La Figure 5-9 présente la variation journalière médiane de la concentration totale en embryons de diamètre compris entre 1 et 2.5 nm mesurée par le PSM et de la concentration en embryons chargés de même diamètres mesurés par le NAIS. Le Tableau 5-2 présente les valeurs statistiques de la concentration totale en embryons (Ntot), de la concentration en embryons chargés (Nch) et de la concentration en embryons neutres, définie par Nn = Ntot – Nch. Ces valeurs sont données indépendamment pour chacune des trois sous périodes qui constituent la période d’intérêt globale : la période 1 inclut les 10, 11 et 12 Février (trois jours avec évènement de FNP), la période 2 inclut les 21 et 22 Février (deux jours sans FNP) et la période 3 inclut les 28 et 29 Février (deux jours avec FNP). Ces périodes ont été définies de manière naturelle suivant les ruptures dans le jeu de données utilisé. L’évolution des
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paramètres atmosphériques qui caractérise chacune d’entre elles sera discutée plus amplement dans la suite de ce chapitre.
Il apparait sur la Figure 5-9 que, conformément aux observations formulées dans le paragraphe précédent, les embryons chargés sont toujours présents au PDD ; on observe toutefois que contrairement à l’étude précédente, les concentrations varient peu au long de la journée et sont en général légèrement plus élevées les jours sans évènement de FNP, de l’ordre 556±101 cm-3 contre 399±234 cm-3 les jours avec évènement. On observe également que les embryons positifs présentent des concentrations plus élevées que les embryons négatifs, et ce en particulier les jours sans évènement de FNP où ils sont en moyenne 3.6 fois plus nombreux que les négatifs. Ces observations vont à l’encontre des résultats présentés dans le premier paragraphe de ce chapitre portant sur l’analyse des concentrations en embryons chargés obtenues sur une période de cinq ans au PDD. Le comportement particulier des embryons chargés durant le mois de Février 2012 pourrait être lié aux conditions atmosphériques inhabituelles (températures très faibles, site en TL) observées durant cette période.
Contrairement aux concentrations des embryons chargés, la concentration totale (neutres et chargés) en embryons issue des mesures du PSM présente des variations et des valeurs qui diffèrent significativement entre les jours avec et sans évènement de FNP. On observe que les jours sans évènement, la concentration totale en embryons ne présente pas de cycle diurne marqué, et qu’elle est très souvent inférieure à la concentration en embryons chargés, en particulier lorsque cette dernière est inférieure à 500 cm-3. L’incapacité du PSM à détecter l’ensemble des embryons chargés, principalement à cause de leur composition chimique, pourrait éventuellement expliquer cette dernière observation (Kangasluoma et al., 2013; Wimmer et al., 2013). Afin de ne considérer que des valeurs positives de la
Figure 5-9 Variation journalière des concentrations en embryons neutres et chargés pour les jours avec et sans évènements de FNP.
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concentration en embryons neutres, calculée, pour rappel, à partir des concentrations totale et chargées, nous avons introduit une limite de détection fixée à 500 cm-3 pour la concentration totale en embryons mesurée par le PSM. Toutes les valeurs de concentration totale inférieures à cette limite ont ainsi été filtrées. On notera donc que par conséquent, les valeurs de concentrations totales présentées dans cette étude représentent une limite inférieure de la concentration totale réelle.
Tableau 5-2 Médiane, premier et troisième quartile de la concentration totale en embryons mesurée par le PSM (Ntot), de la concentration en embryons chargés (Nch) mesurée par le NAIS et de la concentration en embryons neutre définie par Nn = Ntot – Nch. L’indice « jour » signifie que les valeurs statistiques ont été calculées sur la journée complète alors que l’indice « nucl » signifie que seules les valeurs obtenues durant les heures de nucléation, entre 10h30 et 14h00, ont été prises en compte. L’indication « <LD » concerne les concentrations totales mesurées par le PSM qui sont en dessous de la limite de détection fixée à 500 cm-3. Les concentrations en embryons neutres correspondantes sont négatives et donc non présentées.
Période 1 10, 11, 12 Février FNP Période 2 21, 22 Février Pas de FNP Période 3 28, 29 Février FNP Med. 1er quart. 3ème quart. Med. 1er quart. 1er quart. Med. 1er quart. 1er quart. (cm- 3) 275.0 187.6 391.9 651.5 563.3 690.0 752.3 681.3 802.8 (cm- 3) 473.1 392.8 533.2 656.1 594.1 694.5 714.8 657.2 757.3 (cm- 3) 2049. 1 821.9 7265.1 <LD <LD <LD 921.4 715.8 1354.8 (cm- 3) 2022. 9 453.7 6765.0 - - - 281.4 7.4 854.0
Les jours d’évènement, la concentration totale en embryons présente une variation journalière marquée avec un pic entre 10h30 et 14h00 dont l’amplitude varie significativement d’un jour à l’autre. Cette variation journalière est due à la formation des embryons par nucléation le matin puis à leur croissance ou leur perte par coagulation sur des particules préexistantes dans l’après-midi. Durant les heures de nucléation (~10h30 – 14h00), la concentration totale en embryons est de l’ordre de 3345±3590 cm-3 et dépasse de presque un ordre de grandeur la concentration en embryons chargés (495±140 cm-3). Plus précisément, les embryons neutres sont en moyenne 6.2 fois plus concentrés que les embryons chargés durant le pic de nucléation, conduisant à une fraction chargée
tot ch N N f / de l’ordre de 0.3. jour c h N _ nucl ch
N
_ n u cl t o t N _ n u cl n N _Chapitre 5 Vers une meilleure compréhension du processus de FNP
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Comme déjà mentionné dans le premier paragraphe de ce chapitre, la présence continue des embryons chargés n’est pas une caractéristique spécifique du PDD et a été observée à diverses stations caractérisées par des environnements et des altitudes variées (ex: Komppula et al., 2007 ; Kulmala and Kerminen, 2008 ; Boulon et al., 2010). Les seules mesures présentées dans cette étude ne permettent cependant pas de conclure sur la présence permanente d’embryons neutres au PDD, même si des travaux récents semblent supporter l’idée que ces derniers sont, tout comme les chargés, continuellement présents dans l’atmosphère (Lehtipalo et al., 2009 ; Lehtipalo et al., 2010). C’est le cas à Hyytiälä, où les embryons neutres de diamètre inférieur à 2.5 nm sont en permanence détectés à des concentrations comprises entre 500 et 20 000 cm-3, ou bien encore à Finokalia (Grèce) où les concentrations mesurées sont typiquement comprises entre 10 et 10 000 cm-3.