Parmi les sept jours sélectionnés, cinq présentent des évènements de FNP (10, 11, 12, 28 et 29 Février) alors que les deux restants (21 et 22 Février) sont considérés comme sans évènement. Pour chacun des évènements de FNP, le taux de formation total des embryons de 1.5 nm de diamètre ( tot
J1.5) a été calculé selon l’équation 3-8 introduite dans le Chapitre 3 de ce manuscrit. La concentration totale en embryons de diamètre compris entre 1 et 2.5 nm mesurée par le PSM, ainsi que le taux de croissance des embryons entre 1.5 et 3 nm dérivé de la mesure des embryons chargés du NAIS ont été utilisés dans le calcul. Le taux de formation des embryons chargés ( /
5 . 1
J ) a également été calculé, selon l’équation 3-7 du Chapitre 3 de ce manuscrit, en utilisant les concentrations en embryons chargés de diamètre compris entre 1 et 2.5 nm ainsi que les taux de croissance des embryons entre 1.5 et 3 nm, tous deux obtenus à partir des mesures du NAIS. Enfin, les taux de formation chargés et total en embryons de diamètre 3 nm ( /
3
J et tot
J3 , respectivement) ont été calculés en utilisant les concentrations en embryons et le taux de croissance pour la classe de taille 3 - 5 nm dérivés des mesures du NAIS.
La Figure 4-4 présente la variation journalière moyenne des taux de formation des embryons de 1.5 et 3 nm de diamètre et le Tableau 4-2 donne, pour chaque évènement, les valeurs moyennes de ces taux de formation calculées sur la durée de l’évènement, ainsi que les taux de croissance des embryons pour les deux classes de taille 1.5 – 3 nm et 3 – 5 nm. Il apparait tout d’abord que les taux de formation totaux ( tot
J1.5 et tot
J3 ) excèdent les taux de formation chargés ( / 5 . 1 J et / 3
J ) de plus d’un ordre de grandeur. On observe également que le taux de formation des embryons positifs de 1.5 nm est en moyenne plus élevé que celui des embryons négatifs. Ces observations font l’objet d’un paragraphe complet proposé dans le Chapitre 5 de ce manuscrit et dédié à l’étude de l’impact de la charge des embryons sur le processus de FNP ; elles ne seront par conséquent pas développées plus amplement ici.
Les différents taux de formation présentent des variations journalières marquées. C’est en particulier le cas pour tot
J1.5 qui atteint des valeurs maximum de l’ordre de 7.7 cm-3 s-1
Figure 4-4 Variations moyennes des taux de formation chargés et total pour les embryons de 1.5 et 3 nm de diamètre. Seules les heures de jour sont représentées sur la figure.
Chapitre 4 La FNP : un processus fréquent et favorisé à haute altitude
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entre 11h00 et 15h00 qui sont presque 40 fois supérieures aux valeurs minimum obtenues aux alentours de 08h00 (Figure 4-4). Des différences importantes sont également observées d’un évènement à l’autre : c’est de nouveau tot
J1.5 qui montre les variations les plus significatives avec un facteur 43 entre les valeurs minimum obtenues le 28 et les valeurs maximum obtenues le 12 Février. On remarque également que les taux de formation des embryons de 3 nm sont inférieurs aux taux de formation des embryons de 1.5 nm. Ceci s’explique en particulier par la perte des embryons par coagulation entre eux, ou sur des particules préexistantes lors de leur croissance.
Tableau 4-2 Taux de formation (chargés et total) et de croissance des embryons de 1.5 et 3 nm de diamètre pour chaque évènement de FNP. Les instruments utilisés pour le calcul de chacune des grandeurs sont indiqués, avec en plus le mode de fonctionnement, « Chargé » ou « Total » dans le cas du NAIS.
Les taux de formation totaux obtenus pour les embryons de 1.5 nm au PDD sont similaires à ceux rapportés par Kulmala et al. (2013) pour la station de Hyytiälä (Finlande) qui présente des valeurs maximum de l’ordre de 5 cm-3s-1 détectées aux alentours de 12h00 UTC. Par contre les taux de formation chargés /
5 . 1
J sont en moyenne plus faibles à Hyytiälä, compris entre 3×10-2 et 6×10-2 cm-3 s-1. Ce constat confirme les observations précédentes de Boulon et al. (2010) et Manninen et al. (2010) qui suggèrent que les processus de nucléation impliquant les embryons chargés sont favorisés à haute altitude.
Concernant les taux de croissance des embryons, on observe également des variations importantes d’un évènement à l’autre, avec des facteurs de 8.7 et 4.3 observés entre les valeurs extrêmes de GR1.5-3et GR3-5, respectivement. On remarquera en particulier les taux de croissance GR1.5-3 qui excèdent 10 nm h-1 les 12 et 29 février, et qui sont largement supérieurs à la moyenne de 3.49±1.68 nm h-1 calculée à partir des travaux de Yli-Juuti et al. (2011) portant sur 19 sites de mesure. On notera finalement que le taux de croissance des embryons, contrairement à leur taux de formation, augmente avec la taille, suggérant l’implication de nouvelles vapeurs au fur et à mesure de la croissance (Kuang et al., 2012b ; Kulmala et al., 2013). GR1.5-3 GR3-5 5 . 1 J J1.5 J3 J3 J1tot.5 J3tot (nm h-1) (cm-3 s-1) (cm-3 s-1) NAIS Chargé NAIS Chargé PSM NAIS Total 10 1.65 8.45 0.084±0.057 0.025±0.033 0.049±0.044 0.062±0.050 2.87±3.71 1.38±0.91 11 1.93 3.58 - 0.010±0.030 - 0.013±0.009 0.58±0.64 0.34±0.23 12 14.36 15.57 0.468±0.083 0.311±0.100 0.139±0.071 0.245±0.147 18.24±10.11 2.20±0.94 28 1.90 - 0.183±0.067 0.022±0.027 - - 0.42±0.28 - 29 10.45 5.06 0.686±0.148 0.132±0.070 0.011±0.011 0.011±0.012 4.32±2.84 0.60±0.58
Chapitre 4 La FNP : un processus fréquent et favorisé à haute altitude
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Peu de sites d’altitude disposent d’une instrumentation permettant la caractérisation de la hauteur de la CLA. On peut cependant penser que l’étude d’événements de FNP à une altitude plus élevée que celle du PDD est susceptible de nous fournir des informations supplémentaires quant à l’occurrence éventuelle de FNP en TL. De telles études font l’objet des deux dernières parties de ce chapitre.
Premières observations de FNP depuis la plus haute station du
II.
monde : Chacaltaya, Bolivie
Les résultats concernant l’étude de la FNP à Chacaltaya ont été consignés dans l’article « Multiple daytime nucleation events at the high altitude station of Chacaltaya (5240 m a.s.l.), Bolivia » soumis à la revue Atmospheric Environment en Juin 2014 et publié en Janvier 2015 (Rose et al., 2015). L’article est proposé dans sa version finale en annexe de ce manuscrit.
II.1. Le site de mesure
Située à 5240 m d’altitude au sommet du mont Chacaltaya dans les Andes Boliviennes, au sud-est du bassin Amazonien, la station de mesure de Chacaltaya (CHC) est la plus haute dédiée à l’étude in situ des particules d’aérosol. Même si la région fait actuellement face à une déforestation massive, elle reste malgré tout un puits important de CO2 (Davidson and Artaxo, 2004), ce qui confère à la station une position privilégiée d’observatoire dans le cadre de la problématique globale du changement climatique. Faisant face à des pics montagneux au nord et à l’est, le site est ouvert dans les autres directions. La ville la plus proche, La Paz (2 000 000 d’habitants) se trouve approximativement à 30 km au sud de la station. La région jouit d’un climat présentant des caractéristiques tropicales, avec une saison humide, de Novembre à Avril, et une saison sèche, de Mai à Octobre. Les concentrations de fond en particules, globalement faibles (Rissler et al., 2004), sont significativement augmentées lors des feux de biomasse durant la saison sèche, et ce en particulier au mois de septembre. La station, gérée par le Laboratoire de Physique Atmospherique (composante de l’Institut de Recherche de Physique rattaché à l’Université Mayor de San Andrés de la Paz), en collaboration avec divers laboratoires Américains et Européens (dont le LaMP) fait partie du réseau de mesure GAW.
La station dispose, en plus d’un NAIS géré par le LaMP et d’un SMPS géré par TROPOS (Leipzig, Allemagne), dont les fonctionnements sont décrits dans le Chapitre 3 de ce manuscrit, d’un set d’instruments permettant le suivi en continu de différents paramètres atmosphériques et propriétés de la phase particulaire et de la phase gaz :
- Paramètres météorologiques de routine : température, pression, vitesse et direction du vent, rayonnement, humidité relative, contenu en eau du nuage ; - Propriétés optiques des particules (néphélomètre, Multi Angle Absorption
Photometer (MAAP), aethalomètre) ;
- Composition chimique des particules par prélèvement sur filtre ; - Composition de la phase gaz (CO, CO2, O3).
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