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Sources de l’anisotropie magn´etique des nanoagr´egats de MnP

Chapitre 4 Techniques exp´erimentales

5.2 Analyse du champ de r´esonance

5.2.4 Sources de l’anisotropie magn´etique des nanoagr´egats de MnP

MnP

Parmi les contributions `a l’anisotropie magn´etique autres que l’anisotropie magn´eto- cristalline, quatre types d’anisotropie sont susceptibles d’ˆetre pr´esents dans l’´echantillon GMP650. Il y a l’anisotropie de forme qui est due `a la forme g´eom´etrique des nanoagr´egats. Il y a l’anisotropie due aux interactions dipolaires entre les nanoagr´egats. Il y a l’anisotropie d’origine magn´eto-´elastique due aux contraintes m´ecaniques impos´ees par la matrice sur les nanoagr´egats. Finalement, il y a l’anisotropie de surface dont l’importance augmente avec la r´eduction de la taille des nanoagr´egats. `A l’aide de l’information connue sur l’´echantillon GMP650, nous allons discuter des diff´erentes possibilit´es.

Tout d’abord, les images TEM d’´echantillons de GaP:MnP pr´esent´es dans la r´ef. [18] montrent clairement que les nanoagr´egats ne sont pas sph´eriques mais sont plutˆot de forme cylindrique avec un grand axe orient´e selon les directions h110i du GaP pour la grande majorit´e des nanoagr´egats. Sachant que l’axe-c du MnP est orient´e selon les directions h110i

du GaP, ceci indique que l’axe-c du MnP est parall`ele au grand axe de la forme cylindrique, ce qui signifie qu’il y a un axe magn´etique facile parall`ele `a l’axe-c du MnP due `a la forme du nanoagr´egat. La valeur du champ d’anisotropie produit par la forme cylindrique des nanoagr´egats peut ˆetre calcul´ee en approximant celle-ci par un ellipso¨ıde allong´e. D’apr`es les images TEM de la r´ef. [18], le rapport du grand axe sur le petit axe varie entre 1 et 2 et la moyenne est de 1.27 (voir le tab. 2.3). Pour un rapport ´egal `a 1, ce qui correspond `a une sph`ere, le champ de d´esaimantation est nul. Quand le rapport est ´egal `a 1.27, ceci ´equivaut `a un facteur de d´esaimantation Nk = 0.27 pour champ magn´etique appliqu´e parall`element

au grand axe de l’ellipso¨ıde, et `a un facteur de d´esaimantation N⊥ = 0.365 pour un champ

magn´etique appliqu´e perpendiculairement au grand axe de l’ellipso¨ıde. [31] Sachant que l’aimantation M (Hmax) (Hmax = 22 kOe) de l’´echantillon GMP650 `a T = 292 K est ´egale

`a 185 kA/m (obtenue par magn´etom´etrie), alors un champ de d´esaimantation Hd = (Nk−

N⊥)M (Hmax) = -17.6 kA/m (-221 Oe) est attendu. Cette valeur est faible par rapport aux

champs d’anisotropie H1 et H2 (15 700 et 5900 Oe respectivement) et ne peut pas expliquer

la diff´erence entre le rapport H2/H1 des nanoagr´egats de MnP et celui du MnP massif.

`

A cause de la forme des ´echantillons (couche mince), l’interaction dipolaire entre les na- noagr´egats devrait cr´eer un axe d’anisotropie difficile perpendiculaire au plan de l’´echantillon (direction [001] du GaP), ce qui est ´equivalent `a un plan facile dans le plan (001) du GaP. Notons toutefois que ce type d’anisotropie magn´etique n’est pas en accord avec notre analyse jusqu’`a maintenant (l’axe d’anisotropie suppl´ementaire devrait ˆetre orient´e selon l’axe-a, b ou c du MnP). Pour s’assurer que l’anisotropie magn´etique cr´e´ee par l’interaction dipolaire entre les nanoagr´egats est n´egligeable, le champ d’anisotropie due `a l’interaction dipolaire peut ˆetre estim´e `a l’aide de l’´eq. (3.63) (voir ´egalement l’annexe G). En supposant des na- noagr´egats sph´eriques poss´edant un rayon a de 12 nm et que la fraction volumique occup´ee par les nanoagr´egats est de 0.057 (cette valeur a ´et´e d´etermin´ee `a l’aide des r´esultats de magn´etom´etrie pr´esent´es au chapitre suivant), ceci ´equivaut `a une porosit´e surfacique P de 0.17 et une distance inter-agr´egat D centre `a centre de 52 nm. `A l’aide de l’´eq. (3.63), alors

Ndip,z est ´egal `a 0.049 lorsque que l’aimantation des nanoagr´egats est satur´ee dans la direc-

tion perpendiculaire au plan de l’´echantillon, ce qui correspond `a un champ d’anisotropie

Hdip = Ndip,z× 185 kA/m = 9.1 kA/m (114 Oe). Comparativement aux champs d’aniso-

tropie H1 et H2, c’est une contribution n´egligeable sachant qu’elle est en r´ealit´e plus faible

que 9.1 kA/m ´etant donn´e que les nanoagr´egats de MnP ne sont pas satur´es aux champs de r´esonance observ´es.

En ce qui concerne la pr´esence d’une anisotropie d’origine magn´eto-´elastique, les mesures XRD indiquent que les agr´egats de MnP pr´esentent une d´eformation significative selon l’axe-

dans la direction de l’axe-c du MnP. Quant `a l’anisotropie de surface, il est difficile d’estimer la grandeur et la direction d’une telle anisotropie avec l’information disponible. Toutefois, comme nous sommes en pr´esence de nanoagr´egats ayant une forme quasi-sph´erique, il est raisonnable de supposer, a priori, que l’anisotropie de surface est faible.

D’apr`es la discussion ci-haut, il semble qu’une anisotropie suppl´ementaire Hsuppl (axe

facile) orient´ee dans la direction de l’axe-c du MnP soit le sc´enario le plus plausible pour ex- pliquer la diff´erence entre le rapport H2/H1 des nanoagr´egats de MnP comparativement

`a celui du MnP massif. En effet, les images TEM indiquent que l’anisotropie de forme des nanoagr´egats induit une anisotropie magn´etique (axe facile) dans la direction de l’axe-

c du MnP. ´Egalement, les mesures XRD indiquent que les agr´egats de MnP pr´esentent une d´eformation significative selon l’axe-c du MnP, ce qui devrait induire une anisotropie magn´etique d’origine magn´eto-´elastique dans la direction de l’axe-c du MnP. En supposant que Hsupplest orient´e dans la direction de l’axe-c du MnP, la valeur de Hsupplpeut alors ˆetre

d´eduite `a l’aide des valeurs de H1 et H2 obtenues `a partir de la fig. 5.16 et en utilisant le rap-

port H2/H1 = 0.30 du MnP massif. Les r´esultats sont pr´esent´es `a la fig. 5.18. La d´ependance

en temp´erature du champ de d´esaimantation Hd (anisotropie de forme) y est ´egalement

pr´esent´ee. Le champ de d´esaimantation Hd a ´et´e calcul´e en utilisant Nk = 0.27, N⊥= 0.365

et la valeur de M (Hmax) obtenue par VSM (Hmax = 22 kOe). Les calculs montrent que

l’anisotropie de forme ne peut pas expliquer la valeur de Hsuppl. Le sc´enario le plus probable

est donc que cette anisotropie soit d’origine magn´eto-´elastique ou de surface.

280 285 290 295 300 305 310 315 -0.16 -0.14 -0.12 -0.10 -0.08 -0.06 -0.04 -0.02 0.00 H suppl (m agnéto-élastique, surf ace ?) C h a m p s d ' a n i so t r o p i e H su p p l e t H d ( M A / m ) ( 1 M A / m = 1 2 . 5 kO e ) Température (K) H suppl H d H d (f orm e)

Figure 5.18 D´ependance en temp´erature de Hsuppl (ligne pleine noire) et de Hd (ligne hachur´ee rouge).