D´ependance en temp´erature de l’aimantation r´emanente

L’aimantation r´emanente Mr des ´echantillons GMP600, GMP650 et GMP700 a ´et´e me-

sur´ee, `a champ nul, en fonction de la temp´erature avec un champ magn´etique aimantant qui a ´et´e pr´ealablement appliqu´e dans la direction [001] du GaP. En divisant l’aimantation r´emanente Mr par (Vn/Ve) hmrii, o`u les valeurs de (Vn/Ve) sont celles obtenues par VSM,

nous obtenons l’aimantation spontan´ee apparente M′

sdes nanoagr´egats (voir la sect. 6.3 pour

plus de d´etails). `A la fig. 7.9, l’aimantation spontan´ee apparente M′

s des nanoagr´egats est

pr´esent´ee en fonction de la temp´erature et compar´ee avec la d´ependance en temp´erature de l’aimantation spontan´ee du MnP massif rapport´ee dans la r´ef. [22].

D’apr`es la fig. 7.9, plus la temp´erature de croissance est faible, plus la valeur de M′

s des

nanoagr´egats diminue rapidement au fur et `a mesure que la temp´erature augmente. Dans le cas de l’´echantillon GMP700, l’aimantation spontan´ee apparente est non nulle jusqu’`a T = 310-315 K, ce qui sugg`ere que la temp´erature de Curie des nanoagr´egats de MnP est

100 120 140 160 180 200 220 240 260 280 300 320 0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 275280285290295300305310315 0 50 100 150 200 250 M s ' ( e m u / c m 3 ) Température (K) M s du MnP GMP700 GMP650 GMP600 A i m a n t a t i o n sp o n t a n é e a p p a r e n t e M s ' ( e m u / cm 3 ) ( 1 e m u / cm 3 = 1 kA / m ) Température (K)

Figure _{7.9 D´ependance en temp´erature de l’aimantation spontan´ee apparente M}′

s, obtenue

`a partir de l’aimantation r´emanente (pas de champ magn´etique appliqu´e), des nanoagr´egats des ´echantillons GMP600, GMP650 et GMP700 (symboles) et de l’aimantation spontan´ee du MnP massif (ligne rouge). L’encadr´e est un zoom autour de la temp´erature de Curie du MnP.

sup´erieure `a celle du MnP massif d’au moins 20 K.

Pour expliquer la d´ependance de l’aimantation spontan´ee apparente M′

s en fonction de

la temp´erature, rappelons que nous avons pr´esent´e jusqu’`a maintenant plusieurs r´esultats qui indiquent la pr´esence d’une fraction significative de nanoagr´egats superpamagn´etiques lorsque T s’approche de TC, en accord avec l’analyse dimensionnelle effectu´ee au chap. 3.

De plus, l’analyse des images TEM indique que plus la temp´erature de croissance est faible, plus le diam`etre moyen des nanoagr´egats de MnP est petit, ce qui sugg`ere que la fraction de nanoagr´egats superparamagn´etiques devrait ˆetre plus grande pour des ´echantillons crus `a une temp´erature de croissance faible. Ceci est consistant avec les r´esultats de la fig. 7.9, i.e. que lorsque la temp´erature augmente, l’aimantation des ´echantillons de GaP:MnP diminue plus rapidement pour une temp´erature de croissance plus faible.

l’´equation suivante, d´efinie `a la sect. 3.3, est utilis´ee,

M_s′(T ) = Ms(T ) [Vfm(T ) /Vn] , (7.1)

D’apr`es l’´eq. (7.1), pour calculer M′

s en fonction de T , il faut connaˆıtre Ms et Vfm en

fonction de la temp´erature. 260 270 280 290 300 310 320 0 50 100 150 200 250 300 350 M s - MnP m assif (Réf . [22]) M s

- cham p m oléculaire [Eq. (7.2)]

A i m a n t a t i o n sp o n t a n é e M s ( e m u / cm 3 ) ( 1 e m u / cm 3 = 1 kA / m ) Température (K)

Figure _{7.10 D´ependance en temp´erature de l’aimantation spontan´ee du MnP massif selon} la r´ef. [22] et de l’aimantation spontan´ee calcul´ee avec l’´eq. (7.2) en supposant la pr´esence d’un champ mol´eculaire.

Sachant que nous avons pr´esent´e plusieurs mesures exp´erimentales qui d´emontrent que les nanoagr´egats de MnP poss`edent une temp´erature de Curie plus ´elev´ee que celle du MnP massif (≈ 20 K de plus), nous ne pouvons donc pas utiliser la d´ependance en temp´erature de l’aimantation spontan´ee du MnP massif mesur´ee par Huber et Ridgley o`u TC = 291 K [voir

la fig. 2.3(a)]. Nous avons donc suppos´e que la d´ependance en temp´erature de l’aimantation spontan´ee des nanoagr´egats de MnP peut ˆetre estim´ee en utilisant la th´eorie du champ mol´eculaire de Weiss, qui postule la pr´esence d’un champ mol´eculaire Hm = λMs, o`u λ est

un param`etre ph´enom´enologique. [32, 37] Dans ce cas, l’expression qui permet de calculer l’aimantation Ms s’´ecrit,

Ms= nµmBJ(x) , (7.2)

o`u x = µmµ0(H0+ λMs) / (kBT ), J est le nombre quantique d´ecrivant le moment angulaire

total de l’ion Mn et µm = gJµB.

Pour les calculs, nous avons utilis´e une valeur µm = 1.29µB (tir´e de la r´ef. [22]) et g = 2

(d’apr`es les r´esultats FMR du chap. 5), ce qui donne J = 0.645. Le nombre d’ions de Mn par volume n est ´egal `a 4.05 × 1028 _m3_{. Pour d´eterminer la valeur de λ, nous avons suppos´e}

que la temp´erature de Curie des nanoagr´egats de MnP est de 312 K (temp´erature de Curie paramagn´etique du MnP massif d´etermin´ee dans la r´ef. [22]), ce qui correspond `a utiliser une valeur λ = 695 dans l’´eq. (7.2). La d´ependance en temp´erature de l’aimantation spontan´ee calcul´e avec l’´eq. (7.2) est pr´esent´ee `a la fig. 7.10.

(b) V c = 30k B T A / U Nanoagrégats ferrom agnétiques Q u a n t i t é d e n a n o a g r é g a t s

Volume V des nanoagrégats Nanoagrégats superpara- m agnétiques (a) V c = 30k B T B / U Nanoagrégats ferrom agnétiques Q u a n t i t é d e n a n o a g r é g a t s

Volume V des nanoagrégats Nanoagrégats superpara- m agnétiques T A < T B

Figure _{7.11 Illustration de la fraction de nanoagr´egats superparamagn´etiques en pr´esence} d’une distribution de volume pour des temp´eratures (a) TA et (b) TB o`u TA< TB.

Rappelons que Vfm se calcule avec l’expression suivante,

Vfm(T ) = Vn

Z

f (V ) u [V − Vc(T )] dV, (7.3)

o`_{u f (V ) est une fonction repr´esentant une distribution de volume, u [V − V}c(T )] est une fonc-

D’apr`es l’´eq. (3.15), nous trouvons Vc = 30kBT /∆U . `A titre d’exemple p´edagogique, nous

pr´esentons `a la fig. 7.11, l’effet de la temp´erature sur la quantit´e de nanoagr´egats superpa- ramagn´etiques en pr´esence d’une distribution de valeurs de V .

Pour calculer Vc, nous avons suppos´e que, lors d’un renversement de l’aimantation d’un

nanoagr´egat, l’aimantation passe par la plus petite barri`ere d’´energie, ce qui signifie que ∆U = K2 (H0 = 0). La d´ependance en temp´erature de K2 a ´et´e calcul´ee sachant que

K2 = µ0H2Ms/2. Pour T < 280 K, les valeurs de H1, H2 et Ms du MnP massif ont ´et´e

utilis´ees (fig. 6.12). Pour T > 280 K, les valeurs de H1 et H2 d´etermin´ees par FMR ont

´et´e utilis´ees (voir la fig. 5.16) tandis que les valeurs de Mmax d´etermin´ees par VSM ont ´et´e

utilis´ees pour Ms. Une valeur de τ = 100 s a ´et´e utilis´ee.

Tableau_{7.4 Valeurs du diam`etre moyen et ´ecart-type utilis´ees pour mod´eliser la d´ependance} en temp´erature de l’aimantation spontan´ee apparente des ´echantillons GMP600, GMP650 et GMP700.

´

Echantillon Diam`etre Ecart-type´ moyen (nm) (nm)

GMP600 13.0 2.6

GMP650 14.3 3.0

GMP700 15.8 3.8

Nous avons suppos´e que la fonction de distribution du volume des nanoagr´egats f (V ) est une fonction log-normale, en accord avec les mesures TEM (voir la sect. 2.3). Nous avons ´egalement suppos´e que le renversement de l’aimantation des nanoagr´egats est coh´erent. En utilisant trois distributions de type log-normale, dont les param`etres sont pr´esent´es dans le tab. 7.4, et la d´ependance en temp´erature modifi´ee de l’aimantation spontan´ee de la fig. 7.10, la d´ependance en temp´erature de l’aimantation spontan´ee apparente des ´echantillons GMP600, GMP650 et GMP700 a pu ˆetre mod´elis´ee de fa¸con satisfaisante [voir la fig. 7.12(a)]. La d´ependance en temp´erature de la fraction de nanoagr´egats ferromagn´etiques (Vfm/Vn) utilis´ee pour la mod´elisation de l’aimantation spontan´ee apparente des trois ´echan-

tillons est pr´esent´ee `a la fig. 7.12(b) (lignes). Celle-ci est compar´ee avec les valeurs exp´eri- mentales obtenues `a partir des courbes d’hyst´er´esis des trois ´echantillons (non pr´esent´ees) en utilisant la m´ethodologie d´evelopp´ee `a la sect. 6.4. D’apr`es les r´esultats pr´esent´es `a la fig. 7.12(b), la mod´elisation reproduit relativement bien les valeurs exp´erimentales, ce qui augmente notre confiance du mod`ele utilis´e.

Les diff´erences observ´ees entre le mod`ele et l’exp´erience indiquent que les param`etres utilis´es pour la mod´elisation ne sont pas tout `a fait bien optimis´es. En effet, il est difficile

260 270 280 290 300 310 320 0 50 100 150 200 250 300 200 220 240 260 280 300 320 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 1.2 (b) GMP700 - Exp. GMP650 - Exp. GMP600 - Exp. GMP700 - Modèle GMP650 - Modèle GMP600 - Modèle A i m a n t a t i o n sp o n t a n é e a p p a r e n t e M s ' ( e m u / cm 3 ) ( 1 e m u / cm 3 = 1 kA / m ) Température (K) (a) F r a ct i o n d e n a n o a g r é g a t s f e r r o m a g n é t i q u e s V f m / V n ( s. d . ) Température (K) GMP700 - Exp. GMP650 - Exp. GMP600 - Exp. GMP700 - Modèle GMP650 - Modèle GMP600 - Modèle

Figure _{7.12 (a) D´ependance en temp´erature de l’aimantation spontan´ee apparente M}′

s

des ´echantillons GMP600, GMP650 et GMP700 (symboles). Les lignes repr´esentent la mod´elisation calcul´ee `a l’aide de l’´eq. (7.1) en utilisant l’aimantation spontan´ee de la fig. 7.10 et les param`etres du tab. 7.4. (b) D´ependance en temp´erature de la fraction volumique de na- noagr´egats ferromagn´etiques Vfmcalcul´ee avec l’´eq. (7.3) (lignes). Les symboles correspondent

`a la fraction volumique Vfm d´etermin´ee `a partir des courbes d’hyst´er´esis des ´echantillons.

d’optimiser un param`etre comme la d´ependance en temp´erature de l’aimantation spontan´ee (fig. 7.10). Malgr´e tout, le succ`es du mod`ele montre que les fluctuations thermiques combin´ees `a la taille des nanoagr´egats sont responsables de la diff´erence observ´ee entre la d´ependance en temp´erature de l’aimantation r´emanente (ou de l’aimantation spontan´ee apparente) des ´echantillons crus `a des temp´eratures diff´erentes. Les valeurs de diam`etres utilis´ees (tab. 7.4), toujours dans le cadre du mod`ele du macrospin, sont approximativement deux fois plus faibles que celles d´etermin´ees par TEM, ce qui est en accord avec la valeur du diam`etre utilis´ee pour mod´eliser la courbe d’hyst´er´esis de l’´echantillon GMP650 `a T = 180K (voir le chap. 6).