5.2 Retraitement des noyaux lourds
5.2.4 Extraction du protactinium
etape sp´ecifique dans l’unit´e de retraitement au vu de la faible production d’am´ericiums par ´energie produite.
5.2.4 Extraction du protactinium
5.2.4.1 R´eg´en´eration
Au d´ebut de l’histoire du concept des r´eacteurs `a sels fondus, l’extraction du pro-tactinium ´etait n´ecessaire pour garder le r´eacteur r´eg´en´erateur. Aujourd’hui, ce n’est plus une n´ecessit´e du fait du spectre rapide. La section efficace de capture est si faible en comparaison avec la d´ecroissance que son taux de capture devient n´egligeable (σP a
absorptionφ λ). Pour s’en convaincre, nous pouvons calculer la probabilit´e de dispa-rition du Pa-233 par capture neutronique dans le cas nominal, c’est-`a-dire dans le cas o`u l’ensemble du coeur est retrait´e en 450 jours et o`u les pertes au retraitement sont de 0,1% (le Pa est alors extrait en 450 000 jours). Cette probabilit´epabsorptionP a peut s’´ecrire comme 5.16 o`uτdisparitionP a repr´esente le taux de disparition total du Pa.
pabsorptionP a = < σabsφ > NP a
τP a disparition
(5.16) L’application num´erique de cette probabilit´e nous donne une valeur de 1,3%. Extraire le Pa tr`es rapidement comme c’´etait pr´econis´e dans le MSBR, n’augmenterait donc pas la r´eg´en´eration de mani`ere significative dans ce cas puisque que l’on ne peut gagner au mieux que 1,3% des disparitions du Pa-233.
Dans le cas de r´ef´erence, l’extraction du protactinium est d´elicate et demande cer-taines op´erations suppl´ementaires. Cependant, certains travaux russes r´ecents [Ig-10] affirment que le protactinium pourrait ˆetre extrait par fluoration. Dans ce cas, nous pouvons imaginer de s´eparer le protactinium des r´esidus de la fluoration pour am´eliorer les propri´et´es du MSFR. Le temps caract´eristique d’extraction du protactinium serait alors de 450 jours, et nous regardons ici l’effet que pourrait avoir sa non-r´einjection dans le coeur. Le Pa-233 d´ecroˆıt alors en quelques mois et il ne reste alors plus que du Pa-231 apr`es refroidissement dans l’unit´e de retraitement.
Nous avons d´ej`a vu que l’effet sur la r´eg´en´eration devrait ˆetre tr`es faible. En effet, la mˆeme application num´erique de 5.16 avec un temps caract´eristique d’extraction de 450 jours pour le protactinium donne une probabilit´e de disparition par absorption de 1,2%, ce qui n’est pas suffisamment diff´erent de la valeur dans le cas de r´ef´erence pour mesurer un effet sur la r´eg´en´eration.
5.2.4.2 Formation d’uranium 232
Par contre, l’extraction du protactinium en 450 jours pourrait ˆetre favorable pour la production d’uranium-232. Cet isotope qui a 68,9 ans de p´eriode contient, dans sa chaine de d´ecroissance, un ´emetteur gamma de 2,6MeV : le thallium 208. L’uranium 232 est aujourd’hui un ´el´ement dimensionnant pour la radioprotection des installations du cycle du combustible. La voie majoritaire pour former cet isotope est la capture neutronique du Pa-231. Nous pouvons imaginer couper cette chaine de formation par extraction du Pa, en le laissant `a l’ext´erieur du coeur une fois fluor´e.
Dans le cas nominal, la probabilit´e de former un atome d’U-232 normalis´e `a une disparition de Pa-231 est de 96,6%. Par contre, si on extrait le Pa-231 en 450 jours par fluoration comme nous l’avons expliqu´e pr´ec´edemment, cette probabilit´e descend `a 25%. Pour connaitre l’effet sur la formation de l’U-232, il faut pond´erer ces probabilit´es par le taux de formation du Pa-231. Nous avons v´erifi´e que la probabilit´e de formation du Pa-231 normalis´ee `a une disparition de Th-232 ne varie pas en fonction de la gestion du protactinium dans l’unit´e de retraitement et vaut 2,74.10−3. En ne consid´erant que l’effet de l’extraction du protactinium, nous pouvons donc exprimer le gain absolu sur la production d’U-232 ∆τT h232 disparition comme 5.17. ∆τproductionU232 = τdisparitionT h232 .PP aT h231232. ∆PUP a232231 (5.17) o`u l’on rappelle que Pi
j repr´esente la probabilit´e de former j par disparition de i `a l’´equilibre. ∆PP a231
U232 repr´esente la diff´erence des probabilit´es de former U-232 par dis-parition de Pa-231 entre le cas o`u le temps caract´eristique d’extraction du protactinium serait de 450.103 jours (cas nominal) et le cas o`u ce temps vaudrait 450 jours. Puisque le taux de disparition total du Th-232 est de 13,8 mol/j, le gain sur la formation d’ura-nium 232 serait donc de 2,72.10−2 mol/j, sachant que la production totale d’U-232 dans le cas nominal est de 3,82.10−2 mol/j. il reste donc pr`es de 29% de la production d’uranium 232, et donc pr`es de 29% sur la quantit´e d’U-232 `a l’´equilibre dans le sel combustible (la r´eduction est de 71%).
Propri´et´es Extraction du Pa Cas nominal
Probabilit´e de capture du Pa-233 1,2% 1,3%
Probabilit´e de former U-232 par disparition de Pa-231 25% 96,6%
Probabilit´e de former Pa-231 par disparition de Th-232 0,27% 0,27%
Formation d’U-232 (mol/j) 1,10.10−2 3,82.10−2
Table 5.14: Comparaison des propri´et´es suivant la gestion du protactinium
Si l’on envisage de retraiter en un temps deux fois plus rapide (225 jours) et sortir le Pa par fluoration, alors la probabilit´e de former un noyau d’U-232 par disparition de Pa-231 tombe `a 14,4% et le gain sur la formation de l’U-232 devient de 81,4%, et par cons´equent la quantit´e en coeur diminue d’autant.
Il est aussi possible de produire de l’U-232 par r´eaction (n,2n) sur l’U-233, mais il n’y a aucun moyen de r´eduire cette voie de formation qui produit environ 2 mmol/j d’U-232. L’un des modes de formation principaux de l’U-232 dans les REP actuels est la d´ecroissance du plutonium 236. Le Pu-236 ´etant form´e majoritairement par r´eaction (n,3n) sur le Pu-238 nous n’avons pu quantifier les effets d’extraction des plutoniums sur la production d’U-232 comme ces r´eactions ne sont pas prise en compte dans notre mod`ele.
5.2.4.3 Flux de Pa-231
Comme on s’y attendait, l’effet de l’extraction du Pa est compl`etement n´egligeable d’un point de vue de la r´eg´en´eration. Par contre, du point de vue de la production d’uranium 232, l’effet peut ˆetre positif. Si, pour le dimensionnement des installations, il faut minimiser la production d’U-232, il peut ˆetre int´eressant de ne pas r´einjecter le Pa-231 dans le coeur. Il semble raisonnable de penser que le gain ne m´erite pas une v´eritable installation pour extraire le Pa du sel combustible, mais si, comme les travaux russes semblent l’affirmer, le Pa est extrait par fluoration, il pourrait ˆetre judicieux de ne pas le r´einjecter. Un temps d’attente de quelques mois permettrait alors de r´ecup´erer l’uranium 233 produit par d´ecroissance du Pa, et le Pa-231 pourrait sortir aux d´echets. Le gain sur la production d’U-232 permettrait alors d’all´eger les installations de radioprotection, sans toutefois compromettre la r´esistance `a la prolif´eration puisque la quantit´e d’U-232 reste du mˆeme ordre de grandeur, mˆeme si nous pouvons gagner 71% sur sa production.
Le flux de Pa-233 dans l’unit´e de retraitement est de 1,13 moles par jour. En sup-posant que le temps de refroidissement du Pa soit d’un an, on a alors pr`es de 96 kg de mati`ere valorisable (Pa-233 et U-233) `a l’ext´erieur du coeur. Cette quantit´e est large-ment sup´erieur `a la masse critique, et cette option est alors tr`es prolif´erante. Le taux de production du Pa-231 est de 3,78.10−2 mole par jour. Comme `a l’´equilibre, le taux de production est ´egal au taux de disparition et que la probabilit´e de disparition par extraction est de 74,1% dans le cas o`u l’on extrait le Pa en 450 jours, le flux de sortie du Pa-231 dans ce cas est de 2,8.10−2 mole par jour soit 2,36 kg par an. Ce chiffre peut paraitre consid´erable devant le flux de Pa-231 dans le cas nominal : celui-ci n’est que de 10 grammes par an (la quantit´e en coeur, dans l’´etat stationnaire et dans le cas nominal est de 50 moles environ, ce qui repr´esente 11,55 kg). En 5 ans, on a alors rejet´e
l’´equivalent de l’inventaire en coeur. Notons enfin que le Pa-231 poss`ede 32760 ans de p´eriode ce qui fait de cet ´el´ement un des isotopes responsables du dimensionnement du site de stockage des combustible `a cycle thorium. Le gain sur la production d’uranium 232 semble faible au vu de ce que l’on perd du point de vue de la gestion des d´echets `
a vie longue et de la r´esistance `a la prolif´eration. Nous pr´econisons donc d’incin´erer l’ensemble du protactinium mˆeme si celui-ci est extrait par fluoration : en effet, les complexifications qui d´ecoulent de sa gestion semblent trop contraignantes pour un gain de r´eg´en´eration quasiment nul et un gain sur la production d’U-232 de 71%.
Le flux de d´echet `a l’ext´erieur du coeur est important dans le cas o`u les pro-tactiniums sont extraits car il est relativement facile d’incin´erer le Pa-231. En effet, l’uranium 232 est un noyau que l’on pourrait qualifier de fissile et de fertile puisque sa section efficace de capture est ´egale `a sa section efficace de fission. Les probabilit´es de disparition par fission et par capture de cet isotope sont identiques et proches de 0,5. Une capture neutronique sur l’U-232 conduit `a la formation d’un U-233 qui disparait majoritairement par fission.