Le cyclotron ARRONA

 Description et caractéristiques

Dans l’optique de réaliser des expériences de radiolyse pulsée à TEL élevé et avec une grande résolution temporelle à l’échelle de temps de la nanoseconde, le cyclotron ARRONAX (Accélérateur pour la Recherche en Radiochimie et Oncologie à Nantes Atlantique) se présente comme un outil adéquat. C’est un accélérateur de particules lourdes chargées destiné

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Detector ion beam Quartz Cell Pulse Generator To cyclotron synchronization signal trigger Alumina target

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à la recherche en médecine nucléaire et à la radiolyse. Sa conception permet de délivrer des faisceaux de protons, de deutons ou d’hélions d’une énergie de 70 MeV (TEL = 30 eV/nm) et une intensité de 750 µA (voir Tableau III-6). Il délivre des impulsions de particules d’une durée de l’ordre de la nanoseconde avec une fréquence variable (ms-continu).

L’étude par radiolyse pulsée effectuée par un tel faisceau couplé à un système de spectroscopie transitoire est privilégiée pour la compréhension de l’interaction entre les particules α et la matière afin de déterminer les rendements à temps courts des espèces radiolytiques produites ainsi que les mécanismes mis en jeu.

 Expériences menées et montage associé

Les expériences préliminaires sur le cyclotron ARRONAX ont visé premièrement à effectuer une dosimétrie chimique fiable du faisceau d’hélions. Puis, des irradiations continues avec des hélions ont été menées afin d’étudier le mécanisme d’oxydation radiolytique de Br- et notamment la formation de l’ion tribromure dans ces conditions d’irradiations.

Dans le cas des expériences effectuées sur le cyclotron ARRONAX, le matériel utilisé à la réalisation du montage est entièrement fourni par le laboratoire SUBATECH rattaché au cyclotron ARRONAX. Ce montage permet de mesurer in situ l’absorbance des espèces.

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L’élément principal de ce montage est bien entendu la cellule d’irradiation. Sa conception ne permet pas la circulation de l’échantillon et simplifie le montage.

Cette cellule, adaptée à l’irradiation continue sous hélions, a été conçue en 2004 par le laboratoire SUBATECH de l’Ecole des Mines de Nantes. Elle est fabriquée à base de polypropylène qui est un polymère très solide et qui résiste à un grand nombre de contraintes mécaniques imposées lors de l’assemblage d’une telle structure.

Un collimateur en acier inoxydable de 6 mm de diamètre maintient une fenêtre en quartz de 150 µm d’épaisseur suffisamment fine pour laisser pénétrer le faisceau d’hélions au sein du volume de la solution à irradier (cf Schéma III-6).

Schéma III-6 : Cellule d’irradiation α.

La solution irradiée est mélangée en permanence grâce à une agitation magnétique. La cellule d’irradiation est refermée hermétiquement par un couvercle d’électrochimie qui permet de positionner une sonde optique de mesure d’absorbance afin de mesurer l’absorbance de la

Boulon

He

Couvercle de cellule électrochimique

Collimateur

Tiges métalliques attachant la cellule à l’appareillage

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solution. Des mesures in situ de l’absorbance sont donc possibles. De plus, les nombreux orifices que possède ce couvercle permettent le dégazage éventuel de la solution durant l’irradiation.

De par la faible pénétration des hélions, il a été nécessaire d’apporter une attention particulière à la conception de la cellule d’irradiation et notamment sur l’épaisseur de la fenêtre d’entrée des hélions. La traversée de cette fenêtre va entraîner une perte d’énergie importante qu’il s’agit de minimiser.

Lors des expériences de radiolyse stationnaire α, le cyclotron ARRONAX produit des hélions d’une énergie de 70 MeV. Ces particules doivent traverser la chambre d’ionisation, la chambre à vide et enfin la cellule d’irradiation. Le faisceau pénètre donc dans différents milieux avant d’atteindre et d’irradier la solution aqueuse. Ces milieux font perdre au faisceau peu à peu son énergie.

Schéma III-7 : Schéma de l’acheminement du flux d’hélions de la sortie de la voix

d’irradiation jusqu’à la cellule d’irradiation α.

La variation de la perte d’énergie au sein des différents matériaux employés peut être visualisée avec le logiciel SRIM comme le montre la Figure III-13.

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Figure III-13 : Energie déposée calculée avec le code SRIM en utilisant des hélions de 70

MeV traversant divers milieux (Ti : 25 μm/air : 3 cm/Quartz : 150 μm/Eau : quelques mm). Le faisceau alpha est assez énergétique pour franchir ces matériaux. Son parcours dans l’eau est cependant inférieur à 5 mm (d’après la figure III-14, le faisceau parcourt environ 3,7 mm dans l’eau). Puisque la cellule a un diamètre de plusieurs centimètres, cela signifie que les hélions sont stoppés dans la solution et que par conséquent le pic de Bragg se situe dans cette même solution. Le TEL n’est pas constant lors de ce type d’expériences. L’agitation magnétique permet d’homogénéiser le volume irradié.

 Rendements moyens, rendements de segment de trace

Les expériences sur le cyclotron ARRONAX ont donc été effectuées à TEL non constant. Dans le cas d’une irradiation avec des ions carbone de 75 MeV/u, les ions parcourent plusieurs millimètres avant d’être stoppés. C’est pour cela que dans certains cas les ions carbones traversent complètement un échantillon d’une épaisseur de quelques millimètres. Ses propriétés physiques sont pratiquement constantes et le rendement mesuré est appelé rendement de segment de trace (en anglais track-segment yield) pour une certaine valeur de TEL constant.

Dans le cas des irradiations avec des hélions de 70 MeV, la pénétration est bien moindre (voir simulation SRIM) et les hélions sont stoppés dans la solution. Le pic de Bragg apparaît dans

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la solution et les propriétés physiques de l’ion projectile changent complètement durant son parcours dans la solution.

La manière la plus simple d’exprimer dans son ensemble les propriétés physiques de ce type de particules est de montrer des valeurs moyennées sur tout le trajet parcouru par l’ion dans l’échantillon. Le TEL moyen dans la trace (en anglais track-averaged LET) est défini comme ceci :

=

Où x0 est la profondeur de pénétration de l’ion projectile, E0 est l’énergie cinétique de l’ion juste avant l’entrée dans l’échantillon.

Il n’existe pas beaucoup d’accélérateurs capables de produire des particules accélérées de plusieurs centaines de MeV par nucléon. Par conséquent, les rendements radiolytiques déterminés dans le cas d’irradiations avec des ions lourds sont considérés comme des rendements moyens pour des TEL moyens. Cependant les rendements de segment de trace sont beaucoup mieux adaptés pour développer un modèle théorique assez fiable pour prédire la structure de la trace d’une manière appropriée.

III.

La spectroscopie d’absorption

Tous les montages permettant de mettre en place des études de radiolyse stationnaire et/ou pulsée sont combinés à une méthode de détection bien particulière. En effet, dans tous les cas on observe l’absorption in situ des espèces formées et dignes d’intérêt. Une analyse spectrale est donc privilégiée.