Le cyclotron GANIL

Les principales caractéristiques du cyclotron GANIL (Grand Accélérateur National d’Ions Lourds) ont été regroupées dans le Tableau III-6.

 Expériences menées et montage associé

Des expériences à température ambiante et à haute température ont été réalisées sur le cyclotron du GANIL. La technique de la radiolyse stationnaire a permis d’étudier la formation de l’ion tribromure lors de l’irradiation avec des ions carbone de λ75 MeV (TEL = 30 eV/nm). La technique de la radiolyse pulsée à l’échelle nanoseconde/microseconde, couplée à l’utilisation d’une cellule HTHP, a permis d’étudier la réactivité de Br2•- à quelques valeurs de température.

- Expériences à température ambiante

Le montage mis en place devant la fenêtre de sortie des ions carbones provenant du cyclotron est très similaire à celui installé dans la salle expérimentale de la ligne de lumière BM 30 à l’ESRF. L’unique changement vient de l’utilisation d’une cellule optique d’irradiation à circulation différente de celle utilisée sur le synchrotron.

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Photographie III-13 : Cellule optique d’irradiation à circulation utilisée lors de la radiolyse

stationnaire à température ambiante. Trajet optique : 9 mm.

La cellule optique représentée sur la Photographie III-13 est constituée de quartz Suprasil, matériau transparent ne noircissant pas lorsqu’il est soumis à des irradiations, condition nécessaire pour sonder l’échantillon par un faisceau lumineux. Les ions carbone sont bien plus pénétrants que les rayons X utilisés à l’ESRF (13-18 keV) et traversent la première épaisseur de silice sans être trop atténués. En sortie de la fenêtre d’entrée des ions (épaisseur 2,75 mm), la perte d’énergie est constante lors de la traversée de la cellule (soit 6,5 mm). Les particules ralentissent énormément et sont complètement arrêtées dans la paroi de silice de la cellule optique. Cette traversée a été simulée par le logiciel SRIM 201023.

Figure III-9 : Evolution de l’énergie déposée par des ions carbone initialement accélérés à

975 MeV en fonction de la distance parcourue et des matériaux traversés (Quartz : 2,75 mm/eau : 6,5 mm/Quartz).

- Expériences à haute température

Le montage placé en sortie du cyclotron est très similaire à celui utilisé sur l’accélérateur ELYSE. La cellule optique d’irradiation à circulation utilisée est la cellule HTHP de

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HP Systems, compatible avec le rayonnement avec des ions lourds. En effet, la fenêtre d’entrée en Inconel ne fait que 0,45 mm d’épaisseur, ce qui permet aux ions carbone de la traverser et d’irradier la solution sur plusieurs millimètres.

Figure III- 10 : Evolution de l’énergie déposée par des ions carbone initialement accélérés à

975 MeV en fonction de la distance parcourue et des matériaux traversés (Inconel 718 : 0,45 mm/eau : 6 mm/Inconel 718).

La perte d’énergie lors de la traversée des 6 mm d’eau est faible et constante. Les ions lourds sont stoppés dans la couche d’Inconel (moins de 2 mm parcourus). Cependant des problèmes techniques (perte d’étanchéité entre autres…) ont fait que la cellule HP Systems a dû être remplacée par la cellule TopIndustrie en utilisant un seul des quatre orifices de diamètre 4 mm (voir le plan de la cellule sur le Schéma III-1). Le faisceau d’ions C6+ de 975 MeV devait donc traverser 2 mm d’Inconel avant d’irradier la solution dans la chambre cylindrique de 6 mm de diamètre. Les calculs de pénétration réalisés avec SRIM (Figure III-11) ont montré que cela restait faisable avec ces ions de 975 MeV. Cela n’aurait pas été possible avec des ions plus lourds.

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Figure III- 11 : Evolution de l’énergie déposée par des ions carbone initialement accélérés à

975 MeV en fonction de la distance parcourue et des matériaux traversés (Inconel 718 : 2 mm/eau : 6 mm/Inconel 718).

La perte d’énergie dans la solution irradiée est faible et constante. Par conséquent il est possible de mesurer des rendements d’espèces réactives à TEL pratiquement constant.

Du fait de cette pénétration suffisante, il a donc été possible d’envisager un système d’analyse optique similaire à celui utilisé pour la radiolyse pulsée d’électrons10a-c

. La spectroscopie transitoire d’un milieu irradié par des particules de TEL élevé a été rendu possible par le fait que le cyclotron du GANIL délivre un flux pulsé de particules dont la durée est courte et avec une fréquence suffisamment élevée pour engendrer une quantité mesurable d’espèces transitoires.

Le dispositif d’absorption transitoire est quant à lui bien différent de celui utilisé sur l’accélérateur ELYSE mais bien plus simple aussi. Tout d’abord, les mesures d’absorbance transitoire avec une résolution temporelle n’allant pas en dessous de la nanoseconde (c’est à cette échelle que l’on peut opérer avec le GANIL) sont maintenant assez communes avec des particules de très haute énergie24. Le concept fondamental de l’irradiation et du système d’analyse optique dans le cas d’ions lourds pulsés est similaire à celui utilisé pour les électrons pulsés nanoseconde. Une solution est irradiée à l’aide d’un faisceau d’ions pulsés et l’absorbance des espèces transitoires est observée en analysant la variation de l’intensité de la lumière d’analyse en sortie de la solution. Afin de générer des paquets d’ions lourds, il

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convient d’utiliser un hacheur synchronisé avec précision avec l’accélérateur. Le signal de contrôle devient un signal de déclenchement d’un oscilloscope. L’échantillon irradié est analysé avec une lumière d’analyse continue ou impulsionnelle (laser, lampe flash…) et le changement d’intensité de la lumière due à l’absorption optique des espèces réactives est détectée par une photodiode ou un photomultiplicateur (en fonction de la longueur d’onde analysée) et enregistrée sur un oscilloscope. Un monochromateur est placé devant le photomultiplicateur si la lumière incidente n’est pas monochromatique.

Figure III-12 : Schéma du montage adapté à l’irradiation pulsée d’ions lourds et à la mesure

d’absorption transitoire résolue en temps10a

.

Comme on peut le voir sur la Figure III-12, il est nécessaire de mettre en place une synchronisation entre le cyclotron et le dispositif d’absorption transitoire : c’est le rôle d’un générateur d’impulsion dont on fait varier le taux de répétition.