D´ependance en fr´equence et temp´erature de la largeur `a mi-hauteur

mi-hauteur

La largeur `a mi-hauteur ∆H a ´et´e mesur´ee exp´erimentalement en fonction de la fr´equence pour le pic de r´esonance apparaissant `a θH = 55˚ et Hres = 13.5 kOe dans la fig. 5.3(c). Ce

pic de r´esonance correspond `a la somme des pics de r´esonance des orientations O7, O8 et O9.

Les r´esultats qui sont pr´esent´es dans la fig. 5.22(a) indiquent que ∆H diminue de fa¸con lin´eaire avec la fr´equence lorsque celle-ci augmente (pente n´egative). Selon ce qui est rap- port´e dans la litt´erature, les pertes magn´etiques intrins`eques augmentent lin´eairement avec la fr´equence de Hac (pente positive). Ceci indique la superposition d’un autre ph´enom`ene

16 24 32 40 1.6 2.4 3.2 4.0 7 8 9 10 11 12 13 14 1.6 2.4 3.2 4.0 (b) L a r g e u r à m i - h a u t e u r H ( kO e ) ( 1 kO e = 7 9 . 6 kA / m ) Fréquence (GHz) L a r g e u r à m i - h a u t e u r H ( kO e ) ( 1 kO e = 7 9 . 6 kA / m ) Champ de résonance H res (k Oe) (1 k Oe = 79.6 k A/m) (a)

Figure_{5.22 (a) D´ependance de ∆H en fonction de la fr´equence mesur´ee exp´erimentalement} pour le pic de r´esonance apparaissant `a θc = 55˚ et Hres = 13.5 kOe dans la fig. 5.3(c)

(symboles). La ligne correspond `a une r´egression lin´eaire des donn´ees qui donne une pente ´egale `a -83.8 Oe(GHz)−1 _{et une ordonn´ee `a l’origine ´egal `a 5.06 kOe. (b) D´ependance de ∆H}

en fonction du champ de r´esonance correspondant pour le mˆeme pic de r´esonance qu’en (a). La ligne correspond `a une r´egression lin´eaire des donn´ees qui donne une pente ´egale `a -0.287 (sans dimensions) et une ordonn´ee `a l’origine ´egal `a 5.76 kOe.

fig. 5.22(b), la largeur `a mi-hauteur ∆H est trac´ee en fonction du champ de r´esonance. Nous remarquons que plus le champ magn´etique appliqu´e est ´elev´e, plus la largeur `a mi-hauteur diminue.

La largeur `a mi-hauteur ∆H du mˆeme pic de r´esonance a ´egalement ´et´e mesur´ee en fonction de la temp´erature. D’apr`es les r´esultats pr´esent´es `a la fig. 5.23, ∆H diminue lorsque la temp´erature augmente et semble tendre vers une valeur ≈ 1.3 - 1.4 kOe.

Une raison qui pourrait expliquer le comportement de ∆H en fonction de la fr´equence et la temp´erature est le fait que les nanoagr´egats de MnP ne sont pas satur´es aux champs de r´esonance observ´es combin´e `a la pr´esence d’une dispersion selon ∆ϕc, ∆θc, ∆ψc, ∆H1, ∆H2

et/ou ∆H3. Dans le cas du comportement de ∆H en fonction de la temp´erature, le champ

de r´esonance devient suffisamment ´elev´e `a T = 307 K pour saturer les nanoagr´egats, ce qui expliquerait pourquoi ∆H atteint un plateau.

280 285 290 295 300 305 310 315 1,0 1,5 2,0 2,5 L a r g e u r à m i - h a u t e u r H ( kO e ) ( 1 kO e = 7 9 . 6 kA / m ) Température (K)

Figure _{5.23 D´ependance de ∆H en fonction de la temp´erature mesur´ee exp´erimentalement} pour le pic de r´esonance apparaissant `a θc = 55˚ et Hres = 13.5 kOe dans la fig. 5.3(c).

5.4

Aire sous les pics de r´esonance : d´etermination de

la proportion de nanoagr´egats selon leur orienta-

tion cristallographique

Il est d´emontr´e `a l’annexe I que la susceptibilit´e magn´etique a la forme d’une courbe lorentzienne pr`es de la r´esonance. L’aire S de la courbe lorentzienne est alors proportionnelle `a l’aimantation M du mat´eriau ferromagn´etique. Lors d’une mesure de FMR, la variation de ηχ′′<sub>est mesur´ee en fonction du champ magn´etique appliqu´e, o`u η est le facteur de remplissage</sub>

[voir l’´eq. (4.8)]. L’aire d’un pic de r´esonance est alors proportionnel `a ηM . Dans le cas de l’´echantillon GMP650, chaque orientation cristallographique Oi, o`u i = 1 - 18, poss`ede donc un facteur de remplissage ηicorrespondant, qui est proportionnel au volume total occup´e par

les nanoagr´egats de l’orientation Oi. En supposant que les nanoagr´egats ont tous la mˆeme aimantation et que celle-ci reste constante `a une temp´erature donn´ee, le ratio des aires des pics de r´esonance ferromagn´etique permet donc de trouver la fraction volumique relative de MnP pour chaque orientation cristallographique Oi.

Les spectres FMR de l’´echantillon GMP650 obtenus `a 37.6 GHz et T = 292 K (fig. 5.3) ont ´et´e utilis´es pour obtenir la fraction relative volumique correspondante aux diff´erentes

orientations. `A cette fr´equence, les pics de r´esonance ont une largeur `a mi-hauteur plus faible qu’aux fr´equences plus basses, ce qui permet de r´eduire l’incertitude des param`etres de lissage et d’obtenir ainsi des r´esultats plus pr´ecis.

Une premi`ere analyse de la valeur de l’aire des pics de r´esonance a permis de faire les constatations suivantes. Premi`erement, l’aire des pics peut varier en fonction de l’inten- sit´e et la direction du champ magn´etique appliqu´e H0. Par exemple, l’aire d’un pic peut

varier d’un facteur ≈ 3 d´ependamment si le champ magn´etique est appliqu´e selon l’axe-

c (facile) ou b (interm´ediaire) du nanoagr´egat de MnP. Ceci pourrait ˆetre expliqu´e par

la pr´esence de nanoagr´egats superparamagn´etiques. En effet, lorsque H0 est parall`ele `a

l’axe-c, alors le champ de r´esonance Hres est beaucoup plus faible que lorsque H0 est pa-

rall`ele `a l’axe-b. Or, plus le champ magn´etique appliqu´e H0 est faible, plus la fraction de

nanoagr´egats superparamagn´etiques dans un ensemble de nanoagr´egats sera grande [voir l’´eq. (3.15)], ce qui contribue `a la diminution de l’aimantation moyenne hMi d’un ensemble de nanoagr´egats, et donc de l’aire sous la courbe du pic de r´esonance associ´e `a cet ensemble de nanoagr´egats. Deuxi`emement, l’aire des pics varie ´egalement en fonction de la direction du champ magn´etique alternatif Hac. Par exemple, les donn´ees montrent que, dans le cas

o`u H0 est parall`ele `a l’axe-b du MnP, l’aire d’un pic est approximativement trois fois plus

´elev´ee lorsque Hac est parall`ele `a l’axe-c du MnP que s’il est parall`ele `a l’axe-a (difficile) du

MnP, ce qui n’est pas surprenant ´etant donn´e que l’anisotropie magn´etocristalline du MnP favorise l’alignement de l’aimantation dans la direction de l’axe-c du MnP.

Afin d’augmenter le niveau de fiabilit´e des r´esultats, la valeur des aires des pics de r´esonance utilis´ee pour calculer la fraction relative volumique a donc ´et´e obtenue dans les mˆemes conditions de mesures, c’est-`a-dire, la mˆeme intensit´e et direction du champ magn´etique appliqu´e H0 et du champ magn´etique alternatif Hac. En s´electionnant judicieu-

sement les spectres FMR et les conditions de mesure, la fraction relative volumique de chaque orientation a pu ˆetre d´etermin´ee en calculant le rapport des aires des pics de r´esonance par rapport `a chaque orientation. Pour d´eterminer l’erreur sur les r´esultats obtenus, la fraction volumique d’une orientation cristallographique a ´et´e calcul´ee `a l’aide de plusieurs spectres FMR obtenus selon diff´erentes directions du champ magn´etique appliqu´e. Une erreur de 10 % a ´et´e d´etermin´ee. Nous allons donc consid´erer que l’erreur sur la fraction volumique obtenue par FMR est de ± 10 %.

`

A partir de la fig. 5.3, nous pouvons pr´ealablement d´eduire les ´egalit´es suivantes : S(O1) = S(O4), S(O2) = S(O3) = S(O5) = S(O6), S(O7) = S(O10), S(O8) = S(O9) = S(O11) = S(O12) et S(O15) = S(O16) = S(O17) = S(O18). Notons que les orientations O1 - O12 correspondent `a des nanoagr´egats de MnP dont l’axe-b est align´e dans les directions h111i du GaP, tandis que les orientations O13 - O18 correspondent `a des nanoagr´egats de MnP

dont l’axe-b est orient´e dans les directions h001i du GaP. La d´etermination de l’aire sous les pics de r´esonance a permis d’obtenir les r´esultats pr´esent´es dans la fig. 5.24.

0 20 40 60 80 100 XRD O1+O4 O2+O3+O5+O6 O7+O10 O8+O9+O11+O12

O13 O14 O15+O16+O17+O18

FMR F r a ct i o n vo l u m i q u e r e l a t i ve ( % )

Figure _{5.24 Fraction volumique occup´ee par les nanoagr´egats de MnP pour les diff´erentes} orientations cristallographiques des nanoagr´egats de MnP obtenue `a partir de l’aire des spectres FMR mesur´es `a 37.6 GHz. Les r´esultats sont compar´es avec ceux obtenus par XRD (tir´es de la r´ef. [27]).

Les r´esultats montrent que les nanoagr´egats ayant leur axe-b orient´e dans les directions h001i du MnP (O13 - O18) sont minoritaires tandis que les nanoagr´egats ayant leur axe-b orient´e dans les directions h111i du MnP (O1 - O12) sont fortement majoritaires. Parmi les orientations O13 - O18, nous remarquons que l’orientation O13 est dominante alors que parmi les orientations O1 - O12, ce sont les orientations O1, O4, O7, O8, O9, O10, O11 et O12 qui dominent. Dans la fig. 5.24, les r´esultats obtenus par XRD (tir´es de la r´ef. [27]) sont compar´es avec les r´esultats obtenus par FMR. Sachant que l’erreur sur les donn´ees obtenues par XRD est approximativement ´egale `a ± 10%, nous pouvons affirmer que des r´esultats similaires sont obtenus `a l’aide des deux m´ethodes. Finalement, notons que, d’apr`es les r´esultats XRD, les orientations O15 - O18 ne sont pas pr´esentes alors que, d’apr`es les r´esultats FMR, elles repr´esentent 4% des nanoagr´egats, ce qui n’est pas significatif compte tenu de l’incertitude sur la mesure.