climatique
Le rôle déterminant de la FNP dans l’atmosphère étant indiscutable, à la fois par son impact sur la concentration totale en particules et sur la concentration en CCN (Lihavainen et al., 2003 ; Kerminen et al., 2012 ; Laakso et al., 2013), la prise en compte de ce processus dans les modèles régionaux et globaux semble être incontournable.
La modélisation de la nucléation est une tâche complexe qui repose sur l’utilisation de paramétrisations du processus. S’appuyant sur l’hypothèse que l’acide sulfurique est l’espèce chimique motrice, de nombreuses paramétrisations ont été proposées pour représenter de la manière la plus juste le processus de nucléation dans les modèles. Les principales, recensées par Pietikäinen et al. (2014), sont les suivantes : nucléation binaire H2SO4 – H2O (Vehkamäki et al., 2002), nucléation ternaire H2SO4 – H2O – NH3 (Merikanto et al., 2007b), nucléation induite par les ions et impliquant H2SO4 et H2O (Modgil et al., 2005) ou encore une combinaison des nucléations « neutres » et induite par les ions (Kazil and Lovejoy, 2007). L’objectif de ces paramétrisations est, en réduisant significativement la complexité du processus de nucléation, d’estimer rapidement le nombre de particules formées en fonction du principal paramètre de contrôle, ici l’acide sulfurique. Le choix de la paramétrisation est déterminant car il influence directement le nombre de particules et le nombre de gouttelettes de nuage formées en sortie de modèle, et à fortiori les prévisions et scenarii climatiques associés au modèle.
La capacité des modèles globaux et régionaux à prendre en compte le processus de FNP a été étudiée durant les dernières années. Parmi les études impliquant des modèles globaux on peut par exemple citer les travaux de Spracklen et al. (2008) qui utilisent le modèle de microphysique de l’aérosol GLOMAP, ou encore les travaux de Makkonen et al. (2009) qui portent sur le modèle climatique ECHAM5-HAM. Toutefois, les modèles globaux impliquant les particules d’aérosol utilisent des mailles de grille de l’ordre de 200 – 300 km, pouvant conduire à d’importants biais par rapport aux parametrisations qui ont été générées à partir de mesures à l’échelle locale. En ce sens, les modèles climatiques régionaux semblent plus appropriés. Il en existe de nombreux mais peu d’entre eux ont été utilisés pour l’étude de la FNP. On pourra, à titre d’exemple, citer les travaux de Matsui et al. (2011) portés sur l’étude de la FNP dans la région de Pékin à l’aide du modèle WRF-chem, ou encore les travaux de Pietikäinen et al. (2014) qui utilisent le modèle aérosol-climat REMO-HAM en comparaison de mesures réalisés sur 13 sites Européens.
L’ensemble de ces études s’accordent sur le fait que la prise en compte du processus de FNP dans les modèles permet, entre autres:
- De mieux modéliser les concentrations totales en particules observées : à titre d’exemple, dans le cadre des travaux de Makkonen et al. (2009), la prise en compte de la FNP multiplie par des facteurs supérieurs à 10 les concentrations modélisées par le modèle climatique global ECHAM5-HAM ;
Chapitre 2 Etat des connaissances
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Toutes ces études insistent également sur le rôle déterminant du choix des paramétrisations du processus de nucléation introduites dans les modèles : elles influencent directement la concentration en gouttelettes de nuage modélisée (Makkonen et al. 2009) et doivent parfois être combinées entre elles pour représenter au mieux la diversité des environnements à modéliser (Kazil et al., 2010).
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Détection et analyse
Chapitre 3
d’évènements de formation de
nouvelles particules :
instrumentation et méthodes
La détection et l’analyse d’évènements de formation de nouvelles particules sont basées, d’un point de vue physique, sur l’observation et l’étude de l’évolution temporelle du spectre dimensionnel des particules d’aérosol. L’utilisation combinée d’instruments reposant sur des techniques de mesure différentes permet la détection des particules neutres et chargées dans une large gamme de taille. Grâce aux améliorations portées à l’instrumentation durant les dernières années, il est en effet possible aujourd’hui d’obtenir un spectre dimensionnel complet, depuis les embryons nanométriques, jusqu’aux particules micrométriques. C’est l’analyse de ces spectres dimensionnels qui peut ensuite éventuellement permettre, lorsqu’ un évènement de formation de nouvelles particules est détecté, de calculer les grandeurs caractéristiques de cet évènement (taux de formation et de croissance des embryons et particules).
Les principaux instruments et méthodes d’analyse utilisés pour l’étude d’évènements de formation de nouvelles particules dans le cadre de ces travaux de thèse sont exposés dans ce troisième chapitre.
Chapitre 3 Détection et analyse d’évènements de FNP : instrumentation et méthodes
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Mesure de la distribution en taille des particules d’aérosol
I.
La distribution en taille ainsi que l’état de charge des particules sont des paramètres clés dans l’étude de leur processus de formation. Ce fut Aitken (1897) qui le premier mit en évidence la FNP dans l’atmosphère. Quelques décennies plus tard, Misaki (1964) observait l’évolution du spectre de mobilité des ions ultrafins dans le semi désert de New Mexico : les évènements de nucléation étaient suivis d’un déplacement du pic de concentration vers les plus grandes tailles, au-delà de 40 nm. Il a ensuite fallu attendre les développements instrumentaux permettant d’obtenir des distributions en taille à partir de 3 nm pour acquérir des mesures quantitatives concernant la formation et la croissance des particules d’aérosol (McMurry, 2000). La mise au point récente de nouveaux instruments rendant possible la détection de particules neutres et chargées à partir de ~1 nm ouvre de nouvelles perspectives pour une étude directe du processus de nucléation depuis le diamètre critique jusqu’à des tailles plus élevées (Kim et al., 2003 ; Vanhanen et al., 2011).
I.1. Cahier des charges
Les deux méthodes les plus couramment utilisées pour la mesure de la taille et/ou de la concentration en particules sont les méthodes dites de « condensation » et les méthodes « électrostatiques ». En dessous de 3 nm, la mesure des particules d’aérosol constitue un réel challenge, quelle que soit la méthode retenue. C’est l’utilisation combinée des différentes méthodes qui permet l’analyse la plus complète et le respect des principaux points de la stratégie de mesure établie par Kulmala and Kerminen (2008) pour l’étude de la FNP dans l’atmosphère :
Fournir la concentration et la distribution en taille des particules neutres à partir de 1 nm ;
Détecter les ions, c’est-à-dire les particules et les embryons chargés, à partir de 0,5 nm ;
Adapter la résolution temporelle au type de mesure : de l’ordre de 10 min pour les mesures au sol ou en bateau, entre la seconde et la minute pour les mesures aéroportées ;
Proposer une résolution en taille impliquant plusieurs canaux entre 0,5 et 20 nm pour détecter la croissance des particules après la nucléation ;
Permettre de mesurer des concentrations en particules très variées pour le mode nucléation : depuis des valeurs inférieures à 500 cm-3 en atmosphère propre jusqu’à des valeurs supérieures à 105 cm-3 lors d’évènements intenses en milieux côtier ou très pollué.
La suite de ce premier paragraphe est consacrée à la description de différents instruments utilisés dans le cadre de cette thèse suivant la méthode de mesure employée, à savoir « électrostatique » ou « de condensation ». La première famille permet une sélection des particules à partir de leur mobilité électrique grâce à l’utilisation de Differential Mobility Analyzer (DMA) alors que la deuxième famille repose sur la technique de condensation.
Chapitre 3 Détection et analyse d’évènements de FNP : instrumentation et méthodes
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