4.3 Conclusion
5.1.2 La question des alcalins et alcalino-terreux
el´ements est toujours possible.
Dans le chapitre 2, nous avons montr´e, que si l’extraction de la totalit´e du sel combustible se faisait en 450 jours et que l’efficacit´e d’extraction ´etait de 1, alors la constante de disparition du sel combustible, due au retraitement ´etait de 1 sur 450. Dans le cas o`u l’efficacit´e d’extraction n’´etait pas proche de 1, comme c’est le cas pour certains lanthanides, alors cela revient `a rallonger le temps caract´eristique d’extraction. Imaginons un instant que cette efficacit´e soit de 50%, alors le temps caract´eristique de l’extraction serait, non plus de 450 jours mais de 900 jours, ce qui reviendrait `a multiplier la constante d’extraction chimique par un facteur 2. Cette multiplication par l’inverse de l’efficacit´e conduit naturellement `a l’augmentation de la concentration atomique de l’´el´ement consid´er´e dans le sel de coeur, et donc aussi `a l’augmentation de son taux de capture. Comme nous avons vu que le taux de capture des produits de fission ´etait tr`es faible (`a cause du spectre neutronique rapide), l’impact d’une petite variation de la quantit´e d’un produit de fission ne devrait pas changer le comportement du r´eacteur en terme neutronique. Par cons´equent, nous pouvons affirmer que le r´eacteur n’est pas vraiment sensible au retraitement des produits de fission par voie pyrochimique.
La d´efinition du syst`eme de bullage, quant `a elle, devrait ˆetre plus critique. En effet, des grandeurs physiques et chimiques sont assez sensibles au syst`eme d’extraction des gaz. La puissance r´esiduelle dans le coeur est, par exemple, tr`es d´ependante du temps de s´ejour des gaz dans le sel combustible. Ce temps d´epend de beaucoup de param`etres mal connus aujourd’hui comme la g´eom´etrie du s´eparateur de bulle par exemple, ou le syst`eme d’extraction des particules m´etalliques. De plus, de ce syst`eme d’extraction d´epend la modification de la chimie du sel combustible. En effet, si les gaz rares tr`es radioactifs d´ecroissent hors du coeur, cela devrait diminuer consid´erablement la production des alcalins et alcalino-terreux, ´el´ements difficiles `a g´erer sur le long terme.
5.1.2 La question des alcalins et alcalino-terreux
5.1.2.1 Taux de production
L’id´ee est de voir si une extraction par bullage tr`es efficace peut empˆecher la for-mation des alcalins et alcalino-terreux. En effet, il est raisonnable de supposer que les isotopes stables (ou poss´edant une dur´ee de vie longue) sont form´es par d´ecroissance de gaz rares ; en ce qui concerne les alcalins ou alcalino-terreux tr`es actifs, ils devraient d´ecroˆıtre sur des lanthanides ou sur des m´etaux nobles, deux sortes d’´el´ements que l’on sait extraire. Finalement, avec un bullage tr`es efficace, les seuls ´el´ements qui res-teront dans le sel sont les ´el´ements stables qui ne sont pas produits par d´ecroissance d’un krypton ou d’un x´enon, c’est `a dire les ´el´ements qui sont produits directement par fission. Le tableau 5.1 r´epertorie les rendements de fission des alcalins et alcalino-terreux stables. Les donn´ees entre parenth`eses correspondent `a la production directe par fission du noyau p`ere qui doit s’ajouter puisque ces p`eres sont inextractibles. Ce tableau montre que quelque soit l’efficacit´e du bullage, il y aura toujours un taux de formation pour chacun de ces ´el´ements puisque des isotopes stables sont produits par fission. Nous voyons dans ce tableau qu’il y a beaucoup d’isotopes stables pr´esents et que les rendements de fission, mˆeme s’ils ne sont pas majoritaires, sont loin d’ˆetre
n´egligeables.
El´ement rendement de fission (par fission) Rb-85 6,57.10−6 Rb-87 6,97.10−4 Sr-84 0 Sr-86 2,39.10−4 (6,81.10−5 pour Rb-86) Sr-87 7,96.10−7 Sr-88 4,94.10−5 (3,22.10−3 pour Rb-88) Cs-133 1,13.10−5 Cs-135 (2,3.106 ans) 6,00.10−4 Ba-130 0 Ba-132 0 (7,65.10−7 pour Cs-132) Ba-134 0 (9,68.10−5 pour Cs-134) Ba-135 5,62.10−6 Ba-136 6,36.10−3(2,54.10−3 pour Cs-136) Ba-137 3,09.10−4 (8,44.10−3 pour Cs-137) Ba-138 1,84.10−3 (1,78.10−2 pour Cs-138)
Table 5.1: Chemins de formation et rendement de fission des isotopes tenant un rˆole
dans la formation des alcalins
Comme il y a 13,41 moles de mati`ere fissionn´ees par jour, nous pouvons calculer ais´ement les quantit´es produites par jour dans le cas o`u le bullage serait tr`es efficace : 9,43.10−3mol/j pour Rb, 4,80.10−2 mol/j pour Sr, 8,20.10−3mol/j pour Cs et enfin 5,02.10−1 mol/j pour Ba. Au bout de 100 ans de fonctionnement du sel, la quantit´e de baryum accumul´ee est proche de 18000 moles. En comparant aux 35000 moles d’uranium pr´esentes dans le sel, nous voyons que mˆeme un bullage infiniment efficace ne permet pas de n´egliger la production de ces ´el´ements. Nous pouvons consid´erer le bullage comme infiniment efficace `a partir du moment o`u la production des alcalins et alcalino-terreux par d´ecroissance de gaz rares radioactifs est n´egligeable devant la production directe par fission c’est-`a-dire, que d`es qu’un gaz est produit dans le coeur, il est imm´ediatement extrait du syst`eme.
Nous avons donc effectu´e une s´erie de simulations en fonction de l’efficacit´e du bullage pour quantifier son impact sur la production de ces ´el´ements. Les r´esultats sont r´esum´es dans le tableau 5.2 qui pr´esente la proportion de baryum dans le sel combustible apr`es 50 ans de fonctionnement. Les chiffres de ce tableau montrent que, si le bullage ne peut certainement pas empˆecher la formation des ´el´ements ind´esirables dans le sel, il joue toutefois un rˆole important dans leur accumulation. On aura donc tout int´erˆet `a optimiser le circuit d’extraction des gaz pour ne pas avoir `a g´erer cette accumulation.
5.1.2.2 Une incin´eration est-elle possible ?
Parmi les alcalins et alcalino-terreux form´es par fission, on trouve deux des ´el´ements les plus p´enalisants pour la gestion `a moyen terme des d´echets : le Sr-90 et le Cs-137
Temps caract´eristique de bullage (s) 500 100 30 Proportion de Ba 1,40% 0,97% 0,82%
Table 5.2: Proportion de baryum dans le sel combustible apr`es 50 ans de
fonctionne-ment en fonction du temps caract´eristique du bullage
qui ont environ 30 ans de p´eriode. Ces ´el´ements doivent ˆetre stock´es pendant pr`es de 300 ans avant de pouvoir ˆetre rejet´es dans la biosph`ere. A l’heure actuelle, ils sont g´er´es comme les actinides mineurs et sont coul´es dans les verres de confinement. Comme ils ont une p´eriode beaucoup plus courte que les actinides, ils sont plus chauds, et sont donc les ´el´ements qui d´eterminent le dimensionnement du site de stockage. On peut se poser la question de savoir si une gestion comme les actinides n’est pas possible : `a savoir une r´einjection dans le coeur dans le but d’esp´erer les incin´erer. Comme nous n’imaginons pas une s´eparation pouss´ee entre les diff´erents alcalins et alcalino-terreux, nous pensons r´einjecter l’ensemble de ces ´el´ements. Seule l’incin´eration du strontium et du c´esium serait b´en´efique, mais les difficult´es pour s´eparer ces ´el´ements semblent trop complexes pour l’envisager.
Le dispositif de s´eparation des bulles du sel combustible, tel qu’il est pens´e `a l’heure actuelle, laisse sous-entendre que les gaz et les m´etaux sont s´epar´es d`es le d´ebut du s´eparateur. Les gaz d´ecroissent dans un bain de m´etal fondu pour former les c´esiums, strontiums, rubidiums et baryums. Supposons qu’un moyen de s´eparation simple per-mette d’extraire ces ´el´ements du m´etal fondu dans lequel on fait barboter le gaz ; on peut alors facilement r´eintroduire ces ´el´ements dans le coeur.
La grandeur caract´eristique des ´el´ements sous flux neutronique est l’inverse du produit de la section efficace par le flux. Cette grandeur, appel´ee temps d’incin´eration, est `a comparer `a la constante de d´esint´egration nucl´eaire. Si ce temps d’incin´eration est inf´erieur ou ´equivalent `a la demi-vie d’un ´el´ement, alors sa disparition sera acc´el´er´ee : c’est la transmutation. Dans le cas du Sr-90, le temps d’incin´eration correspondant `a la configuration nominale est de 1186 ans, et celui du Cs-137 est de 493 ans. Il ne faut donc pas esp´erer transmuter ces ´el´ements dans un MSFR.
Nous avons toutefois r´ealis´e la simulation num´erique correspondante au cas d´ecrit ci-dessus. Les proportions atomiques de chaque isotope dans le sel combustible sont r´esum´ees dans la figure 5.1.
Les quantit´es observ´ees dans le sel combustible et dans le site de stockage sont pr´esent´ees dans le tableau 5.3. Comme on peut le voir dans ce tableau, les diff´erences de quantit´es de mati`ere totale sont tr`es faibles et l’incin´eration n’est donc pas efficace. Le fait de r´einjecter les alcalins et alcalino-terreux dans le sel de coeur permet de soulager grandement le site de stockage d’un point de vue de d´egagement de chaleur, mais, comme pour le recyclage des actinides, repousse le probl`eme `a la fin de vie du sel combustible.
Nous avons vu, dans le chapitre 3, que 3% de baryum ne devait pas fondamenta-lement changer les caract´eristiques physico-chimiques du sel. Les alcalins et alcalino-terreux ne sont pas non plus p´enalisants du point de vue de la neutronique. On peut alors penser que 6 % de baryum (atteignable si l’on renvoie le baryum en coeur) ne devrait pas poser de probl`eme sur le comportement du sel. Il faut relativiser cette af-firmation par le fait que les effets sur l’electrochimie du sel sont par contre bien mal
0 50 100 0 1% 2% 3% 4%