Bilan de la s´ epation actinides/lanthanides

La section pr´ec´edente a montr´e la fa¸con dont il est possible d’extraire les lan-thanides du sel combustible avec une efficacit´e tout `a fait acceptable, `a partir de donn´ees pr´esentes dans la litt´erature. Cette section, quant `a elle, reprend les prin-cipes de la pr´ec´edente pour essayer de tirer un bilan complet de la s´eparation acti-nides/lanthanides effectu´ee dans l’ensemble de l’unit´e pyrochimique. Nous suppose-rons que l’´equilibre thermochimique s’´etablit rapidement `a chaque contact entre le sel et la nappe m´etallique. Par cons´equent, les efficacit´es calcul´ees dans cette section ne prennent pas en compte les effets de cin´etique pr´esent´es pr´ec´edemment.

3.2.3.1 Efficacit´e de la s´eparation

La fluoration, comme nous l’avons dit plus tˆot, extrait 99% de l’uranium et du neptunium ainsi que 90% du plutonium.

Le processus d’extraction des actinides fonctionne de mani`ere tout `a fait similaire `

a celui de l’extraction des lanthanides : deux ´echangeurs contre-courant coupl´es entre eux. Le premier est un ´echangeur sel combustible-nappe de bismuth satur´ee en thorium exactement comme le premier ´echangeur de l’extraction des lanthanides, le deuxi`eme est un contact entre cette mˆeme nappe de bismuth, riche en actinides et un sel propre. Le transfert est effectu´e par voie ´electrochimique, mais nous pouvons, tout de mˆeme, associer un coefficient de partage fictif du thorium bien que le m´ecanisme d’´echange mis en jeu soit diff´erent. Dans ce cas, ce nouveau coefficient de partage du thorium est bien plus faible que le coefficient de partage lorsque le bismuth en satur´e en Th pour favoriser le retour des actinides dans le sel combustible. Nous choisissons un coefficient de partage de 10<sup>−</sup>4 pour le thorium dans cette ´etape. Un raisonnement tout `a fait similaire que celui pour l’extraction des lanthanides permet de calculer les efficacit´es de passage entre le sel combustible charg´e en lanthanides et le sel propre.

Le tableau pr´esente l’efficacit´e de transfert comme le rapport de la quantit´e d’un ´

el´ement pr´esent avant l’´etape d’extraction sur la quantit´e qui retourne en coeur suite `

a l’´etape d’extraction/d´esextraction dans le cas nominal (soit 2 it´erations pour la premi`ere op´eration r´eductrice avec autant de m´etal que de sel et 20 it´erations pour la deuxi`eme op´eration avec 7 fois plus de m´etal). Le reste (1 moins l’efficacit´e) suit le flux vers l’´etape d’extraction des lanthanides. Nous voyons dans ce tableau que l’ef-ficacit´e des actinides est inf´erieure `a 0,1%, ce qui est tr`es satisfaisant puisque nous souhaitons que les actinides restent dans le sel combustible pour retourner en coeur.

El´ement Efficacit´e (%) El´ement Efficacit´e (%) Pa 1.10⁻4% La 86% U 9.10⁻²⁰% Ce 87% Np 1.10⁻4% Nd 92% Pu 4.10⁻3% Sm 92% Am 1.10⁻²% Eu 91% Cm 1.10⁻²% Pr 87%

Table 3.11: Efficacit´e de transfert des diff´erents ´el´ements

3.2.3.2 Analyse des inconnues

Beaucoup de donn´ees sont inconnues ou incertaines dans le proc´ed´e. Nous avons, dans le but de connaˆıtre la marge de manoeuvre accessible, regard´e la sensibilit´e des efficacit´es aux diff´erentes inconnues. Celles-ci peuvent porter sur le fonctionnement du proc´ed´e, comme le nombre d’it´eration de chaque extraction r´eductrice par exemple, ou encore sur les quantit´es de m´etal mis en jeu par rapport aux quantit´es de sel. Ces inconnues peuvent aussi porter sur les coefficients de partage qui vont directement influencer les efficacit´es d’extraction respectives.

Nombre d’it´erations

Nous avons regard´e les efficacit´es d’extraction de diff´erents ´el´ements dans le cas de r´ef´erence, c’est `a dire autant de m´etal que de sel combustible dans la premi`ere op´eration d’extraction r´eductrice et 7 fois plus dans le cas de la deuxi`eme op´eration. La figure 3.10 pr´esente les r´esultats du calcul en fonction du nombre d’it´erations de chaque extraction r´eductrice. Sur ces figures, il apparait clairement qu’il ne faut pas trop d’it´erations pour la premi`ere extraction. En effet, deux it´erations sont suffisantes pour atteindre une efficacit´e d’extraction du curium suffisemment faible (moins de 0,1%), sans pour autant trop d´egrader l’efficacit´e d’extraction des lanthanides. Pour la deuxi`eme extraction, la saturation des efficacit´es d’extraction des lanthanides fait que 100 it´erations sont inutiles dans le proc´ed´e. Nous pr´econisons donc un nombre d’it´erations compris entre 20 et 50.

Il faut noter que le nombre d’it´erations est directement proportionnel au temps n´ecessaire pour r´ealiser le retraitement. B. Saadi a montr´e pendant sa th`ese que l’´equilibre pouvait s’atteindre en quelques dizaines de minutes `a l’aide d’un brassage ´electromagn´etique [Sa-06-3]. 22 it´erations au total repr´esentent donc un temps total de l’ordre de la dizaine d’heures pour atteindre l’´equilibre auquel il faut rajouter les temps de transferts entre les diff´erentes ´etapes. Nous ne pouvons donc pas accepter des proc´ed´es qui n´ecessiteraient des centaines d’it´erations.

Volume de m´etal

Les courbes des efficacit´es en fonction du rapport quantit´e de m´etal sur quantit´e de sel sont repr´esent´ees dans la figure 3.11. La courbe de gauche pr´esente l’efficacit´e de l’extraction des lanthanides lorsque la quantit´e de m´etal de la premi`ere extraction r´eductrice augmente. Comme la quantit´e de lanthanides transf´er´ee est monotone crois-sante avec la quantit´e de m´etal, il est logique que l’efficacit´e diminue. Il en est de mˆeme

10 0 20 40 60 80 100 2 3 4 5 Ef ficacit é (%) Nombre d'itérations Cm Am Lanthanides

(a) Pour la premi`ere boucle

50 100 150 200 0 20 40 60 80 100 Nombre d'itérations Ef ficacit é (%) Lanthanides Actinides

(b) Pour la deuxi`eme boucle

Figure 3.10: Efficacit´e d’extraction pour diff´erents ´el´ements en fonction du nombre d’it´erations

pour les actinides qui ne sont pas repr´esent´es sur cette courbe puisque leur efficacit´e est dej`a inf´erieure `a 0,1% dans le cas o`u il y a autant de m´etal que de sel combus-tible dans le premier ´echangeur contre-courant. Nous pr´econisons donc une quantit´e de m´etal ´equivalente `a la quantit´e de sel dans le premier ´echangeur contre-courant.

5 10 15 0 20 40 60 80 100 Nd La Sm Eu Ce

Rapport quantités de métal sur quantités de sel

Efficacit

é (%)

(a) Contacteur sel combustible/m´etal li´e `a

l’´etape d’extraction des actinides

5 10 15 0 20 40 60 80 100 La Ce Sm Eu Nd

Rapport quantités de métal sur quantités de sel

Efficacit

é (%)

(b) Contacteur sel combustible/m´etal li´e `a

l’´etape d’extraction des lanthanides

Figure 3.11: Efficacit´e en fonction du rapport quantit´e de m´etal sur quantit´e de sel pour les deux extractions r´eductrices dans le cas nominal (2 it´erations pour la courbe de gauche et 20 it´erations pour la courbe de droite)

Par contre, la figure de droite montre que l’efficacit´e d’extraction des lanthanides augmente grandement avec la quantit´e de m´etal dans le deuxi`eme ´echangeur contre-courant, responsable de l’extraction des lanthanides. Notons que la quantit´e de sel chlorure est ´equivalent `a la quantit´e de m´etal dans cette op´eration. Les courbes d’ef-ficacit´e semblent satur´ees vers un rapport de volume de 7. Nous justifions donc le choix d’avoir 7 fois plus de m´etal que de sel combustible dans le deuxi`eme ´echangeur contre-courant.

Incertitude sur les coefficients de partage

Pour quantifier l’incertitude que nous devions attendre quant `a nos efficacit´es d’ex-traction, nous avons trac´e les efficacit´es des lanthanides et des actinides en fonction des coefficients de partage dans le sel fluorure (figure 3.12) et dans le sel chlorure (figure 3.13). Rappelons que nous cherchons une efficacit´e maximale pour les lanthanides et minimales pour les actinides. L’incertitude est mat´erialis´ee par une incertitude sur u

de la relation 3.20, nous avons suppos´e que cette grandeur pouvait varier de plus ou moins 1 devant la valeur estim´ee. Cette variation peut paraˆıtre importante, mais au vu des ´ecarts entre le calcul et les donn´ees de la litt´erature que nous observons parfois, elle nous a sembl´e appropri´ee. Appliquer +1 `aurevient `a augmenter d’un facteur 10 le coefficient de partage de l’´el´ement consid´er´e. Nous voyons que pour les lanthanides, il y a un optimum : siDF est 10 fois plus petit, alors les lanthanides sont stabilis´es dans le sel, ce qui rendrait leur extraction d´elicate puisqu’il ne passerait plus du tout dans la phase m´etal. Par contre, siDF est 10 fois plus grand, cel`a favoriserait le passage des lanthanides dans le m´etal et donc ils seraient extrais pendant la premi`ere extraction r´eductrice. -1 -0.5 0 0.5 1 20 40 60 80 100 Ce (D_F = 2.10-2) La (D_F = 2.10-2) Nd (D_F = 3.10-2) Sm (D_F = 4.10-2) Efficacit é (%) Variation de u (a) Cas des lanthanides

-1 -0.5 0 0.5 1 0.001 0.01 0.1 1 Am (D_F = 31) Np (D_F = 200) Pa (D_F = 27) Pu (D_F = 50) Efficacit é (%) Variation de u (b) Cas des actinides

Figure3.12: Efficacit´e en fonction de l’incertitude des coefficients de partage en milieu fluorure