Une version initiale de l’équation qui décrit les variations de la concentration en embryons chargés en fonction des puits et des sources est proposée dans Israël (1970), mais c’est une version simplifiée issue des travaux de Hoppel et al. (1986) qui a été utilisée ici:
Figure 5-7 Résultat du test de Mann – Whitney appliqué aux diamètres du mode des embryons négatifs obtenus les jours avec et sans évènement de FNP séparément pour chaque saison. Les carrés sont coloriés lorsque pour l’heure correspondante l’hypothèse nulle d’échantillons présentant des médianes différentes ne peut être rejetée avec un seuil de 5%.
Chapitre 5 Vers une meilleure compréhension du processus de FNP 128 Q n n N n dt dn tot eff
5-1Où net nsont les concentrations en embryons positifs et négatifs, respectivement, Qest le taux d’ionisation, c’est-à-dire la source des embryons positifs, exprimée en paires d’ions par seconde,
est le coefficient de recombinaison des embryons chargés entre eux (ici égal à 1.5 × 10-6 cm3s-1, d’après Hoppel et al., 1986),
eff est le coefficient d’attachement des embryons chargés sur les particules préexistantes et Ntot est la concentration totale en particules préexistantes. Lorsque la concentration en embryon est à l’équilibre, l’équation 5-1 permet d’obtenir la valeur du taux d’ionisation selon:
n n N n
Q
eff tot 5-2Le second membre de l’équation précédente fait apparaitre deux termes de puits. Le premier,
n
, représente la recombinaison des embryons chargés entre eux. Le second,
effNtot, sera noté Sa dans la suite de ce manuscrit, et représente la coagulation des embryons chargés sur des particules préexistantes. Sa est calculé suivant l’équation 5-3 issue des travaux de Tammet (1991) et Hõrrak et al. (2008) :p p d p p p tot eff a
N d dd
nm
d
nm
d
nm
d
N
S
p)
(
10
40
5
1
6
5-3Où dp est le diamètre des particules en nanomètre et N(dp) est la concentration en particules de diamètre dp.
Dans cette étude, Sa a été calculé à partir des concentrations en particules mesurées par le SMPS. La croissance hygroscopique des particules ayant une influence importante sur la valeur du puits qui leur est associé (Hõrrak et al., 2008), les distributions en tailles mesurées par le SMPS correspondant à des diamètres « secs » ont été corrigées pour prendre en compte la croissance hygroscopique des particules avec l’humidité ambiante. La paramétrisation utilisée, issue des travaux de Zhou et al. (2001) est présentée dans la quatrième partie du Chapitre 3 de ce manuscrit.
Le Tableau 5-1 présente, séparément pour chaque saison et pour les jours avec et sans évènement de FNP, les valeurs des médianes et quartiles du taux d’ionisation des embryons positifs Q+, des puits Sa et
nainsi que de la fraction du puits total représenté par la recombinaison des embryons chargés entre eux. Considérant l’ensemble des mesures, les valeurs médianes de Sa varient entre 1.4 × 10-3 et 10.6 × 10-3 s-1, les valeurs les plus faibles étant obtenues durant les saisons les plus froides (automne et hiver) et les plus élevées durant les saisons les plus chaudes (printemps et été). Cette variation saisonnière peut, au moins partiellement, être expliquée par des hauteurs de CLA plus élevées durant les saisons chaudes, entrainant des apports en particules préexistantes plus importants, et par conséquent une augmentation du puits. Si l’on se base sur les valeurs rapportées dans le Tableau 5-1, Sa semble présenter des valeurs similaires les jours avec et sans évènement deChapitre 5 Vers une meilleure compréhension du processus de FNP
129
Tableau 5-1 Statistiques saisonnières sur les différents termes apparaissant dans l’équation régissant l’évolution de la concentration en embryons chargés ; la dernière ligne du tableau représente la fraction du puits total qui est due à la recombinaison des embryons chargés. Toutes les valeurs ont été calculées à partir de médianes horaires et pour des humidités relatives inférieures à 90%.
Hiver
Jours avec évènement de FNP Jours sans évènement
Médiane 1er quart. 3ème quart. Médiane 1er quart. 3ème quart.
Sa, 10-3 s-1 1.9 1.0 3.6 1.4 0.7 3.4 n
, 10-3 s-1 0.86 0.48 1.1 0.86 0.42 1.2 Q+, cm-3 s-1 1.58 1.07 2.63 1.61 1.01 2.39
n Sa
n / 29% 15% 50% 30% 13% 56% PrintempsJours avec évènement de FNP Jours sans évènement
Médiane 1er quart. Médiane 1er quart. Médiane 1er quart.
Sa, 10-3 s-1 8.6 5.1 12.9 10.6 6.2 15.9 n
, 10-3 s-1 0.70 0.49 0.95 0.57 0.34 0.81 Q+, cm-3 s-1 2.58 1.24 4.82 2.83 1.38 4.31
n Sa
n / 5.9% 2.6% 11% 3.5% 1.9% 7.6% EtéJours avec évènement de FNP Jours sans évènement
Médiane 1er quart. Médiane 1er quart. Médiane 1er quart.
Sa, 10-3 s-1 7.8 4.7 10.3 9.9 6.8 13.9 n
, 10-3 s-1 0.76 0.53 1.1 0.70 0.52 0.97 Q+, cm-3 s-1 3.90 2.30 4.82 4.61 3.03 6.40
n Sa
n / 5.8% 3.3% 9.8% 5.8% 3.3% 8.8%Chapitre 5 Vers une meilleure compréhension du processus de FNP
130 Automne
Jours avec évènement de FNP Jours sans évènement
Médiane 1er quart. Médiane 1er quart. Médiane 1er quart.
Sa, 10-3 s-1 6.1 3.0 9.6 6.1 2.9 9.7 n
, 10-3 s-1 0.71 0.44 1.1 0.75 0.48 1.2 Q+, cm-3 s-1 3.48 1.98 6.01 3.64 2.19 5.53
n Sa
n / 10% 5.1% 20% 11% 6.2% 22%FNP durant les saisons froides mais semble être plus élevé les jours avec évènement durant les saisons chaudes, avec une médiane multipliée par 1.25 les jours d’évènement par rapport aux jours sans évènement. Toutefois, le test des médianes de Mann – Whitney révèle qu’il n’existe aucune différence significative entre les valeurs de Sa obtenues les jours avec et sans évènement de FNP, et ce quelle que soit la saison. Ce résultat signifie donc que ça n’est pas le puits associé aux particules préexistantes qui est responsable des variations de la concentration en embryons positifs observées entre les jours avec et sans évènement.
Le puits total est en général largement dominé par Sa mais la recombinaison des embryons chargés peut représenter jusqu’à 29% (en médiane) du puits les jours d’évènement en hiver. Durant les saisons chaudes, la contribution de la recombinaison des embryons chargés au puits total n’est en moyenne que de 6%. Ces fractions sont en accord avec les valeurs rapportées par Tammet (1991) pour des sites continentaux.
Concernant le taux d’ionisation, ou la source d’ions, calculée à partir de l’équation 5-2, il apparait, en considérant l’ensemble des mesures, que Q+ présente des médianes saisonnières comprises entre 1.58 et 3.90 cm-3 s-1, avec des valeurs globalement plus faibles en hiver et au printemps qu’en été et en automne. Ces valeurs sont comparables aux valeurs rapportées dans la littérature pour différents sites de basse altitude : 3cm-3 s-1 à Utö (Suède) et 2.6 cm-3 s-1 à Tahkuse (Estonie) au printemps (Komppula et al., 2007), 2.63 cm-3 s-1 au printemps (Laakso et al., 2004) et 3.38 cm-3 s-1 sur la période Mars – Décembre 2008 (Schobesberger et al., 2009) à Hyytiälä. Les médianes du taux d’ionisation présentées dans le Tableau 5-1 pour le PDD semblent similaires les jours avec et sans évènement de FNP pour toutes les saisons sauf l’été, qui montre un taux d’ionisation médian multiplié par 1.18 les jours sans évènement. Cette seule différence, d’ailleurs confirmée par l’utilisation du test de Mann – Whitney, ne permet toutefois pas d’apporter une explication aux variations de concentrations en embryons observées sur l’ensemble des saisons.
Ainsi, cette première analyse des sources et des puits des embryons positifs basée sur l’utilisation de l’équation décrivant l’évolution de la concentration en embryons ne permet pas de mettre en évidence de différences significatives des sources et puits entre les jours avec et sans évènement qui pourraient expliquer l’augmentation de la concentration en
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embryons positifs les jours d’évènement de FNP. Plusieurs études rapportent toutefois qu’il peut exister des différences importantes entre le taux d’ionisation tel que nous l’avons calculé précédemment et le taux d’ionisation calculé à partir des sources identifiées pour les embryons (Laakso et al., 2004 ; Franchin, 2009 ; Schobesberger et al., 2009). C’est pourquoi le paragraphe suivant est consacré au calcul du taux d’ionisation à partir de la mesure des sources d’embryons.
I.1.c. Calcul du taux d’ionisation des embryons positifs à partir de la mesure des