A bord de l’ATR-42, en complément des données du SMPS qui fournissent la distribution en taille des particules à partir de 20 nm, la nucléation a été détectée en utilisant les mesures des deux CPC qui permettent d’obtenir, par différence, la concentration en particules de diamètre compris entre 3 et 10 nm (N3-10). Après analyse de la variabilité des mesures, il est apparu que les valeurs de N3-10 pouvaient être considérées comme significatives, et donc indicatrices de l’occurrence d’un évènement de nucléation, au-delà d’une valeur seuil fixée à 395 cm-3, représentative de l’incertitude sur la mesure de la différence de concentrations.
Le premier évènement que nous nous proposons d’étudier ici est l’évènement du 30 Juillet, observé depuis l’ATR-42 lors du vol 51 et depuis la station Corse de Ersa, avec une faible intensité. Nous avons focalisé notre analyse sur les périodes où l’altitude de vol de l’avion était constante et où les concentrations N3-10 étaient supérieures au seuil fixé, indiquant ainsi une potentielle occurrence de nucléation. La Figure 4-24 présente les concentrations N3-10 supérieures au seuil sur la trajectoire de l’avion. Durant ce vol, deux altitudes principales ont été explorées : en première partie de vol, l’avion a survolé la Méditerranée à une altitude faible, de l’ordre de 215±3 m (cercles de petite taille sur la Figure 4-24), avant de gagner une altitude significativement plus élevée, de l’ordre de 3404±16 m en seconde partie de vol (cercles de taille supérieure sur la Figure 4-24). Au vu de la Figure 4-24, il semblerait que la nucléation soit détectée sur quasiment l’ensemble du vol 51, c’est-à-dire sur une zone incluse dans un rectangle de 219×131 km. On remarque que globalement les valeurs de N3-10 sont plus élevées à haute altitude, 3805±1555 cm-3 contre 2040±2174 cm-3 à
Figure 4-24 Concentration en particules de diamètre compris entre 3 et 10 nm (N3-10) sur la trajectoire du vol 51. Seules les valeurs de N3-10 au-dessus du seuil sont représentées, et indiquées par l’échelle de couleur. Les points de petite taille correspondent à la portion de vol réalisée à basse altitude (~215 m) alors que les points de grosse taille indiquent une altitude supérieure (~3400 m).
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faible altitude. Ces observations sont en accord avec les résultats obtenus lors de l’analyse des données de la campagne HYMEX qui suggèrent que la nucléation pourrait être favorisée à haute altitude, et éventuellement de source différente à basse altitude. Sur ce vol effectué en été, les concentrations en particules de diamètre inférieur à 10 nm sont significativement plus élevées que celle détectées pendant l’automne durant HYMEX.
Afin de connaitre la variabilité de l’origine des masses d’air échantillonnées depuis l’avion et au sol durant la période d’étude, nous avons tracé sur la Figure 4-25 les rétro trajectoires de ces masses d’air toutes les dix minutes le long de la trajectoire de l’avion ainsi
Figure 4-25 Distributions en taille de particules mesurées par SMPS le 30 Juillet durant les périodes sélectionnées du vol 51. La couleur des distributions est liée à la position de l’avion, indiquée sur la Figure 4-27.
Figure 4-26 En traits pleins : rétro trajectoires des masses d’air échantillonnées le long de la trajectoire de l’avion toutes les dix minutes (représentée en noir) ; en traits pontillés : retro trajectoires des masses d’air ayant atteint la station dans le même temps, à 13h00, 14h00 et 15h00.
Figure 4-25
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que les rétro trajectoires des masses d’air ayant atteint Ersa dans le même temps, à 13h00, 14h00 et 15h00. Durant la première partie du vol, à basse altitude, les masses d’air échantillonnées par l’avion sont de sud mais on remarque que toutes ont survolé le continent avant d’atteindre l’avion ; elles deviennent en outre de plus en plus locales à l’approche d’Ersa. Au contraire, à haute altitude, les masses d’air ne sont absolument pas locales (figure tronquée pour faciliter la lecture) et sont de secteur ouest avec là encore un survol du continent.
Dans l’objectif de comparer les distributions en taille des particules obtenues au sol et à bord de l’avion, nous avons représenté sur la Figure 4-26 les distributions en taille mesurées par SMPS sur les périodes sélectionnées au préalable (altitude de vol constante, valeurs de N3-10 significatives). La couleur des distributions est liée à la position de l’avion au moment de la mesure, indiquée sur la Figure 4-27. En complément, et pour faciliter l’analyse de ces distributions en taille, nous avons représenté sur la Figure 4-28 les paramètres des
Figure 4-27 Code couleur indiquant la position de l’avion lors de l’obtention des distributions en taille présentées sur la Figure 4-26.
Figure 4-28 Diamètre et concentration des modes représentatifs des distributions en taille mesurées par SMPS durant le vol 51 du 30 Juillet.
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modes qui les représentent, à la fois en fonction du temps et de la position de l’avion, suivant le code couleur indiqué par la Figure 4-27. On observe qu’à Ersa l’allure des distributions est peu variable, et les paramètres des modes qui les représentent sont par conséquent relativement constants. En termes de concentration, c’est le Mode 2 qui domine clairement la distribution. On distingue toutefois, à partir de 14h00, une légère augmentation du diamètre et de la concentration du Mode 1, assimilé de nouveau à un mode nucléation.
Les distributions en taille obtenues depuis l’ATR-42 présentent au contraire des allures très différentes, qui varient d’abord en fonction de l’altitude : on observe que tous les modes, et en particulier les Modes 1 et 2, présentent des concentrations significativement plus faibles à haute altitude. L’allure des distributions est également impactée par la position géographique de l’avion, et ce en particulier à basse altitude : la concentration totale en particules semble diminuer au fur et à mesure que l’on s’éloigne des côtes sud de la France, et ce sont principalement les concentrations des Modes 1 et 2 (ainsi que leurs diamètres) qui sont touchées. Ces observations suggèrent, si l’on considère conjointement les rétro trajectoires des masses d’air représentées sur la Figure 4-25, que les particules présentes dans le mode nucléation détecté à Ersa le 30 Juillet sont issues d’un évènement de FNP initié à basse altitude au dessus du continent, et non au dessus de la mer.
Evènement du 1er Août, vol 52
Le deuxième évènement qui nous intéresse ici est l’évènement du 1er Août, observé depuis l’ATR-42 lors du vol 52 et depuis Ersa avec une forte intensité. La portion de vol que nous avons sélectionnée (altitude constante, valeurs de N3-10 au-dessus du seuil) a été effectuée à une altitude relativement basse de 500±4 m, et à une distance globalement plus élevée de Ersa que le vol 51. La Figure 4-29 présente les concentrations N3-10 supérieures à la valeur seuil détectées le long de la trajectoire de l’avion. Durant le vol 52, la nucléation est détectée sur une zone légèrement plus grande de celle du vol 51, inscrite dans un rectangle de 172×247 km. Les valeurs de N3-10 obtenues sont de l’ordre de 2483±2767 cm-3, similaires à
Figure 4-29 Concentration en particules de diamètre compris entre 3 et 10 nm (N3-10) sur la trajectoire du vol 52. Seules les valeurs de N3-10 au-dessus du seuil sont représentées, et indiquées par l’échelle de couleur.
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celles obtenues à faible altitude durant le vol 51; ellessont par contre plus homogènes que pour le vol 51, et ne semblent pas présenter de gradient spatial clair. A nouveau, ces concentrations sont supérieures à celles observées durant HYMEX.
L’origine des masses d’air échantillonnées durant la portion du vol 52 sélectionnée pour notre étude est représentée sur la Figure 4-30. Il apparait qu’aux deux extrémités de la trajectoire, les masses d’air rencontrées sont des masses d’air de nord-est. Entre temps, les masses d’air échantillonnées sont, comme à Ersa, des masses d’air de nord. On notera en particulier que les masses d’air qui atteignent l’avion ont, au moins pour la première partie de la portion de vol sélectionnée, survolé le secteur d’Ersa durant leur parcours.
Nous avons, comme pour le vol 51, comparé les distributions en taille de particules obtenues au sol aux distributions obtenues à bord de l’avion (Figure 4-31). Nous avons adopté la même méthode, avec un code couleur indiquant la position de l’avion lors de
Figure 4-31 Distributions en taille de particules mesurées par SMPS le 30 Juillet durant les périodes sélectionnées du vol 52. La couleur des distributions est liée à la position de l’avion, indiquée sur la Figure 4-32.
Figure 4-30 En traits pleins : rétro trajectoires des masses d’air échantillonnées le long de la trajectoire de l’avion toutes les dix minutes (représentée en noir) ; en traits pointillés : retro trajectoires des masses d’air ayant atteint la station dans le même temps, à 13h00, 14h00 et 15h00.
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l’obtention des différentes distributions (Figure 4-32). On observe que contrairement à l’évènement du 30 Juillet, les distributions mesurées à bord de l’ATR-42 ont une allure relativement constante, et ce bien que les masses d’air échantillonnées présentent des origines relativement variables (Figure 4-30). Au contraire, les distributions obtenues à Ersa présentent des profils variables : on observe en particulier un déplacement du mode nucléation vers les diamètres supérieurs et une variation importante de sa concentration. Ces observations sont confirmées par la Figure 4-33. Il apparait en effet que le diamètre du Mode 1 augmente significativement à Ersa, depuis 20 nm peu après 13h00, jusqu’à 30 nm peu après 14h30. On observe également une augmentation significative de la concentration du Mode 1 qui conduit à un maximum de 3526 cm-3 à 14h00. En revanche, les paramètres des autres modes ne présentent pas de variations significatives. Concernant les données aéroportées, il apparait en premier lieu que les concentrations obtenues sont significativement plus faibles qu’au sol. On observe globalement peu de variations des paramètres des modes, à
Figure 4-32 Code couleur indiquant la position de l’avion lors de l’obtention des distributions en taille présentées sur la Figure 4-31.
Figure 4-33 Diamètre et concentration des modes représentatifs des distributions en taille mesurées par SMPS durant le vol 52 du 1er Août.
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l’exception du Mode 1 dont le diamètre et la concentration présentent quelques fluctuations en fonction de la position de l’avion.
Afin d’étudier le lien qui existe entre les évènements détectés depuis l’ATR-42 et à Ersa, nous avons représenté sur la Figure 4-34, pour le diamètre et la concentration, le rapport des valeurs obtenues dans l’avion sur les valeurs obtenues simultanément au sol en fonction de la distance séparant les deux point de mesure. Si l’on se focalise sur le Mode 1, principal indicateur pour le déroulement de la FNP, on observe que les rapports de diamètre sont globalement proches de 1 mais qu’ils sont pour leur majorité inférieur à 1, et ce d’autant plus que la distance entre la station et l’avion augmente. Un diamètre de plus en plus petit le long de la trajectoire de la masse d’air pourrait être la conséquence de l’apport de plus en plus significatif de particules issues de la nucléation au dessus de la mer le long de cette rétrotrajectoire, de diamètres à l’origine en dessous de la limite de detection du SMPS et qui viennent nourrir ce mode au cours de leur croissance. Cela implique la présence d’un mode préexistant ultrafin de l’ordre de 30 nm. Les concentrations du Mode 1 sont en moyenne 2.5 fois plus élevées à Ersa et ne présentent pas de variations marquées avec la distance.
Les diamètres des Modes 2 et 3 obtenus en altitude restent proches de ceux obtenus au sol mais sont globalement plus faibles (rapports compris entre 0.76 et 0.99). Pour le Mode 2, il n’existe pas de lien évident entre la distance qui sépare les lieux de mesure et le rapport des diamètres. Pour le Mode 3, on observe par contre une décroissance du rapport avec la distance. Il apparait que les concentrations de ces deux modes sont significativement plus faibles en altitude, entre 3 et 8 fois plus faibles pour le Mode 2, et entre 11 et 33 fois plus faibles pour le Mode 3. Toutefois on ne distingue pas de corrélation entre la valeur des rapports de concentration et la distance qui sépare l’avion de la station.
Pour le Mode 4, les diamètres obtenus en altitude et au sol sont très similaires et constants. Les concentrations sont quant à elles en moyenne 43 fois plus élevées au sol, et il apparait que les rapports obtenus sont, comme pour les diamètres, quasiment constants.
Bilan
Figure 4-34 Rapport des valeurs des paramètres des modes obtenus à bord de l’ATR-42 sur les valeurs obtenues au sol.
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Les cas d’étude que nous venons d’aborder illustrent des situations de FNP à priori différentes. Le 30 Juillet, les mesures aéroportées permettent de montrer que, dans la couche limite marine, les particules présentes dans le mode nucléation détecté par le SMPS à Ersa sont certainement advectées depuis le continent, où semble être initiée la FNP. Au contraire, le cas du 1er Août propose un exemple d’événement déclenché en pleine mer qui viendrait se superposer à un mode ultrafin préexistant. Si la nucléation était initiée au dessus de la mer dans certains cas, alors elle devrait être détectée sur l’ensemble du bassin méditerranéen de manière quasi-simultanée. Afin d’approfondir cette hypothèse, nous allons dans le paragraphe suivant analyser plus en détail les évènements de FNP détectés depuis les deux stations au sol durant les mêmes périodes.
III.3.d. Etude des évènements de FNP communs aux deux stations au sol
Evènement du 05 Juillet
Le premier évènement commun aux deux stations qui nous intéresse ici est l’évènement du 05 Juillet. C’est un évènement de forte intensité aux deux sites, observé dans des masses d’air de nord-ouest (Figure 4-21). A Ersa, cet évènement est détecté à la fois sur l’AIS et depuis les plus faibles canaux de taille du SMPS, ce qui suggère que la FNP est initiée à proximité directe de la station. Au contraire, à Cap Es Pinar l’évènement de FNP est difficilement observé pour les diamètres inférieurs à 20 nm. On le voit en particulier sur la Figure 4-35, qui présente l’évolution temporelle de la concentration en particules de diamètre compris entre 11 et 15 nm à Ersa (N11-15), entre 15 et 20 nm (N15-20) et entre 20 et 25 nm (N20-25) aux deux sites. En effet, il apparait qu’à Cap Es Pinar, N15-20 ne montre pas de variations significatives au cours de la journée, tandis que N20-25 présente une augmentation à partir 13h30 UTC et un maximum aux alentours de 15h30. Cette observation suggère que la FNP pourrait ne pas être initiée directement à proximité de Cap Es Pinar, mais dans une zone voisine; afin d’approfondir cette hypothèse, nous essaierons, dans la suite de ce paragraphe de donner une estimation du lieu de formation des particules de 20 nm détectées à Cap Es
Figure 4-35 Evolution temporelle des concentrations en particules de diamètre compris entre 11 et 15 nm (N 11-15), 15 et 20 nm (N15-20) et 20 et 25 nm (N20-25) pour la journée du 05 Juillet.
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La Figure 4-35 nous indique également que l’évolution temporelle du processus de FNP est différente aux deux stations. A Ersa, on observe une augmentation de la concentration dans les trois gammes de taille sélectionnées à partir de 08h00, suivie de trois pics obtenus aux alentours de 09h30, 11h40 et 13h15, avant un retour aux concentrations du début de matinée à partir de 15h00. A Cap Es Pinar, comme mentionné précédement, l’augmentation de la concentration N20-25 est détectée plus tard, à partir de 13h30, et le maximum est obtenu vers 15h30, après que les concentrations aient retrouvé leurs valeurs initiales à Ersa. Ces observations suggèrent clairement que cet évènement de FNP est d’abord initié et détecté aux alentours de Ersa. On notera qu’au vu des concentrations il semble également plus intense à Ersa. En effet, à la station Corse, N15-20 atteint 344 cm-3, alors qu’elle n’excède pas 53 cm-3 à Cap Es Pinar, et le maximum de N20-25 est trois fois plus élevé en Corse qu’à Majorque (487 contre 161 cm-3).
Afin d’approfondir notre analyse de l’évolution temporelle du processus, nous avons tracé sur la Figure 4-36 les distributions en tailles mesurées par le SMPS et moyénnées sur 1h entre 08h00 et 18h00. On remarque d’abord que l’évolution temporelle de la distribution mesurée à Majorque montre clairement une croissance des particules présentes dans le premier mode (mode nucléation). Le fait que le déplacement vers les diamètres supérieurs de ce premier mode soit également assorti d’une augmentation de sa concentration suggère le déroulement d’un évènement d’intensité plus importante à distance de la station, qui semble nourrir en particules de taille croissante le mode nucléation détecté à Cap Es Pinar. Afin de mener une étude plus approfondie des distributions en taille de particules, les paramètres des 4 modes permettant de caractériser ces distributions sont représentés pour les deux sites, en fonction du temps, sur la Figure 4-37.
A Ersa, on observe que la concentration du Mode 1, que l’on peut assimiler à un mode nucléation, augmente dès 08h30 pour atteintre son maximum de 1923 cm-3 à 11h30 et redecroitre ensuite jusqu’à 17h30. Dans le même temps, le diamètre de ce premier mode
Figure 4-36 Evolution des distributions en taille des particules mesurées par le SMPS et moyennées sur 1h entre 08h00 et 18h00 aux deux stations (05 Juillet).
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augmente de 20 à 46 nm. Les paramètres des trois autres modes présentent des variations beaucoup moins marquées que celles du premier mode. Si l’on s’intéresse à la contributions relative de ces quatre modes, on observe que la contribution du premier mode augmente depuis 08h30 (~16%) pour atteindre son maximum à 11h30 (~47%) et redecroitre ensuite vers des valeurs de l’ordre de 10% après 15h30. Ce premier mode domine l’ensemble de la distribution entre 09h30 et 13h30. Hormis à 08h30 où le Mode 2 est dominant (~42%), les contributions des Modes 2, 3 et 4 sont relativement équilibrées, avec des valeurs légèrement plus faibles pour le Mode 3 (entre 10 et 38%).
A Majorque, on observe que la concentration du Mode 1 est très faible jusqu’à 11h30, où elle commence à augmenter, d’abord très lentement, puis de manière plus marquée à partir de 13h30 pour atteindre son maximum (~2900 cm-3) à 17h30. On observe également que le diamètre du Mode 1 n’est jamais inférieur à 30 nm, et qu’il augmente jusqu’à 45 nm en fin d’après midi. Concernant la contribution relative des modes, elle est sans surprise très différente de celle observée à Ersa. Jusqu’à 13h30, les quatre modes présentent des contributions stables : le Mode 1 apporte la contribution la plus faible, entre 4 et 7%, et c’est le Mode 2 qui domine (entre 50 et 56%). Les Modes 3 et 4 ont des contributions de l’ordre de 30 et 14%, respectivement. Après 13h30, la contribution du Mode 1 augmente pour atteindre 57%, et dans le même temps les contributions des trois autres modes diminuent pour atteindre 26, 12 et 4% (respectivement pour les Modes 2, 3 et 4).
L’analyse précédente nous a ainsi permis de montrer que pour ce premier évènement commun aux deux stations, le processus de FNP était clairement initié plus tôt aux alentours de Ersa. Les particules issues de la FNP, détectées plus tard et à des diamètres supérieurs à Cap Es Pinar, suggèrent que le processus n’est pas déclenché sur le lieu de la station. C’est pourquoi nous avons essayé d’estimer le lieu de formation des particules de 20 nm issues de la FNP et détectées à Majorque.
Pour cela, nous avons fait l’hypothèse que les embryons critiques avaient un diamètre de 1 nm et nous avons calculé le taux de croissance des particules entre 15 et 25 nm (GR15-25)
Figure 4-37 Evolution temporelle des paramètres des modes (diamètre, concentration) et de leur contribution relative (05 Juillet).
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pour obtenir une estimation du temps nécessaire pour un embryon de grossir entre 1 et 20 nm, et par déduction l’heure de déclenchement de la nucléation. Connaissant l’heure d’obtention du maximum de concentration des particules de 20 nm à Cap Es Pinar, nous en