Estimation de la dispersion angulaire sur l’orientation et l’intensit´e des

l’intensit´e des champs d’anisotropie `a l’aide de la d´ependan-

ce angulaire de

∆H

La pr´esence de plusieurs pics de r´esonance dans les spectres FMR peut rendre difficile l’extraction de la d´ependance angulaire de ∆H pour un pic repr´esentant une seule orientation cristallographique des nanoagr´egats de MnP. N´eanmoins, en choisissant un pic de r´esonance parmi les plus intenses, ce qui permet d’avoir un rapport signal sur bruit qui est le plus ´elev´e, il est possible d’obtenir des r´esultats relativement fiables. La d´ependance angulaire de ∆H du pic de r´esonance de l’orientation O1, mesur´ee dans la configuration HOOP0 `a 292 K

et 37.6 GHz, a donc ´et´e extraite `a partir des r´esultats de la fig. 5.3(a). Les r´esultats sont pr´esent´es `a la fig. 5.19.

Sur la fig. 5.19, ∆H varie avec θH de fa¸con irr´eguli`ere avec un minimum pr`es de θH = 55˚,

ce qui correspond au champ magn´etique H0 appliqu´e dans la direction de l’axe-b du MnP. La

d´ependance angulaire de ∆H sugg`ere que celle-ci est compos´ee de deux contributions, une premi`ere contribution qui est ind´ependante de l’angle et une deuxi`eme qui est d´ependante de l’angle.

Parmi les origines possibles de l’´elargissement `a mi-hauteur des pics de r´esonance qui ne varient pas ou presque pas avec l’angle, il y a ´evidemment les pertes magn´etiques d’un seul nanoagr´egat de MnP [voir l’´eq. (3.50)]. En utilisant une valeur de α = 0.01, ce qui est une valeur raisonnable pour un m´etal ferromagn´etique, et les param`etres suivants, H1 = 1.25

MA/m, H2 = 0.47 MA/m, g = 2 et f0 = 37.6 GHz, alors nous obtenons effectivement une

0 15 30 45 60 75 90 105 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0 L a r g e u r à m i - h a u t e u r H ( k O e ) ( 1 k O e = 7 9 . 6 k A / m ) Angle H (degrés)

Figure <sub>5.19 D´ependance angulaire de la largeur `a mi-hauteur ∆H de l’orientation O1 de</sub> l’´echantillon GMP650, mesur´ee dans la configuration HOOP0 `a T = 292 K et f0 = 37.6 GHz.

´

Egalement, la conductivit´e σ du mat´eriau peut contribuer `a un ´elargissement de la largeur `a mi-hauteur qui ne d´epend pas de l’angle. Cette contribution est caus´ee par les courants de Foucault induits par le champ magn´etique alternatif. Dans le cas d’une sph`ere, lorsque la profondeur de p´en´etration est beaucoup plus grande que le diam`etre de la sph`ere, ce qui est le cas pour nos nanoagr´egats de MnP, alors cette contribution est ´egale `a 2

5µ0Msr

2_{σω. [58]}

Sachant que Ms = 185 kA/m, r = 13.5 nm, σ ≈ 4 × 105 1_Ωm [59] et ω = 2.36 × 1011 rad/s,

alors ∆Hσ ≈ 0.01 Oe, ce qui est n´egligeable.

Quant `a la contribution d´ependante en angle de la largeur `a mi-hauteur, celle-ci peut ˆetre expliqu´ee par les raisons suivantes. Tout d’abord, la dispersion sur les orientations ou l’intensit´e des champs d’anisotropie peuvent provoquer un ´elargissement ∆Hinter qui d´epend

de l’angle. Ces inhomog´en´eit´es peuvent ˆetre d´ecrites par une dispersion sur l’intensit´e, ∆H1,

∆H2 et ∆H3, et sur la direction, ∆ϕc, ∆θc et ∆ψc, des champs d’anisotropie magn´etiques.

Dans l’´echantillon GMP650, les origines des variations possibles sur l’intensit´e des champs d’anisotropie, soit ∆H1, ∆H2 et ∆H3, sont multiples. En effet, une dispersion de la forme

des nanoagr´egats implique une dispersion sur l’intensit´e du champ de d´esaimantation, et donc sur l’intensit´e des champs d’anisotropie. ´Egalement, une dispersion sur la contrainte exerc´ee sur les nanoagr´egats implique une dispersion sur la contribution magn´eto-´elastique observ´ee par les nanoagr´egats, et par cons´equent, une dispersion sur l’intensit´e des champs

0 30 60 90 0,0 0,5 1,0 1,5 L a r g e u r à m i - h a u t e u r H ( k O e ) ( 1 k O e = 7 9 . 6 k A / m ) Angle H (degrés) H 0 (dH res /dH 1 ) H 1 (dH res /d c ) c (dH res /dH 2 ) H 2 (dH res /d c ) c (dH res /dH 3 ) H 3 (dH res /d c ) c

Figure <sub>5.20 D´ependance angulaire des contributions possibles `a ∆Hintra et ∆Hintercalcul´ee</sub> `a l’aide des ´eq. (3.50) et (3.61) pour l’orientation O1 dans la configuration HOOP0. La d´epen-

dance angulaire de chaque contribution `a ∆Hinter, caus´ee par la dispersion ∆H1, ∆H2, ∆H3,

∆ϕc, ∆θc et ∆ψc, est pr´esent´ee. Les param`etres exp´erimentaux utilis´es pour les calculs sont

les suivants : H1 = 1.25 MA/m, H2 = 0.47 MA/m, g = 2 et f0 = 37.6 GHz. Une valeur α

= 0.01 a ´et´e utilis´ee pour le calcul de ∆Hintra (ligne noire). Une dispersion en intensit´e de 1

kOe a ´et´e utilis´ee pour ∆H1, ∆H2 et ∆H3 (lignes rouges) tandis qu’une dispersion angulaire

de 4˚ a ´et´e utilis´ee pour ∆ϕc, ∆θc et ∆ψc (lignes bleues).

d’anisotropie. Finalement, sachant que le champ d’anisotropie mesur´e par FMR de nanoagr´e- gats superparamagn´etiques est plus faible que pour des nanoagr´egats ferromagn´etiques, alors la pr´esence d’une distribution de taille implique n´ecessairement une dispersion sur l’intensit´e des champs d’anisotropie.

Comme l’´echantillon GMP650 n’est pas un mat´eriau monocristallin et que ce sont les champs magn´etocristallins qui dominent l’anisotropie magn´etique, une dispersion sur l’orien- tation cristallographique des nanoagr´egats de MnP, soit ∆ϕc, ∆θc et ∆ψc, implique une dis-

persion sur l’orientation des champs d’anisotropie, ce qui engendre un ´elargissement sur la largeur `a mi-hauteur des pics de r´esonance.

La contribution due aux inhomog´en´eit´es ∆Hinter peut ˆetre approxim´ee `a l’aide de l’´equa-

∆Hinter= ∂Hres ∂ϕc ∆ϕc+ ∂Hres ∂θc ∆θc+ ∂Hres ∂ψc ∆ψc+ 3 X i=1 ∂Hres ∂Hi ∆Hi. (5.4)

Pour d´eterminer l’origine de la contribution d´ependante en angle de ∆H, la d´ependance angulaire pour chaque type de dispersion possible, soit ∆H1, ∆H2, ∆H3, ∆ϕc, ∆θc et ∆ψc,

a ´et´e calcul´ee. Les calculs ont ´et´e effectu´es pour des nanoagr´egats orient´es selon O1 dans la configuration HOOP0 et `a l’aide des param`etres suivants : H1 = 1.25 MA/m, H2 = 0.47

MA/m, g = 2 et f0 = 37.6 GHz. Une dispersion ∆Hi = 1 kOe (79.6 kA/m), o`u i = 1, 2 et

3, a ´et´e utilis´ee pour les calculs, tandis qu’une dispersion angulaire de 4˚ a ´et´e utilis´ee pour ∆ϕc, ∆θc et ∆ψc.

Les r´esultats sont pr´esent´es `a la fig. 5.20. Ceux-ci montrent que la d´ependance angulaire caus´ee par une contribution incluant seulement une dispersion selon ∆H1, ∆H2 ou ∆H3 ne

peut pas expliquer la d´ependance angulaire observ´ee exp´erimentalement. Par contre, une contribution due `a une dispersion selon ∆θc poss`ede une d´ependance angulaire qui est tr`es

similaire `a celle observ´ee exp´erimentalement. Finalement, dans la configuration consid´er´ee, une contribution due `a une dispersion selon ∆ϕc ou ∆ψc est nulle.

Les r´esultats sugg`erent donc que la d´ependance angulaire de ∆H de l’orientation O1 est principalement due `a une dispersion ∆θc sur l’orientation cristallographique des na-

noagr´egats avec la possibilit´e d’une contribution due `a une dispersion selon ∆H1, ∆H2 ou

∆H3. En consid´erant le sc´enario suivant o`u il y a seulement deux contributions `a ∆H, c’est-

`a-dire, une contribution ind´ependante de l’angle, repr´esent´ee par ∆Hintra, et une contribution

d´ependante de l’angle repr´esent´ee par une dispersion ∆θc, alors les donn´ees exp´erimentales

peuvent ˆetre reproduites en utilisant des valeurs α = 0.025 et ∆θc = 4˚ (fig. 5.21).

L’utilisation d’une dispersion de ∆θc = 4˚semble r´ealiste. En comparaison, la dispersion

sur les angles θc, φc et ψc pour les trois axes cristallins du MnP, soit l’axe a, b et c, peut

ˆetre estim´ee `a l’aide des figures de pˆoles XRD (voir les fig. 2.8 et 2.9). D’apr`es les r´esultats XRD obtenus pour l’orientation O1, une dispersion ∆θc approximativement ´egale `a 7˚ est

observ´ee alors qu’une dispersion n´egligeable est mesur´ee sur ∆ϕc et ∆ψc. Il y a donc une

diff´erence de 3˚, ce qui indique que le mod`ele pour expliquer le comportement de ∆H ne tient probablement pas compte de toutes les contributions. De plus, la valeur utilis´ee pour α (0.025) est relativement ´elev´ee. Une contribution due `a une dispersion selon ∆H1 et/ou ∆H2

ou d’une contribution provenant du fait que les nanoagr´egats de MnP ne sont pas satur´es devrait probablement ˆetre incluse pour obtenir un meilleur accord.

Malgr´e le fait qu’une valeur pour ∆θc deux fois plus faible est obtenue `a partir de ∆H,

0 15 30 45 60 75 90 105 0,0 0,5 1,0 1,5 2,0

Données expérim entales H 0 (dH res /d c ) c H 0 + (dH res /d c ) c L a r g e u r à m i - h a u t e u r H ( k O e ) ( 1 k O e = 7 9 . 6 k A / m ) Angle H (degrés)

Figure <sub>5.21 D´ependance angulaire de la largeur `a mi-hauteur ∆H de l’orientation O1,</sub> mesur´ee dans la configuration HOOP0`a 292 K et 37.6 GHz (symboles). Les lignes repr´esentent

des calculs effectu´es `a l’aide des param`etres exp´erimentaux suivants : H1 = 1.21 MA/m, H2

= 0.455 MA/m, g = 2 et f0 = 37.6 GHz. La ligne pointill´ee repr´esente la contribution ∆Hintra

pour α = 0.025, la ligne hachur´ee correspond `a ∂Hres

∂θc ∆θc pour ∆θc = 4˚ et la ligne pleine

correspond `a la somme des deux contributions `a la largeur `a mi-hauteur.

est une contribution importante `a l’´elargissement du pic de r´esonance pour une orientation cristallographique du MnP donn´ee.