Accélérateur linéaire d’électrons ELYSE

Pour comprendre les processus élémentaires aux temps courts, c’est-à-dire à l’échelle de temps picoseconde, nous avons conduit des expériences avec l’accélérateur d’électrons ELYSE situé sur le campus de l’Université Paris 11 à Orsay.

« montage double monochromateur» Cellule Lampe UV Fenêtre de sortie de l’accélérateur

107  Description et caractéristiques

ELYSE (Electron LYSE, du grec  = couper) est un accélérateur photodéclenché par un laser, dédié à la radiolyse pulsée picoseconde délivrant des impulsions d’électrons d’une durée comprise entre 5 et 15 ps pour une charge variant de 1 à 10 nC14. Le faisceau d’électrons est monocinétique avec une énergie ajustable de 4 à 9 MeV. Son taux de répétition peut être choisi dans l’intervalle 0,1 - 25 Hz. Les photoélectrons sont produits par une photocathode en tellure de césium Cs2Te soumise à une impulsion laser sub-picoseconde. Les électrons sont ensuite accélérés dans une section accélératrice recevant de l’énergie sous la forme d’une onde électromagnétique de fréquence 3 GHz. Le paquet d’électrons accélérés est ensuite acheminé par une ligne de transport (incluant des instrumentations de diagnostic comme des caméras et de contrôle comme les aimants de focalisation) jusqu’à l’aire expérimentale. Son bon fonctionnement repose donc sur la synchronisation entre le laser et l’accélérateur15

.

Schéma III-2:Principe de l’accélérateur d’électrons ELYSE du Laboratoire de Chimie Physique d’Orsay.

Le montage haute température a été installé sur ELYSE au niveau de l’aire expérimentale 1.  Montage associé

Miroir d’entrée pour le laser

Cathode virtuelle 263 nm Oscillateur Klystron Modulateur Spectroscopie transitoire Cathode ACCELERATEUR Tripleur Aire expérimentale 3 Aire expérimentale 2 Aire expérimentale 1 Autres applications 790 nm LASER

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Le couplage entre un dispositif d’absorption transitoire et l’accélérateur ELYSE a permis de réaliser des expériences de radiolyse pulsée à l’échelle picoseconde et à haute température. Il a permis d’observer la réactivité de Br2•-lors de l’irradiation de solutions aqueuses faiblement concentrées en acide bromhydrique (entre 6 et 50 mM).

*Dispositif pompe-sonde

Le dispositif pompe-sonde implanté sur ELYSE associe l’impulsion laser femtoseconde « sonde » et l’impulsion d’électrons picoseconde « pompe ». Ces deux impulsions sont synchronisées. Un retard optique motorisé est introduit pour décrire la cinétique pas à pas. Il est disposé dans le but d’ajuster le délai entre l’impulsion sonde laser et l’impulsion des électrons sachant qu’un retard optique d’un mètre correspond à 3,3 nanosecondes. Dans le cadre de ce travail, la configuration expérimentale est de type pompe-sonde non-colinéaire, ce qui, compte tenu des épaisseurs de matériaux traversés par les électrons et par les photons, ne change pratiquement pas la résolution temporelle de l’expérience. C’est ce qui a été observé expérimentalement et le lecteur pourra s’en rendre compte dans les résultats montrés dans le chapitre suivant. Pour observer les cinétiques liées au mécanisme d’oxydation radiolytique de Br-, il est nécessaire de disposer d’un continuum de lumière blanche allant de 340 nm au proche IR.

La réalisation du dispositif est très bien expliquée et détaillé dans la thèse d’Elodie Atinault16. Cependant des modifications ont été apportées afin d’élargir le spectre du faisceau sonde et pour avoir un faisceau de référence passant dans l’échantillon de manière à obtenir un signal stable même en cas de fluctuation de densité de la solution17.

Le dispositif est schématisé dans le Schéma III-3. Une partie du faisceau laser 790 nm est prélevée par une lame séparatrice 70/30 (BS1) située avant le tripleur (THG) afin de créer une impulsion laser « sonde » synchronisée sur l’impulsion des électrons. La longueur d’onde fondamentale du laser de cette impulsion est ensuite convertie en un continuum avec une bande spectrale large comprise entre 340 et 750 nm. Le supercontinuum est généré en focalisant une petite partie de l’énergie de l’impulsion laser à 7λ0 nm dans une lame de fluorine (CaF2) de 3 mm d’épaisseur. La sonde est ensuite divisée en référence et sonde avec des polarisations définies par des polariseurs. De nouveaux « mélangés », les deux faisceaux traversent la cellule haute température. Ils sont alors séparés par des analyseurs qui transfèrent l’intensité lumineuse aux fibres optiques. Les fibres optiques de 15 m de long acheminent le supercontinuum jusqu’au spectrophotomètre équipé d’une caméra CCD. Les spectres

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« sonde » et « référence » sont recueillis simultanément sur le plan focal de la caméra. Les spectres sont transférés à un ordinateur où ils sont visualisés et traités (calcul d’absorbance) à l’aide d’un programme élaboré à partir du langage LabView.

Il est alors possible de sélectionner la longueur d’onde d’intérêt dans l’ensemble des spectres. Pour notre étude nous nous sommes intéressés à la formation de Br2•-et de l’électron hydraté. Les longueurs d’onde sélectionnées sont donc respectivement 357 et 720 nm.

Schéma III- 3: Dispositif pompe sonde implanté sur l’accélérateur d’électrons ELYSE. Les

polariseurs P1 et P2 ainsi que les analyseurs P’1 et P’2 permettent de définir une référence peu éloignée en temps de l’impulsion laser sonde. On amoindrit ainsi les fluctuations de la solution (variations de densité dues soit à la circulation de l’échantillon ou aux fluctuations inhérentes à l’approche du point critique).

*Intégration de la cellule haute température dans le montage optique et d’irradiation avec l’accélérateur ELYSE

Comme le montre la photographie III-6, la cellule optique HTHP s’intègre parfaitement au montage optique. Malgré le calorifugeage qui accroît notablement les dimensions de

BS2

50/50

Cellule optique Haute Température

Ligne optique de délai variable (L = 1 m) Photocathode Cs2Te Onde HF 263 nm BS1 70/30

Impulsion d’électrons : 7 MeV, 2 nC, 10 ps

Synchronisation Faisceau laser 790 nm Klystron 3 GHz NOPA THG λ = 790 nm CaF2 Photodiodes Super-continuum P1 P2 P’1 P’2 Référence Sonde

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l’autoclave, la cellule reste proche de la fenêtre de sortie des électrons de l’accélérateur ELYSE : 5 cm.

Même si cela reste délicat, les manutentions dues à l’installation/désinstallation et à la maintenance (remplacement de joints, de saphirs…) peuvent se faire en retrouvant rapidement le signal.

Photographie III-6 : Montage optique vu de côté et cellule HTHP dans son calorifugeage

placée devant la fenêtre de sortie de l’accélérateur ELYSE

L’instrumentation de contrôle de la température, de la pression et de la circulation de la solution est située à quelques mètres de la cellule pour ne pas encombrer le montage optique nécessitant de nombreux réglages. L’ensemble est piloté depuis un ordinateur situé dans la salle d’acquisition, à une quinzaine de mètres de là. La communication entre l’ordinateur et l’instrumentation se fait par réseau local ethernet fibré.

La photographie III-7 montre la cellule HTHP sans son calorifugeage, équipée des 2 cordons chauffants et à proximité de la fenêtre de sortie de l’accélérateur ELYSE.

ELYSE