, de fortes contraintes ther-miques près de la zone de l’impulsion. Il en découle une impulsion acoustique qui lors d’une interface sera soit réfléchie, soit transmise. La variation de la réflectance est mesurée à l’aide d’une sonde laser en tenant compte du temps. Les résultats obtenues sont comparés avec un modèle dont les coefficients correspondent aux propriétés thermiques (15; 84).

Il existe également d’autres solutions utilisées pour déterminer expérimentalement les pro-priétés thermiques des matériaux. Lysenko et al. (74) rappellent quelques unes d’entre-elles utilisées comme la réflexion de Raman ou encore comme les mesures par photoacoustique. Un autre moyen, numérique, permettrait également une définition des propriétés thermiques des matériaux ainsi que la prédiction de leur comportement thermique, ce qui éviterait la déterioria-tion des systèmes. Ce principe, de la même manière que celui des mesures expérimentales, est caractérisée par diverses méthodes. Leur complexité de résolution varie en fonction des modéles et, de façon générale, on peut affirmer que plus la technique est simple plus celle-ci permet d’ob-tenir rapidement les propriétés thermiques. La résolution de modèles plus complexes permet de prédire les propriétés en suivant plus précisément les phénomènes microscopiques mis en jeu dans les systèmes alors que la résolution de modèles simples donne rapidemment, en termes de temps de calcul ou de temps de programmation, les résultats souhaités.

(23)

13

Une première méthode est l’utilisation de la théorie cinétique des gaz. La théorie cinétique a été conçue pour déterminer les propriétés thermiques des gaz, pour un système macroscopique. Contrairement au précepte d’Isaac Newton qui considérait que la pression d’un gaz, pour un système macroscopique, provenait de la répulsion statique des molécules, la théorie cinétique a pour hypothèse que la pression d’un gaz serait induite par les collisions de molécules se déplaçant à différentes vitesses. Elle est utilisée pour prédire les propriétés thermiques dans les microstructures des semiconducteurs où les molécules sont remplacées par les particules (37). Cette méthode a été, par exemple, récemment utilisé par Chantrenne et al. (25) qui donnent plusieurs paramètres afin d’approcher les mesures de conductivité thermique dans des nano-structures de silicium.

L’équation de la chaleur (Eqn.1.2) permet de décrire l’évolution temporelle des propriétés ther-miques d’un point de vue macroscopique. Pour déterminer l’évolution de la température dans des nanostructures ou pour des temps très courts, Cattaneo (22) et Vernotte (108) ont proposé un modèle modifié décrivant les flux de chaleur de la façon suivante :

ϕ(r, t + τq) = −k∇T (r, t), (1.5)

avec τq, le temps de réponse du flux thermique. Ce modèle est basé sur l’équation de Fourier

(Eqn.1.1), où la différence peut se résumer par le fait que le modèle de Cattaneo et Vernotte considèrent que les effets du gradient de température sur le flux de chaleur surviennent après la variation de température. Le décalage de temps entre le gradient de température et le flux de cha-leur s’évalue par le temps de relaxationτq. Ce modèle amène à l’équation de la chaleur

hyper-bolique. Elle contient des termes autorisant une propagation à vitesse finie d’ondes de chaleur. En 1995, Tzou (104) propose une nouvelle approximation appelée ”nonlocal heat-conduction”. Le modèle est communément appelé ”dual-phase-lag model”. Ce modèle considére que la va-riation du gradient de température peut précéder le changement du flux de chaleur ou que la variation du flux peut précéder le changement de gradient de température. Un nouveau temps

τT est ainsi introduit dans l’´equation de Cattaneo et Vernotte (Eqn.1.5) et repr´esente le temps

de réponse de la température. La formulation de l’équation utilisée par le dual-phase model s’écrit :

ϕ(r, t + τq) = −k∇T (r, t + τT). (1.6)

Remarquons que siτT = 0 alors on retrouve le mod`ele de Cattaneo et Vernotte.

La dynamique moléculaire (DM) est une troisième méthode pour prédire les propriétés ther-miques dans des nanostructures (36; 110; 111; 118; 120). Cette méthode consiste à simuler l’évolution des atomes au cours du temps (24). La simulation numérique de la dynamique moléculaire discrétise le temps et permet d’obtenir la position et la vitesse des atomes à chaque pas de temps. Un algorithme de calcul de forces et/ou de potentiels est utilisé pour établir l’accélération. On modèlise les atomes par un point massique suivant la loi de Newton (Eqn.1.7).

X

j

fij = mir¨i, (1.7)

avecmi, la masse atomique,rï, l’accélaration etfij la force exercée par l’atomej sur l’atome i.

L’utilisation de la loi de Newton constitue une modélisation dynamique classique. Mingo et al. (79) prédisent la conductivité thermique dans les fils de silicium en utilisant ce principe.

(24)

Néanmoins la dynamique moléculaire requiert une capacité informatique importante et est, par conséquent, utilisée pour des géométries simples ou pour des modèles périodiques.

Enfin, la résolution de l’équation de Boltzmann, incorporant les données physiques des trans-ferts de chaleur, est une quatrième possibilité de prédiction des propriétés thermiques. Nous avons choisi d’utiliser cette dernière méthode. C’est pourquoi elle est définie plus profondément ci-dessous.

L’équation de Boltzmann, comme son nom l’indique, a été proposée par Ludwig Boltzmann en 1872. Elle consiste à décrire l’évolution d’un gaz peu dense dans un état hors équilibre vers l’état d’équilibre. Pour cela, on étudie la relaxation des molécules de gaz de l’équilibre local vers l’équilibre global.

Supposons une boˆıte de volumeV , dans laquelle sont confin´ees N mol´ecules de gaz identiques

considérées comme des sphères dures de rayon R et de masse m. On suppose également que

les molécules de gaz se déplacent à vitesse constante entre chaque collision. Ainsi, on définit la fonction de distributionf (r, v, t) d’une particule de gaz, telle que :

dN = f (r, v, t)d3rdv (1.8)

représente le nombre de molécules de gaz, situées à l’instantt, autour de la position r dans un

petit volumed3_{r, se déplaçant à une vitesse v à dv près.}

La variation totale de la fonction de distributionf (r, v, t) dans l’espace des phases, `a une

par-ticule et en m´ecanique classique est d´efinie par :

df dt = ∂f ∂t + v · ∇rf + F m · ∇Vf, (1.9)

o`uF (r, t) repr´esente un champ de force externe macroscopique, par exemple la pesanteur.

Du fait des collisions des particules, la variation totale de la fonction de distribution est posée telle qu’elle soit non nulle. L’équation s’écrit alors :

∂f ∂t + v · ∇rf + F m · ∇Vf = ∂f ∂t coll , (1.10)

o`u le terme de collision est :

∂f ∂t coll = Z v₁ Z 4π [f (r, v′₁, t)f (r, v′_{, t) − f(r, v}1, t)f (r, v, t)] |v −v1| dσ dΩdv1dΩ. (1.11)

Cette derni`ere ´equation ne prend en compte que les collisions de deux atomes interagissant entre-eux. Leurs vitesses avant collision sont v et v1, puis deviennent respectivement v′ et v′1.

dΩ représente l’élément d’angle solide, appelé de diffusion, dans lequel se trouve, en sortie, la

vitesse relative v₁′ _{− v}′. _dΩdσ est la section efficace diff´erentielle de diffusion.

La difficulté de la résolution de l’équation de Boltzmann provient du terme des collisions. Pour des raisons de simplicité nous utiliserons l’approximation au premier ordre des temps de relaxa-tion. L’expression de l’intégrale de collisions devient alors :

∂f ∂t coll = −f (r, v, t) − f 0_{(r, v)} τ (v) , (1.12)

(25)

15

L’équation de Boltzmann est la formulation complète de l’équation 1.10 avec l’équation 1.11 (9). Par abus de langage, l’égalité de la variation totale de la fonction de distribution avec l’ap-proximation des temps de relaxation (Eqn.1.12) est également appelée équation de Boltzmann (19). Par la suite, lorsque nous ferons référence à l’équation de Boltzmann, nous parlerons de l’équation 1.10 avec les collisions approchées au premier ordre (Eqn.1.12).

Nous utilisons l’équation de Boltzmann pour étudier les phonons et, indirectement l’évolution de la température dans différentes géométries. Les phonons sont des particules sans masse. Ceci implique que tout champ de forces externes n’a aucun effet sur les phonons. Par conséquent, le terme F_m _{· ∇}Vf est nul (4). De plus, dans un repère cartésien, la vitesse de propagation

d’énergie s’écritVg(ω) · u. Afin d’étudier plus aisément le transfert de chaleur dans différentes

structures, nous utiliserons l’intensit´e des phonons comme fonction de distribution. L’´equation de Boltzmann devient alors :

∂Iω,p ∂t + Vgu· ∇Iω,p = I0 ω,p− Iω,p τω,p , ou : 1 Vg ∂Iω,p ∂t + u · ∇Iω,p = κω,p(I 0 ω,p− Iω,p), (1.13)

avecκω,p = 1/ (Vg(ω, p)τω,p) d´efinissant le coefficient d’extinction des phonons.

La résolution de l’équation de Boltzmann peut se faire par la méthode de Monte Carlo (MMC) (62; 77; 103; 109). Le principe de la MMC, utilisée par Lacroix et al. (62), consiste à tirer aléatoirement des directions de propagation pour une certaine quantité de paquets de phonons, auxquels on applique des probabilités de survie dues aux lois de collision. Les particules sont présentes dans des boˆıtes, empilées dans une direction, formant ainsi la géométrie des nano-structures. Dans notre cas, nous utiliserons la méthode des ordonnées discrètes (MOD) pour discrétiser l’espace de propagation des phonons et résolvons de façon déterministe l’équation de Boltzmann. Plus de détails sur la MOD et l’écriture numérique seront présentés par la suite (_{§. 3).}

La résolution de l’équation de Boltzmann a fait l’objet de nombreuses études (68; 90; 110; 114). Elle est largement employée en rayonnement (39; 80) où l’équation est appelé ”équation de transfert radiatif” (ETR). L’ETR a été comparée à la résolution de l’équation de Boltz-mann pour les phonons par Majumdar (75). Les deux équations sont très similaire où seuls les phénomènes d’interactions des porteurs de chaleur diffèrent. Chen (30) a proposé un modèle, nommé ”Ballistic-diffusive heat conduction equations”, de résolution de l’équation de Boltz-mann. Son approche est de séparer les phonons balistiques des phonons ayant des interactions. Ce modéle est utilisé par Rashidi-Huyeh et al. afin de déterminer la variation de la température dans une nanoparticule sphérique d’or (92).

Ainsi, afin d’obtenir les propriétés thermiques des nanostructures il existe deux moyens : les mesures expérientales et les calculs. Dans ce travail de thèse, nous retriendrons la résolution de l’équation de Boltzmann par la méthode des ordonnées discrètes afin de prédire les propriétés thermiques des nanostructures semiconductrices. Néanmoins, la résolution de l’équation de Boltzmann pour des phonons nécessite une capacité informatique importante. C’est pourquoi, dans de nombreux travaux, la dispersion des modes est approchées linéairement (3; 115; 116) ou linéairement par sections (47; 73; 97), ce qui permet de simplifier la résolution de l’équation de

(26)

Boltzmann. L’avantage d’un modèle simple est d’obtenir à moindre coût les valeurs thermiques obtenues expérimentalement. Pourtant, ces modèles ne fonctionnent que pour des échantillons bien définis (115; 116) et/ou ne permettent pas une analyse temporelle (102) car leurs vitesses de groupe (cf. Annexe B) des phonons sont moyennées (3; 47; 73; 97). Par conséquent, de la même façon que Lacroix (62), nous utiliserons des relations de dispersion réelles pour le silicium et le germanium.

Afin de comprendre les différentes évolutions du travail réalisé, nous proposons dans un premier temps une révision de quelques notions de physique employées dans les analyses des résultats obtenus. Dans un deuxième temps, la programmation numérique sera décrite pour les diverses structures étudiées. Nous montrerons qu’il existe encore des hypothèses utilisées qui permettent de simplifier le modèle ainsi que la programmation qui fut entièrement réalisée du-rant ce travail. En troisième lieu, nous aborderons les conséquences induites par la dépendance spectrale dans la résolution numérique. De nouveaux paramètres, permettant de représenter proprement les interactions des particules, sont soumis et utilisés pour analyser les propriétés thermiques en régime stationnaire. Entre autres, il sera mis en avant que les propriétés ther-miques dans le silicium ne sont pas anisotropes dans certaines nanostructures. De plus, des coefficients de réflexion aux parois sont établis en fonction de la température du milieu. Enfin, des prédictions de l’évolution de la température dans diverses nanotructures ont été calculées. Les résultats de chauffage permanent et d’impulsion seront alors analysés.

(27)

C

HAPITRE

2 R

APPELS

A

Ucours de l’introduction, nous avons déjà évoqué les phonons, porteurs de chaleur dans les semiconducteurs. Dans cette partie, nous réaliserons différents rappels sur les phonons, la relation de dispersion, la première zone de Brillouin, la densité d’état, la distribution de Planck et sur l’intensité des phonons.

2.0.1 Phonon

Les transferts de chaleur étudiés dans ce travail se font dans des semiconducteurs de silicium ou de germanium. La propagation de la chaleur, dans ces matériaux, s’y effectue par les ondes dues aux vibrations élastiques des atomes. On associe à ces ondes des quasi-particules appelées pho-nons que l’on peut imaginer comme des particules transportant un quantum d’énergie. Il existe d’autres particules au sein des matériaux comme les photons, plasmons, polaritons et électrons. Ces particules peuvent être présentes dans les semiconducteurs. Cependant, les photons ne se situent qu’en surface des solides et les électrons véhiculent peu de chaleur dans les semicon-ducteurs. C’est pourquoi, nous nous intéressons seulement aux vibrations élastiques du silicium et du germanium.

Les phonons, d’un aspect ondulatoire, sont des modes propres du solide cristallin et de façon corpusculaire, sont des quasi-particules. Ce sont des particules fictives contrairement aux pho-tons qui sont des particules réelles. Leur vibration est acoustique et ils véhiculent une énergie égale à¯hω, avec ω la fréquence de l’onde en rad/s et ¯h = _2πh , oùh = 6.6260693 10−34_{J.s qui est}

la constante de Planck. Ces vibrations ne sont pas seulement définies par leur fréquence mais aussi par leur vecteur d’onde K. La norme de K correspond au nombre d’onde et sa grandeur est proportionnelle au nombre d’oscillations par unité de longueur. Elle est mesurée en radian par mètre. La direction du vecteur d’onde indique la direction de propagation de l’onde dans le cristal. Sachant que les phonons peuvent se propager dans toutes les directions, l’espace Kx,

Kyet Kz, d´efinit, par cons´equent, l’espace des phases ou espace des ondes.

FIG. 2.1: Mouvement (us) des atomes au passage d’une onde acoustique de polarisation

longi-tudinale.

Les ondes acoustiques ont deux polarisations possibles, la polarisation longitudinale et la pola-risation transversale. La polapola-risation longitudinale correspond aux ondes dont la vibration des atomes est dans la mˆeme direction que la propagation de l’onde. Par exemple, une onde qui

(28)

se propage dans la direction x d’un cristal a un vecteur d’onde K ´egal `a Kx. Si sa

polarisa-tion est longitudinale alors les atomes du cristal vibrent, sous l’influence de cette onde, dans la direction x (Fig.2.1). Les atomes peuvent également vibrer perpendiculairement à la propa-gation de l’onde (Fig.2.2). On parle alors d’onde acoustique transversale. Les directions des vibrations des atomes, perpendiculaires à x, sont toutes dans le plan(y, z). On comptabilise,

par cons´equent, deux fois les ondes acoustiques transversales car les vibrations transverses des atomes peuvent s’exprimer suivant y ou suivant z.

FIG. 2.2: Mouvement (us) des atomes au passage d’une onde acoustique de polarisation

trans-versale.

2.0.2 Relation de dispersion

Les fréquences des vibrations acoustiques dans un solide correspondent aux modes normaux des matériaux (44). Ce sont des fréquences naturelles de vibrations et sont en nombre fini. Il est ainsi possible de répertorier les fréquences des phonons en fonction de leur vecteur d’onde. Cette représentation des modes est appelée relation de dispersion. Néanmoins, la disposition des atomes dans un solide n’est pas obligatoirement isotrope, si bien que les modes, d’une structure cristalline anisotrope, varient en fonction de la direction étudiée du réseau réciproque1 (57; 119).

La figure 2.3 représentent une relation de dispersion du silicium. Elle n’est définie que dans une seule direction du réseau réciproque (_{h100i), direction dans laquelle nous travaillons par} la suite, si bien que le silicium et le germanium sont considérés comme des semiconducteurs isotropes (l’ arrangement des atomes est supposé le même dans les _{3 directions h100i, h001i} et_{h111i, ce qui n’est pas réellement le cas). Deux groupes de branches apparaissent dans ces} figures. Les plus élevées en fréquence correspondent aux modes optiques et débutent, pour un vecteur d’onde proche de zéro, avec des fréquences non nulles. Les branches correspondant aux fréquences moins élevées définissent les modes acoustiques et débutent avec des valeurs nulles. Pour chacun des groupes, deux branches sont présentes. Les branches figurant en pointillés ou

1_{Soit a}

1, a2et a3les vecteurs unitaires d’un réseau direct. Les vecteurs du réseau réciproque b1, b2et b3sont définis de la manière suivante :

b1= 2π a2∧ a3 a1.a2∧ a3 ; b2= 2π a3∧ a1 a2.a3∧ a1 ; b3= 2π a1∧ a2 a3.a1∧ a2 . (2.1)

Cette d´efinition implique que si X = x1a1+ x2a2+ x3a3 et si Y = y1b1+ y2b2+ y3b3, alors X.Y =

(x1y1+ x2y2+ x3y3)/2π. Il est possible d’appeler les composantes d’un vecteur q : q1,q2 etq3. Ainsi, si le produit scalaire de q.l s’écrit (q1l1+ q2l2+ q3l3)/2π et si les composantes de l sont définit dans la base du réseau direct alors q = q1b1+ q2b2+ q3b3. On note que si les vecteurs a1, a2 et a3 sont les vecteurs primitifs du réseau direct alors b1, b2et b3sont les vecteurs primitifs du réseau réciproque. On remarque aussi que chaque vecteur du réseau réciproque est perpendiculaire à deux vecteurs du réseau direct. De plus, les unités des vecteurs réciproques sont les inverses des unités des vecteurs du réseau direct, à2π radians près.

(29)

19

en traits mixtes correspondent aux modes longitudinaux (LO et LA). Les branches continues et en tirets d´ecrivent les2 polarisations transversales (2 fois TO et 2 fois TA).

0 2 4 6 8 10 12 x 109 0 2 4 6 8 10 12x 10 13

vecteur d’onde K (rad/m)

fréquence ω (rad/s) Acoustique transversale Acoustique longitudinale Optique transversale Optique longitudinale

FIG. 2.3: Exemple de relations de dispersion. La branche longitudinale acoustique et la branche longitudinale optique ne sont comptabilisées qu’une fois. Les branches transversales acous-tiques et les branches transverses opacous-tiques sont quant à elles comptabilisées deux fois.

Les modes de vibration sont en nombre fini. Par conséquent, une représentation discrète serait plus appropriée. Cependant, la quantité des modes existants dans les semiconducteurs massifs est telle qu’on les représente à travers des courbes continues.

2.0.3 Zone de Brillouin

On remarque sur la figure de la relation de dispersion que la norme des vecteurs d’onde ne dépasse jamais une certaine valeur. Cette limite est la première zone de Brillouin et est représen-tée par la ligne continue verticale et noire (K = Cte_{). Réellement, le vecteur d’onde peut être}

infini. Cependant, pour un cristal périodique, le vecteur d’onde n’est défini qu’à un vecteur du réseau réciproque près. Si le vecteur d’onde est plus grand que les vecteurs définissant la première zone de Brillouin, alors il est équivalent à un vecteur d’onde qui appartient à la première zone de Brillouin (4; 57).

La première zone de Brillouin est au réseau réciproque ce qu’est la maille primitive de Seitz au réseau cristallin. Il est construit de la même façon que la maille primitive de Wigner-Seitz qui est la région d’espace la plus proche d’un atome que de tout autre atome du réseau cristallin. La maille primitive de Wigner-Seitz contient toutes les informations nécessaires à la périodicité du réseau cristallin. Autrement dit, la première zone de Brillouin est le plus pe-tit volume contenant toutes les informations nécessaires à la périodicité du réseau réciproque. Ainsi, la norme du vecteur du réseau réciproque est égale, pour une structure diamant (maille diatomique), à4π/a radian. La maille du réseau réciproque n’étant pas une structure cubique,

(30)

il advient que cette valeur change en fonction de la direction étudiée. Néanmoins, les semicon-ducteurs sont considérés comme isotropes. Par conséquent les vecteurs d’onde des vibrations ne peuvent excéder cette valeur délimitant la première zone de Brillouin. Sachant que les phonons peuvent se propager dans toutes les directions, ceci amène une limitation des vecteurs d’ondes définie, pour le silicium et le germanium, de la manière suivante :

Kmax = ±

2π ao

, (2.2)

o`u le param`etre de la maille primitive du silicium estao = 543pm (iof; 57; 78) et ao = 565pm

pour le germanium(57; 78).

Dans le modèle de Debye, les relations de dispersion sont linéaires. Cette relation de dispersion est limitée en nombre d’onde par la première zone de Brillouin. On en déduit la pulsation maximale ωD et la température de Debye ΘD, température caractéristique du comportement

thermique du solide o`u ΘD = ¯hωD/kB, o`u kB = 1.38065 10−23J.K−1 est la constante de

Boltzmann.

Si l’on observe d’autres relations de dispersion, on peut se rendre compte que les modes op-tiques ne sont pas toujours présents. En effet, les modes opop-tiques ne sont existants que pour les solides ayant au moins deux atomes dans la maille primitive de Wigner-Seitz. Même si les atomes de la maille sont identiques leurs charges ioniques, positives ou négatives, se déplacent autour du centre de l’atome et créent ainsi un moment dipolaire, soit une onde optique. Or, un cristal de structure diamant possède2 atomes dans la maille primitive de Wigner-Seitz ; le

silicium et le germanium ont, par conséquent, des modes optiques. Nous faisons cependant l’hypothèse que leur contribution aux échanges de chaleur est négligeable. Nous justifions cette hypothèse par le fait que l’énergie véhiculée par les phonons est proportionnelle à la fréquence. Or, les fréquences des modes optiques sont élevées ce qui veut que ceux-ci ne sont excités que si la température du système est élevée. De surcroˆıt, la vitesse de groupe des modes optiques est très faible, la propagation de l’énergie de tels phonons est lente.

La figure 2.3 représente les dispersions des modes des phonons dans des directions de propa-gations positives. Pourtant, les phonons peuvent s’orienter dans toutes les directions possibles. Pour des raisons de clareté, nous ne présentons que la direction positive car la dispersion des phonons pour des vecteurs d’onde négatifs est la symétrie par rapport à l’axe des fréquences de la relation de dispersion des vecteurs d’onde positifs.

2.0.4 Densit´e d’´etat

La répartition des modes des phonons est discrète et est représentée par des courbes continues sur[0, Kmax]. Cependant, la distribution des modes n’est pas uniforme sur l’espace des phases.

C’est pourquoi, la notion de densité d’état est fondamentale. Elle caractérise le nombre d’états (de modes) que les phonons peuvent occuper par unité de volume du cristal, par unité d’énergie ou de fréquence (E = ¯hω).

Travaillons d’abord sur un système monodimensionnel. Nous cherchons à déterminer le nombre de modes par unité de longueur et par unité de fréquence.

Soit un segment, plus ou moins élastique, de longueurL ayant N + 1 atomes séparés de la

(31)

21

FIG. 2.4: Segment ´elastique compos´e deN + 1 atomes.

comme fixes, ce qui limite les modes possibles pour cet élastique. Les normes des nombres d’onde, correspondant aux modes caractéristiques du problème, s’écrivent de la manière sui-vante :

K = sπ

L. (2.3)

s varie entre 1 et N − 1 car, au delà, les atomes aux extrémités se déplaceraient. Il existe, dans

ce cas pr´esent, un mode par intervalle∆K = π_L, soit le nombre de modes par unit´e de vecteur d’ondeD(K) = L_π pourK < N π_L = π_a.

FIG. 2.5: Représentation d’un huitième de ”coquille” sphèrique de l’espace des phases. Si l’on applique cette méthode sur un segment infini, ou périodique sur L, on a toujours un

mode par atome mais cette fois-ci les valeurs peuvent ˆetre positive ou n´egative. Les solutions sont donc de la forme :

K = ±2sπ_L , (2.4)

avec∆K = 2π_L, soit le nombre de modes par unit´e de vecteur d’ondeD(K) = _2πL avec₋2π_a = −2N π L < K < 2N π L = 2π a.

Faisons maintenant l’étude en trois dimensions (Fig.2.5). Le nombre de modes par atome est identique aux cas précédents, par conséquent, les modes possibles sont de la forme :

Kx, Ky, Kz = ±

2sπ

L . (2.5)

Autour d’un cube de volume 8π_L33, on comptabilise un mode (8 fois un huitième de mode, Fig. 2.5). Le nombre de modes présents dans l’espace définie parK + dK, représenté par la

(32)

”co-quille” rouge, s’´ecrit : 4πK2_dK 8π3 L3 = L 3_K2_dK 2π2 . (2.6)

En utilisant les définitions des vitesses de phase et de groupe (cf. Annexe B), la densité d’état devient : D(ω) = ω 2 2π2_V2 pVg (2.7) Elle représente le nombre de modes par unité de fréquence et par unité de volume du cristal (L3_). −2.5 −2 −1.5 −1 −0.5 0 0.5 1 x 1010 0 1 2 3 4 5 6 7 8x 10 13 ω (rad/s) TA LA

Densité d’état transverse Densité d’état longitudinale

(−log[D(ω)]+15)/10 _{K (m/rad)}

FIG. 2.6: Densit´e d’´etat des modes accoustiques.

La figure 2.6 représente la répartition spectrale de la densité d’état par unité de fréquence et par unité de volume du cristal, pour les branches acoustiques du silicium. Cette répartition spectrale est plus élevée pour les modes transverses car les vitesses sont plus faibles que pour les modes longitudinaux. L’accroissement brutal de la densité transverse provient de la vitesse de groupe tendant vers une valeur nulle pour les vecteurs d’onde proches de la première zone de Brillouin.

2.0.5 Distribution de Planck

Après avoir déterminé les fréquences possibles que peuvent avoir les phonons au sein d’un cris-tal de silicium ou de germanium, il est utile de quantifier le nombre de particules existantes par mode, dans la structure. Sachant que l’énergie véhiculée par un phonon est de¯hω, la quantité

(33)

23

des phonons présents dans le système va par conséquent varier avec la température du mi-lieu. De plus la distribution des phonons par fréquence, pour une même température, n’est pas constante. Ainsi, la distribution des phonons varie en fonction de la température du cristal et des fréquences des phonons. Dans la pratique, on utilise la distribution de Planck (Eqn.2.8) qui définie le nombre moyen de phonons _{hni, pour toutes les fréquences à l’équilibre thermique} local (ETL) à une température donnée.

hni = 1

exp( ¯hω kBT) − 1

, (2.8)

aveckB = 1.38066 10−23J/K, la constante de Bolztmann.

−20 −15 −10 −5 0 x 106 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10x 10 9 vecteur d’onde K(rad/m)

fréquence des ondes

ω (rad/s) TA LA Distribution de Planck à 10K Distribution de Planck à 300K Distribution de Planck à 1000K 2.5 Densité de phonons x (−10e4)

FIG. 2.7: Repr´esentation de la distributions de Planck et de la relation de dispersion ;

La figure 2.7 représente la relation de dispersion avec la distribution de Planck. La distribution de Planck est définie sur l’ensemble des fréquences_{[0, ∞[ alors que les fréquences des phonons} sont bornées à un intervalle fini[0, ωmax]. La distribution de Planck (Eqn.2.8) montre

qu’effec-tivement le nombre de phonon mis en jeu varie en fonction de la fréquence et de la température. De plus, elle permet de comprendre que le nombre de phonons par mode augmente avec la température.

Un élément de volume est à l’équilibre thermodynamique local si les grandeurs macroscopiques caractérisant cet élément sont les mêmes que celles d’un volume à l’équilibre. Afin d’utiliser la distribution de Planck pour déterminer le nombre de phonons existant dans le système, lorsqu’il existe des variations de température, le système est divisé en de plus petits éléments où l’on considère que ceux-ci sont à l’équilibre thermique local. Cette hypothèse est utilisée dans ce travail et sera justifiée, par la suite, dans la section 3.7.

(34)

2.0.6 Intensité des phonons et émissivité acoustique

L’intensité des phonons est la fonction de distribution, qui a été choisie pour résoudre l’équation de Boltzmann. Elle caractérise une densité de flux dans une direction donnée. Par analogie avec les photons, l’intensité lumineuse (luminance) permet d’évaluer l’éclat de la source. Elle est déterminée à un lieu donnér, pour une direction donnée u. L’intensité des phonons caractérise

le flux d’énergie, par unité de surface, par unité d’angle solide (le stéradian, unité équivalente au radian en trois dimensions) véhiculée par les phonons présents à une même fréquence établie

ω (Eqn.2.9). Elle est le produit de l’´energie d’un phonon ¯hω par la densit´e de phonons nω(r, u),

multipliée par la vitesse de groupe des phonons (obtention d’un flux d’énergie), et est divisée par4π. L’unité de mesure est le J.m−2_.rd−1_.sr−1_.

Iω,p(r, u) = ¯hωnω,p(r, u)

Vg

4π, (2.9)

Comme pour les photons (75), l’émissivité d’un corps noir propre aux phonons est définie à l’équilibre thermique local, à une fréquence donnée. L’émissivité d’un corps, en rayonnement, correspond à l’émission du corps rapportée à ce qu’émettrait un corps noir. Pour un corps noir, l’émission ne dépend plus de la direction de propagation u car elle est isotrope et par conséquent ne dépend que de sa température. Un corps noir absorbe totalement le rayonnement reçu et ne réfléchit pas la luminance incidente, ni ne la diffuse. Ainsi, la densité de phononsnω(r, u), à

l’équilibre thermique local, est égale à la densité d’états multipliée par la distribution de Planck. L’émissivité acoustique d’un corps noir est seulement fonction de la température localeTP, pour

une fréquence et une polarisation données, et s’écrit de la manière suivante :

Iω,p0 (TP) = ¯hωD(ω) hnωi Vg 4π, = ¯hω ω 2 2π2_V2 pVg 1 [exp(¯hω/kBTP) − 1] Vg 4π, = ¯hω 3 8π3_V2 p [exp(¯hω/kBTP) − 1] . (2.10)

Cette définition est analogue à la loi de Planck qui détermine la distribution de la luminance monochromatique d’un corps noir en fonction de la température.

(35)

C

HAPITRE

3 R ´

ESOLUTION NUMERIQUE

´

L

E but de ce chapitre est de présenter la résolution numérique de l’équation de Bolzmann pour les phonons en prenant comme fonction de distribution l’intensité des phonons. La méthode proposée pour traˆıter ce problème s’appuie sur des schémas numériques déjà existants (39; 64; 67; 80). Néanmoins, pour une meilleure compréhension, nous exposons les procédures numériques utilisées où notre écriture diffère de ce que l’on peut lire dans différentes littératures. Cette différence d’écriture est la résultante de la programmation réalisée entièrement lors de ce travail. Nous présentons d’abord une modélisation du régime stationnaire puis du régime instationnaire où différentes géométries, représentant diverses nanostructures, font l’objet de notre étude.

3.1 Modélisation des géométries des nanostructures

Afin d’obtenir des propriétés thermiques de nanostructures, on applique un gradient de tempéra-ture au sein du système. Celui-ci est réalisé en imposant deux températempéra-tures constantes et dis-tinctes, Tchaudet Tf roid, sur deux plans parallèles et disjoints. On considère que les plans sont

des surfaces noires auxquelles on applique l’intensité d’un corps noir à la température associée (Eqn.2.10). Nous cherchons à déterminer les propriétés thermiques des films et des fils que nous définissons respectivement par la suite.

3.1.1 Films

Un film est un parallélépipède où l’épaisseure est très petite devant les deux autres dimensions

formant le volume (_{e ≪ l et e ≪ L, avec l la largeur et L la longueur). Dans cette structure,} différentes propriétés thermiques peuvent être établies en fonction de la direction d’étude. On différencie ainsi la direction dans le plan du film (appelée ”in-plane” en anglais) de la direction à travers celui-ci (”cross-plane” ou ”out-of-plane” en anglais).

La modélisation in-plane (Fig.3.1) nécessite deux dimensions finies qui sont l’épaisseur et la largeur du film. Dans ce cas de figure, les coordonnées cartésiennes sont les mieux adaptées à la géométrie, avec _{e ≪ l ≪ L. Afin d’établir les propriétés thermiques dans le plan du} film, les températures Tchaud et Tf roid sont attribuées aux parois délimitant la largeur du film,

si bien que les surfaces noires sont dans le plan (y, z). Du fait que deux dimensions suffisent

à caractériser un film dont l’étude est in-plane, la modélisation de cette géométrie peut être simplement bidimensionnelle. Une section dans le plan (x, z) est représentative du film (une

demi-section est suffisante si l’on considère que l’axe x est une symétrie). En effet, quelle que soit la section suivant y, les conditions aux limites restent inchangées. De plus, le flux suivant

y est consid´er´e comme nul.

(36)

FIG. 3.1: ´Etude de la conductivit´e ”in-plane” dans un film semiconducteur.