Les distributions en taille mesurées par le SMPS ont été dans un premier temps caractérisées par la somme de quatre modes de forme log-normale. On trouve que les distributions sont les mieux représentées par: un mode nucléation centré autour de 25 nm, un mode Aitken centré autour de 50 nm, un premier mode accumulation centré autour de 110 nm et un second mode accumulation centré autour de 220 nm. Même si leurs paramètres peuvent varier avec le lieu, l’altitude ou encore l’heure, ces 4 modes sont ceux qui sont classiquement utilisés pour décrire les distributions en taille de particules en atmosphère marine dans la gamme de taille étudiée (Heintzenberg et al., 2000). Dans la suite de cette
Figure 4-16 Reconstruction des distributions en taille de particules mesurées par le SMPS à partir des paramètres moyens des modes obtenus lors de l’analyse indiciduelle de chaque distribution en fonction de l’altitude et de l’heure.
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analyse, plutôt que d’étudier directement les distributions en taille « brutes », parfois difficiles à décrire, nous analyserons plutôt l’évolution des modes identifiés pour chacune.
Ainsi, la Figure 4-16 présente les distributions en taille de particules mesurées par le SMPS reconstruites à partir des paramètres moyens des modes obtenus individuellement pour chacune des distributions, en fonction de l’heure et de l’altitude. Entre 05h00 et 11h00, on observe la présence d’un mode nucléation aux alentours de 25 nm pour les mesures réalisées en dessous de 1000 m et au-dessus de 3000 m. Ce mode nucléation domine clairement le reste de la distribution en taille, en particulier au-delà de 3000 m où il inclut 59% des particules échantillonnées. Entre 2000 et 3000 m, c’est le mode Aitken qui semble dominer la distribution en taille (44%), et on remarque que le mode nucléation n’est pas visible, alors que ce sont à ces altitudes que les particules de diamètre inférieur à 10 nm sont principalement observées (Figure 4-13-a). L’étude conjointe de la Figure 4-13 et de la Figure 4-16 suggère ainsi que les particules sont préférentiellement formées entre 2000 et 3000 m puis qu’elles sont transportées verticalement vers le haut et vers le bas durant leur croissance. C’est pourquoi on observe des valeurs significatives de N10-20 ainsi qu’un mode nucléation dominant pour les distributions en taille mesurées par le SMPS au-delà de 3000 m et en dessous de 2000 m.
Entre 11h00 et 17h00, on observe que la distribution en taille moyenne au-delà de 3000 m d’altitude reste significativement dominée par le mode nucléation (59%), et que les contributions des modes Aitken et accumulation sont similaires à celles observées plus tôt dans la matinée (38%). On remarque l’apparition d’un mode nucléation dominant entre 2000 et 3000 m (37%), qui coïncide avec la détection de valeurs significatives de N10-20, non observées plus tôt dans la journée à ces altitudes (Figure 4-13). Ce constat laisse à croire que le processus de FNP est toujours initié entre 2000 et 3000 m (présence de particules de diamètre inférieur à 10 nm, Figure 4-13) mais que contrairement à ce qui était observé dans la matinée, les particules formées grossissent au sein de cette couche atmosphérique et qu’elles ne sont plus transportées verticalement, ou alors dans des proportions plus limitées. Il est également possible qu’une fraction des particules présentes dans le mode nucléation entre 2000 et 3000 m aient été transportées depuis les couches supérieures et inférieures, où elles étaient déjà présentes plus tôt dans la journée. Le manque de données concernant les altitudes inférieures à 1000 m ne permet cependant pas de confirmer avec certitude les hypothèses émises précédemment. Entre 1000 et 2000 m, la distribution en taille moyenne est significativement dominée par les modes Aitken et accumulation (74%). Toutefois, là encore le manque de données à ces altitudes plus tôt dans la journée ne permet pas de formuler une interprétation robuste.
Durant la nuit, le nombre de mesures obtenues en-dessous de 2000 m demeure faible. Au-delà de 2000 m, il apparait que le mode nucléation est toujours présent mais avec une contribution proche de celle du mode Aitken (~ 35% entre 2000 et 3000 m, ~ 40% au-delà de 3000 m). Cette observation suggère que les particules présentes dans le mode nucléation grossissent au sein même de ces couches d’altitude pour intégrer le mode Aitken.
L’analyse précédente, basée sur une observation de l’allure générale des distributions en taille issues des mesures du SMPS, nous a permis d’étudier la contribution relative des
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différents modes en fonction de l’heure et de l’altitude afin d’obtenir des informations quant à l’évolution temporelle et spatiale du déroulement du processus de FNP. Il semblerait ainsi que dans l’atmosphère marine du bassin Méditerranéen la FNP soit initiée entre 2000 et 3000 m. Les embryons formés sont ensuite transportés verticalement au cours de leur croissance pour aller nourrir les couches d’altitudes inférieures et supérieures.
Afin de compléter cette analyse et de renseigner plus en détails les caractéristiques du mode nucléation, les Figure 4-17 et Figure 4-18 illustrent l’évolution, en fonction de l’heure et de l’altitude, de la concentration et du diamètre de ce mode, respectivement. Il apparait qu’au-delà de 1000 m, les caractéristiques du mode nucléation sont globalement peu impactées par l’heure et l’altitude. A l’exception des concentrations obtenues au-delà de 3000 m entre 11h00 et 17h00 et entre 1000 et 2000 m durant le créneau horaire 17h00-05h00 qui sont très variables, le mode nucléation présente des concentrations qui sont typiquement comprises entre 100 et 400 cm-3. Si on procède à une analyse plus approfondie, on observe que les concentrations augmentent légèrement avec l’altitude entre 05h00 et 17h00 et qu’elles sont plus élevées (quasiment doublées) entre 11h00 et 17h00 que pendant le reste de la journée. Après 17h00, à l’inverse des autres créneaux horaires, on observe une légère
Figure 4-17 Evolution de la concentration du mode nucléation en fonction de l’heure et de l’altitude.
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diminution de la concentration avec l’altitude. On ne distingue pas non plus de tendance marquée pour les diamètres, avec des valeurs comprises entre 20 et 30 nm, à l’exception des diamètres plus élevés détectés entre 2000 et 3000 m entre 05h00 et 11h00.
Concernant les altitudes inférieures à 1000 m, le manque de données ne nous permet pas de caractériser l’évolution temporelle des caractéristiques du mode nucléation. Si on se focalise donc sur le créneau 05h00 – 11h00, on observe que les concentrations obtenues en dessous de 1000 m sont supérieures à celles obtenues aux altitudes supérieures (concentrations moyennes multipliées par plus de 3). Dans le même temps, on observe qu’entre 500 et 1000 m, le diamètre du mode est similaire à celui obtenu au-delà de 3000 m mais qu’en dessous de 500 m, les diamètres semblent plus petits, avec une moyenne de 20.6 nm. Le fait que les concentrations obtenues en dessous de 500 m soient plus élevées qu’entre 500 et 1000 m et qu’elles correspondent à des diamètres plus petits suggèrent une source complémentaire de particules fines dans la CLA.
Le paragraphe suivant propose, en complément de cette analyse verticale, une étude de l’extension horizontale du processus de FNP en Méditerranée.
Figure 4-19 Localisation des valeurs de N5-10 significatives détectées durant HYMEX en fonction de l’origine des masses d’air. Les valeurs de N5-10 sont indiquées par l’échelle de couleur.
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