Distribution de la fraction volumique de nanoagr´egats parmi les orien-

les orientations cristallographiques

En utilisant l’aire des pics de r´esonance FMR, il a ´et´e d´emontr´e au chap. 5 qu’il ´etait possible d’obtenir la fraction volumique relative de nanoagr´egats selon chaque orientation cristallographique du MnP. `A l’aide des spectres FMR obtenus dans la configuration HOOP 90

(pr´esent´es `a la fig. 7.3), et des spectres FMR obtenus dans les configurations HOOP 0, HOOP 45

et HIP (non pr´esent´es), la fraction volumique relative a ´et´e d´etermin´ee pour chaque orien-

tation pour les trois temp´eratures de croissance. Les r´esultats sont pr´esent´es `a la fig. 7.6. La distribution des nanoagr´egats parmi les diff´erentes orientations varie consid´erablement en fonction de la temp´erature de croissance, ce qui a ´et´e confirm´e par les r´esultats XRD. [27] L’observation des diff´erentes distributions est la raison principale qui explique les diff´erentes propri´et´es magn´etiques observ´ees (fig. 7.1) entre les ´epicouches de GaP:MnP fabriqu´ees `a

0 20 40 60 80 100 XRD XRD FMR FMR GMP700 GMP650 O1+O4 O2+O3+O5+O6 O7+O10 O8+O9+O11+O12

O13 O14 O15+O16+O17+O18

GMP600 F r a ct i o n vo l u m i q u e r e l a t i ve ( % ) XRD FMR

Figure _{7.6 Fraction volumique occup´ee par les nanoagr´egats obtenue pour chaque orienta-} tion des nanoagr´egats `a partir de l’aire des spectres FMR obtenus `a 37.6 GHz pour les trois temp´eratures de croissance. Les r´esultats sont compar´es avec ceux obtenus par XRD (tir´es de la r´ef. [27]).

diff´erentes temp´eratures de croissance. Il est toutefois difficile d’´etablir la raison qui explique la relation entre les distributions observ´ees et la temp´erature de croissance. Malgr´e tout, notons que les donn´ees montrent que la fraction volumique relative des orientations O7 et O10 augmente avec la temp´erature. De plus, les agr´egats ayant leur axe-b orient´e selon les directions h001i du GaP ont une pr´esence beaucoup plus forte `a Ts= 650˚C, comparativement

aux autres temp´eratures.

Pour valider les r´esultats obtenus par FMR, la d´ependance angulaire de l’aimantation r´emanente a ´et´e mesur´ee et analys´ee `a l’aide de la m´ethode d´ecrite au chap. 6. `A la fig. 7.7, la d´ependance angulaire de l’aimantation r´emanente par rapport `a ϕH (configuration HIP) est

pr´esent´ee, ce qui correspond `a la configuration o`u le champ aimantant est toujours dans le plan de l’´echantillon. La fraction volumique relative pour chaque orientation de l’axe facile a pu ˆetre d´etermin´ee et compar´ee aux r´esultats obtenus par FMR et par XRD (voir la fig. 7.8).

0 90 180 4 6 8 10 12 14 16 700°C 650°C A i m a n t a t i o n r é m a n e n t e M r ( e m u / cm 3 ) ( 1 e m u / cm 3 = 1 kA / m )

Angle du champ aimantant H

(degrés) 600°C

Figure _{7.7 D´ependance angulaire de l’aimantation r´emanente de GMP600, GMP650 et} GMP700 en fonction de ϕH. Les mesures ont ´et´e effectu´ees `a T = 180 K dans la configuration

HIP (voir la fig. 5.1).

Les r´esultats obtenus par les trois m´ethodes sont similaires malgr´e quelques diff´erences. ´Etant donn´e que le niveau d’incertitude des trois m´ethodes est similaires (± 10 %), l’utilisation des trois m´ethodes permet d’´eliminer les valeurs erron´ees d’une m´ethode donn´ee. Par exemple, la fraction volumique occup´ee par les orientations O7, O10 et O14 dans l’´echantillon GMP600 est de 6.5 % selon la m´ethode par VSM alors qu’elle est de moins de 1 % selon les deux autres m´ethodes, ce qui sugg`ere que la m´ethode par VSM surestime la valeur de la fraction volumique occup´ee par les orientations O7, O10 et O14. Comme nous pouvons le constater, le mod`ele ne reproduit pas tout `a fait bien l’aimantation r´emanente de l’´echantillon GMP600 autour de 90˚ (voir la fig. 7.7). Ce probl`eme pourrait ˆetre caus´e par un d´ecalage dans les valeurs exp´erimentales.

La mod´elisation de la d´ependance angulaire de l’aimantation r´emanente a ´egalement permis de d´eterminer l’aimantation `a saturation effective Meff pour chaque temp´erature de

croissance. D’apr`es le tab. 7.3, la valeur de Meff diminue avec Ts. En supposant que l’aiman-

tation `a saturation Ms des nanoagr´egats de MnP est la mˆeme que celle du MnP massif `a T

0 20 40 60 80 100 O1+O4+O13 O7+O10+O14 O2+O3+O5+O6+O8+O9+O11+O12+O15+O16+O17+O18 X R D GMP700 GMP600 V S M F M R F r a ct i o n vo l u m i q u e r e l a t i ve ( % ) GMP650 X R D V S M F M R X R D V S M F M R

Figure _{7.8 Comparaison des r´esultats obtenus par FMR, VSM et XRD. Les r´esultats ob-} tenus par XRD sont tir´es de la r´ef. [27]. Chaque colonne repr´esente la fraction volumique relative associ´ee `a chaque orientation de l’axe facile pour une temp´erature de croissance donn´ee et une m´ethodologie donn´ee.

de MnP. Les r´esultats (pr´esent´es dans le tab. 7.3) indiquent que (Vn/Ve) diminue lorsque Ts

augmente.

En comparaison, les valeurs obtenues par TEM sont pr´esent´ees. Il est attendu que la fraction volumique d´etermin´ee par VSM devrait ˆetre ´egale ou plus faible que la fraction volumique d´etermin´ee par TEM. En effet, la possibilit´e qu’une couche non ferromagn´etique soit pr´esente `a la surface des nanoagr´egats de MnP est `a consid´erer, ce qui aurait pour effet de diminuer le volume magn´etique apparent des nanoagr´egats. Pour les ´echantillons GMP650 et GMP700, les valeurs obtenues par VSM sont effectivement plus faibles que les valeurs obtenues par TEM. Par contre, la diff´erence observ´ee entre les deux m´ethodes n’est pas surprenante compte tenu de l’incertitude relativement grande sur les valeurs obtenues par TEM (voir le chap. 2) et du fait que nous avons suppos´e que l’aimantation `a saturation des nanoagr´egats de MnP est la mˆeme que celle du MnP massif. Dans le cas de l’´echantillon

GMP600, la fraction volumique obtenue par les mesures TEM est approximativement 50 % plus faible que celle obtenue par les mesures VSM. Ceci semble confirmer l’incertitude relativement grande sur la valeur obtenue `a partir des mesures TEM. En effet, la fraction volumique obtenue `a partir des images TEM est d´etermin´ee `a partir d’un tr`es petit volume de l’´epicouche (≈ 0.1 µm3_{), alors que la fraction volumique obtenue `a partir de la m´ethode}

par VSM est d´etermin´ee `a partir d’un volume beaucoup plus grand (≈1×106_µm3_{), ce qui}

r´eduit l’erreur statistique. De plus, notons qu’`a cause de la pr´esence de d´efauts cristallins dans l’´echantillon GMP650 (voir la fig. 2.5), il est beaucoup plus difficile d’observer les na- noagr´egats sur l’image TEM, ce qui fait en sorte qu’une quantit´e significative de nanoagr´egats n’est probablement pas prise en compte dans le calcul de la fraction volumique.

Tableau _{7.3 Aimantation effective `a T = 180 K et fraction volumique obtenues par VSM} pour chaque ´echantillon. La valeur de la fraction volumique obtenue par VSM est compar´ee avec celle obtenue par TEM.

Aimantation Fraction volumique Fraction volumique ´

Echantillon effective `a T = 180 K de MnP (VSM) de nanoagr´egats

(emu/cm3_{) (TEM)}

GMP600 26.6 0.069 0.046

GMP650 21.3 0.057 0.078

GMP700 12.7 0.033 0.037