Libre parcours moyen

Les temps de relaxation, tout comme les vitesses de groupe, sont pr´esents dans le libre parcours moyen des phonons. En effet,l = Vg(p, ω)τ (p, ω, T ). Ils d´ependent ainsi de la fr´equence et de

la temp´erature, si bien que nous discutons de la mˆeme mani`ere que pour les temps de relaxation de leur variation en fonction de la fr´equence, pour diff´erentes temp´eratures.

Ainsi, la figure 4.10 montre les libres parcours moyens dans un film et un fil de 37 nm de

diam`etre, `a 10 K. La diff´erence entre les deux structures est r´ealis´ee `a travers les temps de

relaxation. Le temps de relaxation totale dans un film est d´efini de la mani`ere suivante :

 τ−1

L (ω, T ) = τi−1(ω) + τN +U−1 (ω, T ) pour la polarisation longitudinale,

τ_T−1(ω, T ) = τ_i−1(ω) + τ_N−1(ω, T ) + τ_U−1(ω, T ) pour la polarisation transversale, avecτ_i−1(ω), τ_{N +U}−1 (ω, T ), τ_N−1(ω, T ) et τ_U−1(ω, T ) donn´es dans le tableau 3.1 avec les nouveaux

param`etres des temps de relaxation du silicium (Tab.4.1). Pour le fil, on additionne `a l’inverse du temps de relaxation totale du film, l’inverse du temps de relaxation des collisions avec les

0 1 2 3 4 5 6 7 8 x 1013 10−8 10−6 10−4 10−2 100 102

Fréquence des ondes (rad/s)

libre parcours moyen (m)

Fil (Longitudinal) Fil (Transversal) Film (Longitudinal) Film (Transversal)

FIG. 4.10: Comparaisons des libres parcours moyens des phonons dans un film et dans un fil de

37 nm de diam`etre, `a T = 10 K.

fronti`eresτ_BC−1 = Vg(p, ω)/D. Par ailleurs, nous notons que l’´epaisseur du film et la longueur du

fil sont des dimensions qui n’ont pas ´et´e prises en compte pour d´eterminer les libres parcours moyens.

On remarque alors que le libre parcours moyen des phonons, dans un film `a basse temp´erature, diminue avec la fr´equence (Fig.4.10). De plus, le libre parcours moyen des phonons transverses est toujours plus petit que celui des phonons longitudinaux pour une mˆeme fr´equence. On dis- tingue ´egalement qu’`a basse fr´equence, le libre parcours moyen est de l’ordre du m`etre pour les phonons transverses et de l’ordre du d´ecam`etre pour les phonons longitudinaux. `A haute fr´equence, les ordres des libres parcours moyens diminuent respectivement `a10 nm et `a 100 nm.

Enfin, on constate que les collisions avec les fronti`eres sont dominantes, car le libre parcours moyen des phonons, quelle que soit la polarisation, est major´e par la dimension du diam`etre du fil (_{l ≤ 37 nm).}

La figure 4.11 pr´esente le libre parcours moyen des phonons `a 300 K. De fac¸on g´en´erale, le

libre parcours moyen a diminu´e avec l’augmentation de la temp´erature. En effet, l’ordre de grandeur du libre parcours moyen dans un film `a basse fr´equence, pour les modes longitudinaux et transverses, est respectivement de 200 µm et de 2 µm. Le libre parcours moyen des modes

longitudinaux majore sur toute les fr´equences, pour une mˆeme fr´equence donn´ee, `a l’exception faite des basses fr´equences des phonons de mode transverse ayant des processus Umklapp. Le libre parcours moyen des phonons `a haute fr´equence a ´egalement diminu´e avec l’augmentation de la temp´erature. On constate que les collisions avec les fronti`eres ne sont pas n´egligeables et r´eduisent toujours de fac¸on importante le libre parcours moyen.

4.3 GRANDEURS CARACTERISTIQUES DES PHONONS´ 63 0 1 2 3 4 5 6 7 8 x 1013 10−9 10−8 10−7 10−6 10−5 10−4 10−3

Fréquence des ondes (rad/s)

libre parcours moyen (m)

Fil (Longitudinal) Fil (Transversal) Film (Longitudinal) Film (Transversal)

FIG. 4.11: Comparaisons des libres parcours moyens des phonons dans un film et dans un fil de

37 nm de diam`etre, `a T = 300 K.

Enfin, si nous imposons une temp´erature de 1500 K, bien que le mod`ele ne soit pas appro-

pri´e `a tr`es haute temp´erature, car les modes optiques sont n´eglig´es, le libre parcours moyen diminue davantage (Fig.4.12). `A basse fr´equence, l’ordre de grandeur du libre parcours moyen est de 2 µm pour les phonons longitudinaux et de 2 nm pour les phonons transverses. On

rel`eve aussi que les collisions avec les fronti`eres ne sont pas n´egligeables pour les phonons de basse fr´equence et de polarisation longitudinale, alors que ce sont les processus normaux et les collisions avec les impuret´es qui dominent pour la polarisation transverse. `A moyenne et haute fr´equence, pour la polarisation longitudinale, le libre parcours moyen dans un film est du mˆeme ordre de grandeur que le libre parcours moyen dans un fil. Ce sont, par cons´equent, les ph´enom`enes anharmoniques et les impuret´es qui dominent. Par contre, les collisions avec les parois ne sont pas n´egligeables pour les phonons transverses dont la fr´equence est sup´erieure `a

ωKmax/2. N´eanmoins, d`es que la vitesse de groupe s’approche de z´ero, les processus Umklapp et les impuret´es dominent `a nouveau.

Le libre parcours moyen, dans la litt´erature, est souvent fix´e pour une temp´erature donn´ee. Il est ´egalement moyenn´e sur toute le fr´equence. Chen (28) d´etermine le libre parcours moyen total en approchant la relation de dispersion par une fonction sinus et en n´egligeant les modes optiques. La m´ethode de calcul est identique `a celle propos´ee par Hyldgaard (50) qui est une meilleure approximation que la th´eotie cin´etique (k = (1/3)CVsl avec Vsla vitesse du son et

C la capacit´e calorifique volumique). Les ´equations du calcul du libre parcours moyen total

utilis´ees par Hyldgaard sont proches des ´equations des calculs de conductivit´e propos´es par Holland (47) (Eqn.4.2). Le libre parcours moyen obtenu est alors de 260 nm `a temp´erature

0 1 2 3 4 5 6 7 8 x 1013 10−11 10−10 10−9 10−8 10−7 10−6 10−5

Fréquence des ondes (rad/s)

libre parcours moyen (m)

Fil (Longitudinal) Fil (Transversal) Film (Longitudinal) Film (Transversal)

FIG. 4.12: Comparaisons des libres parcours moyens des phonons dans un film et dans un fil de

37 nm de diam`etre, `a T = 1500 K.

ambiante (29). Le libre parcours moyen total des phonons propos´e par Yang et al (115), en utilisant le mˆeme concept que Chen, est fix´e `a 268.2 nm, `a une temp´erature ambiante. Si l’on

compare cette valeur avec notre mod`ele (Fig4.11), on remarque alors que les libres parcours moyens des grandes longueurs d’ondes et des phonons transverses ayant des processus Umklapp sont sous-estim´es, et inversement surestim´es pour les petites longueurs d’ondes. D’autre part, il est difficile d’en d´eduire si le libre parcours moyen total de notre syst`eme est du mˆeme ordre de grandeur que les268.2 nm. L’´equation 4.4 permet d’obtenir ce r´esultat et le tableau 4.3 donne

quelques valeurs `a diff´erentes temp´eratures.

l(T ) = P p Rωmax 0 D(p, ω) hn(p, ω, T )i Vg(p, ω)τ (p, ω, T )dω P p Rωmax 0 D(p, ω) hn(p, ω, T )i dω , (4.4)

avec_{D(p, ω) la densit´e d’´etat (Eqn.2.7) et hn(p, ω, T )i, le nombre moyen de phonons (Eqn.2.8).} On note que le libre parcours moyen total dans un film `a300 K est ´equivalent aux libres parcours

moyens utilis´es par Chen et par Yang et al. De plus, on remarque que le libre parcours moyen, `a basse temp´erature dans un fil est ´egal au diam`etre du fil. Ce sont les collisions avec les parois qui, par cons´equent, d´eterminent le libre parcours moyen dans des nanostructures de silicium `a basse temp´erature. En effet, dans un solide massif de silicium de dimension infinie, le libre parcours moyen s’´el`eve `a environ23.5 cm. Enfin, mˆeme `a tr`es haute temp´erature, on constate

que le libre parcours moyen des phonons est toujours3 fois plus petit dans un fil de 37 nm de

diam`etre que dans un solide massif. Il est alors difficile de n´egliger les collisions avec les parois dans un nanofil quel que soit la temp´erature du milieu.

4.4 FILMS 65

T (K) Fil (m) Film (m) Film/Fil

10 3.6999 10−8 _{0.23455 6.339 10}6 40 3.6081 10−8 _{0.26791 10}−3 _7425.2 100 3.4157 10−8 _{4.2356 10}−6 _124.00 300 2.6152 10−8 2.7238 10−7 10.415 450 2.1598 10−8 _{1.5850 10}−7 _7.3386 1500 1.362 10−8 _{4.5146 10}−8 _3.3220

TAB. 4.3: Libre parcours moyen totale dans un fil de 37 nm de diam`etre et dans un film de

silicium

4.4

Films

Les nouveaux temps de relaxation ´etant d´efinis, les propri´et´es thermiques des films sont alors ´etudi´ees. Ainsi, dans la section qui suit, nous pr´esenterons, dans un premier temps, les r´esultats obtenus pour des simulations faites `a travers le plan des films, puis, dans un second temp, les r´esultats calcul´es dans le plan des films.

4.4.1

Crossplane

10−12 10−10 10−8 10−6 10−4 10−2 100 100 102 104 106 108 1010 Épaisseur du film (m)

Conductance par unité de surface (W/m

2 .K) 2K 10K 20K 100K 200K 300K 800K 1500K

Comme il a ´et´e dit auparavant, la r´esolution de l’´equation de Boltzmann sur des syst`emes permet de calculer les propri´et´es thermiques pour des r´egimes diffusifs, balistiques ou m´esoscopiques. Le changement de r´egime (diffusif, balistique ou m´esoscopique) peut ˆetre obtenu par la varia- tion de l’´epaisseur des films ´etudi´es. En effet, les syst`emes balistiques sont plus attendus pour de faibles dimensions lorsque la taille du syst`eme est plus petite que le libre parcours moyen des phonons. Par opposition, le r´egime difffusif apparaˆıt lorsque le libre parcours moyen est bien plus petit que les dimensions caract´eristiques du syst`eme. N´eanmoins, il existe un autre moyen d’obtenir une nanostructure en r´egime balistique. Cette m´ethode consiste `a diminuer la temp´erature au sein du milieu, ce qui implique que le libre parcours moyen des phonons devient plus important. Non seulement les temps de relaxation augmentent (Fig.4.9) mais la pr´esence des phonons de basse fr´equence augmente car la distribution de Planck (Eqn.2.8) est d´ependante de la temp´erature. `A l’inverse, si l’on augmente la temp´erature, la proportion des phonons `a haute fr´equence augmente ´egalement, ce qui diminue le libre parcours moyen, car les collisions `a trois phonons deviennent dominantes.

La figure 4.13 montre la conductance par unit´e de surface (W.m−2.K−1) du silicium en fonction de l’´epaisseur du film `a diff´erentes temp´eratures. Comme nous l’avons expliqu´e, les films cross- plane sont invariants par translation dans les directions orthogonales `a la normale du film, si bien que leurs sections sont infinies. La d´etermination d’une section, mˆeme arbitraire ne serait justifiable, c’est pourquoi les propri´et´es thermiques cross-plane de film sont d´efinies par des conductances par unit´e de surface.

Par d´efinition, la conductance cross-plane d’un film s’´ecrit :

G S = ϕ −∆T = k L, ⇔ log G_S  = − log(L) + log(k). (4.5)

Dans un r´egime diffusif, lorsque la loi de Fourier (Eqn.1.1) r´egit les transferts de chaleur, la conductivit´ek est constante. Par cons´equent, la conductance par unit´e de surface est inverse-

ment proportionnelle `a l’´epaisseur du film. De ce fait, dans une repr´esentation logarithmique, la conductance par unit´e de surface varie proportionnellement `a_{−L. Ces r´esultats correspondent} aux parties droites des courbes calcul´ees et montr´ees dans la figure 4.13.

Pour des petites ´epaisseurs, ou `a basse temp´erature, la conductance par unit´e de surface de- vient constante lorsque l’´epaisseur diminue (partie gauche des courbes). Ce r´esultat est la ca- ract´eristique d’un r´egime balistique, o`u le gradient de temp´erature est constant quelle que soit l’´epaisseur du film. Dans ce cas de figure, la loi de Fourier ne se v´erifie plus. Il devient difficile de parler, par la suite, de conductivit´e, car celle-ci d´ependrait des caract´eristiques g´eom´etriques de la nanostructure. Dans un r´egime balistique, la conductivit´e thermique n’est plus intrins`eque au mat´eriau, c’est pourquoi les propri´et´es thermiques des films sont pr´esent´ees par la conduc- tance par unit´e de surface.

La partie curviligne de la conductance par unit´e de surface liant le domaine balistique au do- maine diffusif correspond `a la situation m´esoscopique. Dans cette configuration, le libre par- cours moyen des phonons est de l’ordre de grandeur de l’´epaisseur du film. Certains phonons subissent des collisions avant de traverser le film, comme en r´egime diffusif, alors que d’autres passent de la paroi chaude `a la paroi froide sans aucune interaction, comme en r´egime balistique. Dans cette situation, la conductivit´e cross-plane du film varie en fonction de la temp´erature et

4.4 FILMS 67 0 0.5 1 1.5 2 x 10−6 0 1 2x 10 −8 z (m) r (m) 9.9975 9.998 9.9985 9.999 9.9995 10 10.0005 10.001 10.0015 10.002 10.0025 T (K)

FIG. 4.14: Champ de temp´eratures d’un film de silicium de2 µm d’´epaisseur, avec ∆T = 0.1

K etTmoy = 10 K.

de l’´epaisseur du film. La conductance par unit´e de surface est en cons´equent une propri´et´e ther- mique mieux adapt´ee pour d´ecrire les r´egimes m´esoscopiques des films cross-plane. Il apparaˆıt ainsi que le r´egime diffusif n’est atteint pour des films qu’`a partir du microm`etre pour des tr´es hautes temp´eratures (la temp´erature de fusion du silicium est aux alentours de1600 K).

Un des avantages de la r´esolution de l’´equation de Boltzmann est de pouvoir obtenir le champ de temp´erature (Fig.4.14). En r´egime diffusif, le gradient de temp´erature est constant alors que dans un sch´ema balistique, c’est le champ de temp´erature qui est constant avec un saut de temp´erature au niveau des interfaces (100). Seules les extr´emit´es, proches des parois noires, ont un saut de temp´erature. La figure 4.15 repr´esente les temp´eratures adimensionnelles obtenues au sein d’un film d’´epaisseurL = 2 microns. Nous pouvons observer que le r´egime de Fourier n’est

toujours pas obtenu pour une temp´erature de300 K (limite droite du r´egime m´esoscopique sur

la figure 4.13). D’un autre cˆot´e, le r´egime balistique est quasiment atteint pour une temp´erature de 10 K. Aux temp´eratures interm´ediaires, ce film de 2 µm d’´epaisseur est dans le r´egime

m´esoscopique. Ce r´esultat montre une nouvelle fois que l’utilisation de la notion de conductivit´e pour des nano/microfilms doit ˆetre faite avec pr´ecaution.

La g´eom´etrie cross-plane d’un film sugg`ere une possibilit´e d’analyse monodimensionnelle. Ayant une dimension infinie sur le diam`etre et une sym´etrie de r´evolution, le champ de temp´era- ture suivant z devrait, `a priori, ˆetre constant quelque soit (r, Θ). La figure 4.16 repr´esente le

champ de temp´erature dans diff´erentes sections d’un film d’´epaissseur de 2 µm. Les champs

observ´es sont `a 10 K et `a 300 K, o`u le r´egime diffusif n’est pas atteint. On observe, quelle

que soit la temp´erature moyenne du milieu, un champ isotherme sur les sections. Une ´etude monodimensionnelle est par cons´equent possible.

0 0.5 1 1.5 2 x 10−6 0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1 z(m) T(K)−T 1 /(T 2 −T 1 ) 10K 20K 40K 80K 100K 150K 200K 250K 350K

FIG. 4.15: Champ de temp´erature adimensionnelle de l’axe d’un film de silicium de 2 µm

d’´epaisseur (∆T = 1%Tmoy).

L’utilit´e de la r´esolution de l’´equation de Boltzmann avec la relation de dispersion r´eelle ainsi qu’avec les nouveaux temps de relaxation est de pouvoir d´ecrire proprement les transferts de chaleur dans n’importe quelle nanostructure, `a toute temp´erature physiquement possible. La figure 4.17 est une comparaison de conductance par unit´e de surface avec notre mod`ele et un mod`ele simplifi´e (115). Dans ce dernier, la relation de dispersion est lin´eaire (Vp = Vg = Cte),

de plus le coefficient d’extinction (κ = _V1_gτ) des phonons est constant, car le libre parcours moyenl est constant (268.2 nm) et κ = 1_l. On remarque alors que la conductance obtenue est toujours surestim´ee. PourT = 300 K, la diff´erence relative de conductance par unit´e de surface

peut s’´evaluer jusqu’`a30%. Ce r´esultat rappelle qu’il est n´ecesssaire de prendre en compte les

d´ependances spectrales qui interviennent dans les vitesses et les temps de relaxation. De plus, les temps de relaxation sont aussi fonction de la temp´erature. D’une autre mani`ere, le libre parcours moyen des phonons, dans notre mod`ele, d´epend de la fr´equence et de la temp´erature alors que dans le mod`ele simplifi´e, le libre parcours moyen est constant et d´efini pour une seule temp´erature<sub>T ∼ 300 K. Ces diff´erences induisent forc´ement des nuances entre les propri´et´es</sub> thermiques des deux mod`eles bien que le libre parcours moyen totale de notre mod`ele soit similaire au mod`ele simplifi´e (respectivement_{∼ 272 et ∼ 268 nm).}

Notons que les conductances par unit´e de surface donn´ees pour des ´epaisseurs inf´erieures `a

20 nm n’ont pas de concordance physique. La relation de dispersion utilis´ee est conc¸ue pour

un syst`eme massif, alors que sur une ´epaisseur de 20 nm, il y a moins de 40 mailles primi-

4.4 FILMS 69 0 0.5 1 1.5 2 x 10−8 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 r (m) [T(r)−T 1 ]/ ∆ T T=10K, z=0.495µm T=10K, z=1.495µm T=300K, z=0.495µm T=300K, z=1.495µm

FIG. 4.16: Champs de temp´erature adimensionnels suivant r pour un film de silicium de2 µm

d’´epaisseur `a diff´erentsz.

r´ealis´ees pour des super-r´eseaux de semiconducteurs ou pour des films amorphes de silicium (16; 27; 18; 106), mais nous n’avons pas trouv´e de r´esultats exp´erimentaux cross-plane dans des films de silicium. Nos pr´edictions sont, actuellement, difficilement comparable avec des valeurs exp´erimentales.

4.4.2

Inplane

Apr`es un travail r´ealis´e sur les propri´et´es thermiques cross-plane des films, l’int´erˆet est alors port´e aux conductivit´es thermiques in-plane, o`u il existe des valeurs exp´erimentales, afin de valider notre mod`ele. Les conductivit´es thermiques ne sont plus analys´ees `a travers l’´epaisseur du film mais sur sa largeur, si bien que les surfaces d´elimitant l’´epaisseur du film sont trait´ees comme des parois de r´eflection diffuse.

Diff´erentes analyses ont ´et´e r´ealis´ees pour diverses temp´eratures. Cependant, nous discuterons seulement des conductivit´es obtenues pour des temp´eratures de300 K et de 400 K o`u nous avons

10−7 10−6 10−5 10−4 106 107 108 109 Épaisseur (m) k (W/m 2 .K) ρ=0 R.Yang D.Terris

FIG. 4.17: Comparaison des conductances par unit´e de surface de notre mod`ele avec une relation

de dispersion simplifi´ee (Yang (115)), pour des films ayant une temp´erature moyenne de300 K.

0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 0.7 0.8 0.9 1 298.5 299 299.5 300 300.5 301 301.5

largeur du film adimentionnée (x/largeur)

Temperature du film sur la ligne médiane (K)

largeur de 2mm largeur de 2 microns

FIG. 4.18: Champ de temp´erature, de la ligne m´ediane sur l’´epaisseur, de films in-plane de silicium aux alentours de300 K, en fonction de leur largeur adimensionn´ee. Les films ont une

´epaisseur de 3µm et sont de largeur 2 mm pour l’un et 2 µm pour l’autre.

De surcroˆıt, un mod`ele de th´eorie cin´etique, propos´e par Chantrenne (25), a d´ej`a ´et´e utilis´e pour pr´edire les conductivit´es thermiques in-plane dans les films de silicium. Les analyses ont

4.4 FILMS 71

´et´e faites pour des films d’´epaisseur allant de 20 nm `a 3 microns. Le principe s’appuie sur la

th´eorie cin´etique des gaz, dans un milieu isotrope et o`u l’on consid`ere que le syst`eme est dans le r´egime diffusif. Le mod`ele propos´e est en accord avec les exp´eriences pour des temp´eratures de20 `a 300 K, c’est pourquoi les r´esultats obtenus sont compar´es avec les valeurs obtenues par

ce mod`ele ainsi qu’avec des donn´ees exp´erimentales.

La m´ethode des ordonn´ees discr`etes (MOD) permet d’´etablir le champ de temp´erature au sein du film (Fig.4.18). On montre que pour une mˆeme ´epaisseur de film (3 µm), pour une mˆeme

temp´erature (300 K) et pour une mˆeme diff´erence de temp´erature (∆T = 3 K), les profils de

temp´erature ne sont pas similaires. Un r´egime m´esoscopique est observ´e pour la plus petite largeur alors qu’un r´egime de Fourier est obtenu pour la plus grande largeur. De plus, les trois premiers chiffres significatifs des flux obtenus dans chacun des films ne sont pas identiques (φ2mm = 1.97 105 W.m−2.K−1 etφ2µm = 1.58 108 W.m−2.K−1). Ainsi, la largeur des films est

fix´ee `a2 mm afin d’ˆetre sˆur que celle-ci ne joue pas un rˆole sur les conductivit´es ´equivalentes

(flux multipli´e par la largeur des films divis´e par∆T = 1%T ), obtenues `a temp´erature ambiante.

120

100

80

60

40

Conductivité thermique in-plane (W m

-1 K -1 ) 2 3 4 5 6 7 8 9 100 2 3 4 5 6 7 8 9 1000 2 3 4 5 6 Épaisseur (nm) MOD KT Ju&Goodson (1999) Ashegi et al. (1998) Liu&Ashegi (2005)

FIG. 4.19: Conductivit´e thermique in-plane de films de silicium `a300 K. Mod`ele de th´eorie

cin´etique (25) (KT), mod`ele des ordonn´ees discr`etes (MOD) et donn´ees exp´erimentales (5; 53; 72).

La figure 4.19 repr´esente la ”conductivit´e” in-plane dans des films de silicium, `a300 K. L’´epais-

seur des films varie de20 nm `a 6 µm. En premier lieu, on constate que les mod`eles KT et MOD

sont concordant sur toutes les ´epaisseurs. De plus, ces deux mod`eles s’alignent convenable- ment avec les donn´ees exp´erimentales pour des ´epaisseurs inf´erieures `a 100 nm. Au-del`a de

cette dimension, les deux mod`eles sous estiment de20% les donn´ees exp´erimentales, alors que

celles-ci affichent une erreur relative de15%. Les r´esultats sont ´egalement compar´es avec des

conductivit´es thermiques obtenues par dynamique mol´eculaire (DM) (38; 118). Cette fois-ci, la diff´erence relative entre leurs donn´ees et celles obtenues par la KT et la MOD est sup´erieure `a

Dans le document Transfert de chaleur à échelles de temps et d'espace ultra-courtes : simulation numérique pour des nanofils et nanofilms de semiconducteur (Page 71-95)