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Submitted on 1 Jan 1912
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de quantités de radium et sur quelques applications de cette méthode
E. Rutherford, G. Chadwick
To cite this version:
E. Rutherford, G. Chadwick. Sur une méthode de compensation pour la comparaison de quantités de radium et sur quelques applications de cette méthode. Radium (Paris), 1912, 9 (5), pp.195-200.
�10.1051/radium:0191200905019501�. �jpa-00242548�
différant que par l’addition d’une toile de laiton des- tinée à préciser l’état électrique à l’intérieur du tube.
J’ai pris l’alliage liquide Na K, parce qu’cn raison de
sa fluidité on peut espérer avoir une surface mieux definie : si la surface contient des impuretés, on peut espérer faire varier leur effet par agitation. L’in-
térieur de la cellule contient beaucoup d’organes métalliques, et l’on peut difficilement le nettoyer de
son humidité et de ses gaz occlus aussi bien que dans les cellules précédentes; de fait, la surface obtenue était moins nette. De plus, la nécessité d’employer de
la lumière pour faire les lectures paraît un inconvé-
nient assez grave : cependant on peut se rendre compte, en mesurant 1"eflet de la lumière rouge pen- dant quelque temps, que le fait de l’allumer quelques
secondes pour les mesures ne doit pas donner une correction appréciable. Sur un des côtés de l’appa-
reil était soudé un osmo-rébulatcur Villard permettant d’introduire de l’hydrogène. La décharge, lorsque l’électroscope est chargé positivement, est faible et
n’atteint qu’une fraction de division en 5 heures. Au contraire, quand la charge est positive, on peut noter
un abaissement de la feuille de trois divisions en
2 heures. Cette chnte s’est montrée assez constante
pendant 2 jours, puis clle a diminué lentement. Au bout de 4 jours, elle n’était plus que de moitié. L’in- troduction d’hydrogène, comme dans l’expérience de
J.-J. Thomson, la régénère partiellement et double
environ la valeur dn courant. Ce dernier n’est plus appréciable en présence du champ magnétique d’un
aimant.
De ce qui précède il résulte que l’effet existe, mais
qu’il est fort petit, à l’extrême sensibilité de ce qu’on peut espérer percevoir.
On peut se demauder comment l’hydrogène peut a;ir pour modifier la valeur du courant; il intervint
peut-être en réagissant sur la surface. Dans ce cas, il est difficile d’affirmer que l’effet lui-même n’est pas dû à de petites traces d’hydrogène existant dans l’ap- pareil au moment de sa fermeture, et dont il est difficile de le purger en raison même de sa construc- tion. Le fait que le courant diminue avec le temps (Muller a également noté une telle diminution), pro- bablement sous l’influence d’une altération croissante de la surface, indiquerait qu’il s’agit d’un effet su-
perficiel, sans pénétration. Ceci complique beaucoup
la question ; les effets de surface ont toujours dérouté
les physiciens et nous attendons depuis plus d’un
demi-siècle pour savoir si l’effet Volta, qui est un
cffét de surface, doit être représenté par 1 ou par 1/100.
Ceci est peu encourageant pour assigner au phéno-
mène qui nous occupe un ordre de grandeur; les
mesures qui pourront en être faites dépendront de
l’état de la surface, et l’on peut s’attendre, par suite de cette circonstance, a des estimations assez variables.
Néanmoins, étant donné que j’ai opéré sur un nombre
de cellules assez grand (trois pour le potassium, deux
pour le rubidium, deux pour l’alliage NaK), et en
raison de la netteté apparente de ces surfaces, on peut admettre que, tout en considérant comme bien établie l’existence du phénomène de J.-J. Thomson,
les évaluations qui ont été données précédemment sur
son intensité sont d’un ordre de grandeur trop é!eBé.
Nous reviendrons sur l’interprétation de ces résultats
en les comparant avec ceux que nous fournira l’émis- sion des sels.
[15 mai 19i2].
Sur une méthode de compensation
pour la comparaison de quantités de radium
et sur quelques applications de cette méthode
Par E. RUTHERFORD et G. CHADWICK [Université de Manchester.
-Laboratoire de Physique.]
Dans beaucoup de mesures radioactives il est main- tenant d’une grande importance de déterminer avec
précision les quantités de radium ou d’émanation du radium employées dans diverses recherches. Le Comité International désigné par le Congrès de Radiologie de Bruxelles, en ’1910, a actuellement préparé un Etalon
International du Radium, qui contient un poids connu
de sel de radium pur. Toutes les quantités de radium
seront ultérieurement exprimées en fonction de cet
Étalon International. Il est par conséquent très impor-
tant d’avoir des méthodes dignes de confiance pour comparer des quantités de radium avec précision en
fonction de l’étalon primaire. La méthode la plus
convenable dans ce but consiste à comparer les acti- vités des rayonnements y des deux échantillons. Si le radium est enferme dans un tube scellé, l’activité y atteint pratiquement un maximum au bout de deux mois et l’intensité des rayons y pénétrants qui sont
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/radium:0191200905019501
émis sert de mesure définie de la quantité de radium présent. La plus grande partie des rayons y est émise
non par le radium lui-même, mais par le radium C,
et de récentes recherches de Moseley et Makower 1 ont
montré que dans des conditions ordinaires environ
11,5 pour 100 de l’activité y totale du radium doit être attribuée au radium B. Les rayons y de ce der- nier produit sont en moyenne beaucoup moins péné-
trants que ceux du radium C, et sont complètement
absorbés par un écran de plomb de 2 cm d’épaisseur.
Quand on fait une comparaison, il est essentiel de connaître si le composé de radium contient seulement du radium et ses produits de désintégration et pas du tout de mésothorium ou de radiothorium. L’une et l’autre de ces dernières substances émettent des rayons y ayant a peu près le même pouvoir pénétrant
que ceux du radium, et, à moins d’un examen spécial,
il est difficile de dire s’il n’y a pas de produits du tho-
rium. Puisque le mésothorium et le radium sont tou-
jours séparés ensemble et ont des liaisons chimiques
étroites, il est impossible d’isoler des composés de
radium pur de minéraux contenant à la fois de l’ura- nium et du thorium. Heureusement les dépôts d’ura-
ninite de Joacliiiiistahl ne contiennent qu’une trace
de thorium, de sorte que le radium séparé de ce
minéral peut être obtenu pratiquement exempt de thorium.
L’activité y de préparations de radium a été habi-
tuellement comparée par des méthodes électrosco-
piques. L’électroscope est constitué par une feuille de
plomb d’environ 5 mm d’épaisseur, ou bien il est complètement entouré d’une enveloppe de plomb de
cette même épaisseur. Dans ces conditions, les rayons ri primaires sont complètement arrêtés par le plomb et
l’ionisation à l’intérieur de l’électroscope est due aux
rayons y plus pénétrants et à la radiation B à laquelle
ils donnent naissance. La vitesse de chute de la feuille d’or de l’électroscope entre deux points déterminés de l’échelle du microscope d’observation est considérée
comme proportionnelle à l’intensité de la radiation y.
Avec un électroscope bien construit il est possible de
comparer des quantités approximativement égales de
radium avec une erreur probable ne dépassant pas i/2 ou 1/5 pour 100. Si, pourtant, les quantités de
radiurn sont en quantités très différentes
-par
exemple, dans le rapport de 10 à 1
-les courants d’ionisation dans l’électroscope pour une distance déterminée du radium à l’électroscope diffèrent dans
ce rapport et la comparaison ne peut être faite avec la
même précision que dans le cas de quantités à peu près égales. La précision de la méthode dépend évidemment
de la certitude d’avoir la saturation complète du cou-
rant d’ionisation dans l’électroscope pour les deux cas, et à moins qu’une expérience spéciale soit faite pour déterminer la variation du courant avec la diffé-
1. MOSELEY et MAKOWER, Phil. Mag., janvier 1912.
rence de potentiel dans les conditions où l’on opéré,
il est difficile d’être sur que la saturation a été atteinte. Une méthode quelconque de comparaison de
l’intensité des rayons aj de deux préparations par la
mesure directe de l’ionisation qu’ils produisent est
soumise aux mêmes restrictions.
Dans le but d’éviter cette difficulté, les auteurs ont
décrit une méthode de compensation pour comparer d’une façon précise des quantités de radium par leurs effets du rayonnement y. Le principe général de la
mét,hode est clairement illustré par la figure i .
Les rayons y provenant de la préparation de radium placée en R pénètrent dans la chambre d’ionisation A.
Fig. 1.
Le courant de saturation dans A est compensé par un courant d’ionisation égal mais de sens opposé, dû à
une préparation étalon d’oxyde d’uranium placée dans
la boite B. L’exactitude de la compensation est assu-
rée par un électromètre Dolezaleh. Pratiquement, le
courant d’ionisation dans B est maintenu constant et la préparation étalon de radium est déplacée jusqu’à
ce qu’on ait obtenu la compensation. On enlève alors
l’étalon et on recommence la compensation avec une
seconde préparation. Puisque l’intensité des rayons y d’une source ponctuelle de radium décroit à peu près
en raison inverse du carré de la distance, l’activité y
relative peut être déduite des distances du radium à la chambre A dans les deux cas.
La disposition de la chambre d’ionisation est repré-
sentée par la fi,. 2. Cette chambre consiste en un
Fig 2.
cylindre de plomb de 2 centimètres d’épaisseur,
10 centimètres de long et 15 centimètres de diamètre
intérieur. L’une des extrémités du cylindre est
t’erniée par une feuille de plomb de 2 centimètres
d’épaisseur, l’autre, par où les rayons ·; pénètrent, est
une feuille de plomb dont on peut faire varier l’épais-
seur entre 1 millimètre et 2 centimètres. I,e plateau
habituellement employée a 1 centimètre d’épaisseur.
L’électrode intérieure est constituée par un plateau
circulaire en aluminium de 1 millimètre d’épaisseur
et 12 centimètres de diamètre. Elle est isolée du
cylindre par un bouchon de soufre pourvu d’un
anneau de garde suivant la technique habituelle.
Le dispositif de la chambre à uranium B est repré-
senté sur la fig. 5. C’est un cylindre de laiton de
4 centimètres de hauteur et de 4 centimètres de dia-
Fig. 3.
mètre. Sur le fond est placé un plateau métallique P
recouvert d’une pellicule uniforme d’oxyde d’ura-
nium préparée suivant la méthode de Mc Coy. Au-
dessus de ce plateau on a disposé un diaphragme à
iris du type de ceux qui sont employés dans les mi-
croscopes. On peut faire varier l’ouverture du dia-
phragnie au moyen d’un renvoi entre 0,5 centimètre
et 5 centimètres. De cette façon on peut faire varier l’ionisation dans B sur une éehelle étendue. La base de la chambre est vissée à un bloc d’ébonite fixé à un
plateau de plomb de 1 centimètre d’épaisseur. La
chambre est protégée des rayons y extérieurs par une
enveloppe cylindrique de plomb de 6 centimètres de hauteur et de 5 centimètres d’épaisseur. L’électrode intérieure E est un plateau circulaire en cuivre isolé par un boucllon de soufre muni d’un anneau de
garde. L’électrode de A (ng. 1) est reliée à l’électuo-
mètre par un fil passant suivant l’axe d’un tube de
plomb épais, T, Nidé au moyen d’une trompe à eau à
une pression d’environ 5 centimétres. De cette façon l’ionisation de l’air entourant le fil, due à une source
extérieur de rayons y, est rendue très faible. A était
chargé à
-120 volts et B à -f- 200 volts. L’aiguille
de l’électromètre était portée a 200 volts par l’inter- médiaire d’un fil de suspension en bronze phosphoreux.
La préparation de radium était disposée sur le
chariot d’un banc photométrique, de façon svmé- trique par rapport à la face de la chambre d’ionisa-
tion, et pouvait être déplacée le long de la graduation
du banc jusqu’à ce qu’une conlpensation fût obtenue.
Soit 1’1 la distance du point de compensation à partir
de la surface frontale de l’air dans A, et r1+a la distance à partir de la surface du plateau arrière,
a étant la profondeur de la chambre d’ionisation.
L’intensité des rayons y provenant du radium à une
distance r de la source à l’intérieur de la chambre d’ionisation est proportionnelle à e-u1de-ur r2 où u1 est
le coefficient moyen d’absorption des rayons y dans le
plateau de plomb d’épaisseur d et u l’absorption des
rayons y dans l’air. L’ionisation actuelle observée dans la chambre A provient très probablement surtout
des rayons B produits par les rayons y sur les faces de devant et d’arrière. Notre connaissance des quan- tités et de la distrilution de ces rayons B secondaires
est actuellement trop insuffisante pour calculer avec certitude l’intensité de la radiation à chaque point de
la chambre d’ionisation. Si pourtant la distance a
est petite, en comparaison avec r, on peut penser que l’ionisation dans la chambre de profondeur cc sera
très approximativement proportionnelle à
1 r(r+a).
On verra plus tard que cette relation est confirmée par l’expérience. En admettant cette formule, il est
chose facile de comparer les activités y de deux quan- tités de radium en déterminant les distances r1, r2
exigées par la compensation. Supposons que la prépa-
ration étalon contenant S milligrammes de radium
compense à une distance l"1 de la surface intérieure de la face de devant et que la préparation à essayer contenant R milligrammes produise la compensation
à une distance r2. Puisque quand la compensation est obtenue, l’ionisation dans la chambre est égale pour les deux préparations, et que l’absorption par le
plomb est la même dans les deux cas,
ou
Pour une détermination précise, il est nécessaire de connaître l’absorption des rayons y par l’air. Ce tra- vail a été exécuté d’une façon aussi précise que pos- sible par l’un des auteurs et la description de ces expériences est jointe à cette note. Si les rayons y traversent 5 millimétres de plomb avant d’entrer dans la chambre d’ionisation, la valeur de u pour l’air, à la température OIC et à la pression normale, est égale
à u=0,0000624 cm-1 et u = 0.000059 cm-1 à la pression normale et à 15° C. Supposons, par exemple,
que la préparation Il compense à une distance de
1 mètre au delà de la préparation étalon S, à une tem-
pérature de 15° C, on a e- u(r1 -r2) eO.0059 =1,0059.
La correction relative à l’absorption est ainsi de 0,59 pour 100.
Puisque l’absorption est certainement correcte à moins de 5 pour 100, l’erreur maximum introduite
par la correctiou dans le cas considéré ne dépasse pas 5 pour 10.000.
Si l’étalon et les préparations de comparaison sont
contenues dans des tubes deverre d’inégale épaisseur,
il est de plus nécessaire de faire une correction pour
l’absorption des rayons y dans le verre et, dans quel-
ques cas pour la préparation radioactives elle-même.
Cette dernière correction est en général faible et
peut aisément être appliquée si le poids et la nature
du Orodnit sont connus.
Oa a trouvé que, quand les rayons y ont traversé 1 cm de plomb, le coefficient d’absorption des rayons y dans le verre ordinaire est égale à 0.117 cm-i. La
correction a appliquer our 110 mm d’épaisseur supplé-
mentaire de paroi est par conséquent de 0,12 pour
100 et pour une épaisseur supplémentaire de 1 mm
= 1,2 pour 100. Dans les étalons oonvenablement construits contenus dans des tubes de verre à paroi mince, la correction est en général d’une fraction de 1 pour 100.
11 est de plus nécessaire que l’ionisation dans la
petite chambre B, due aux rayons y du radium, soit d’un3 valeur négligeable vis-à-vis de l’ionisation due à l’uranium. Ceci peut être obtenu facilement en
faisant le volume de B petit par rapport à celui de A.
Le rapport des volumes de B à A était 1 à 55. En outre, les rayons y devaient traverser 5 cm de plomb
avant de pénétrer dans la chambre d’ionisation B.
L’effet relatif des rayons y sur l’ionisation de B est
naturellement d’autant plus grand que la quantité de
radium à comparer est plus grande. Dans nos expé- riences, la distance la plus grande du point de com- pensation à partir de A était d’environ 5 mètres et la distance entre A et B était de 4 mètres. En considé- rant ces divers facteurs on peut aisément calculer que l’ionisation maximum due aux rayons y dans B n’est pas supérieure à 1 3000 de l’ionisation due à l’uranium
et peut être par conséquent négligée.
Vérification de la loi des distances.
-Nous
avons vu que l’ionisation dans la chambre A devait varier approximativement comme le rapport e-ur r(r+a),
où r et a ont les désignations déjà définies. L’exacti-
tude de cette relation a été vérifiée expérimentalement
de la manière suivante : quatre petits tubes de verre
ont été chacun remplis d’environ 20 millicuries d’éma- nation. Après que l’équilibre radioactif avait été
atteint, la compensation était obtenue pour chacun des quatre tubes séparément, puis tous ensemble. On
corrigeait de la décroissance de l’émanation et par
conséquent de l’activité y pendant 1 intervalle des
mesures. Comme la durée des cinq observations était d’environ une heure, la correction relative à la décroissance de l’émanation était faible et pouvait
être faite avec précision. Si r1, r 2’ etc., sont les
distances correspondant à la compensation pour les quatre tubes séparément, et r cette mème grandeur
pour l’ensemble des quatre tubes, les valeurs Er1 (ri + a) éJ.1’t pour les quatre tubes doivent être égales à r (r -i- a) e:"’, si la loi de la distance admise est correcte.
L’accord entre les mesures est représenté dans le
tableau suivant pour un certain nombre d’expériences séparées. Dans quelques cas l’ionisation dans B était
modifiée; dans d’autres on la maintenait constante, mais la distance de la compensation à partir de A
devenait plus petite par suite de la décroissance de l’émanation avec le temps.
A 45 cm de A la valeur correspondant à la seconde colonne était trouvée 0,4 pour 100 moindre que celle de la troisième. A cette distance, par consé- quent, l’écart à la formule devient appréciable. A la
condition que la compensation ne soit pas obtenue pour des distances inférieures à 60 cni, pour l’appa-
reil particulier employé, la formule est en accord
avec l’expérience à 1 pour 400 près.
Une autre méthode simple de vérification de la loi de la distance est de comparer le rapport de l’activité y de deux préparations de radium qui diffèrent dans un
grand rapport, 1 à 4 par exemple, pour différentes valeurs de l’ionisation dans B. Si la loi de la distance
est correcte, le rapport des activités y des deux prépa-
rations doit être le même, quelle que soit la distance de la compensation.
Avantages de cette mëthode. - La méthode de compensation pour la comparaison des activités y
a de nombreux avantages. En premier lieu, puisque
l’ionisation dans la chambre d’essai est constante
quand on a obtenu la compensation, il n’y a pas
d’erreur due à un manque possible de saturation. Il
nv a pas de correction à appliquer pour la fuite naturelle pourvu qu’elle ne subisse pas de changement pendant la durée de l’observation. Puisque les comparaisons sont faites lorsque le radium est à une grande distance de la chambre d’ionisation, les dimen- sions de la forme du tube contenant le radium ont peu
d’influence, et la correction pour la distribution est, dans la plupart des cas, négligeable.
-
En conséquence, 1 1activités y de préparations de
radium contenues dans des récipients de grandeur et
de formes différentes peut être rapidement comparée.
Si on doit déterminer la quantité actuelle de radium dans le tube par rapport à l’étalon, il faut faire une correction pour l’absorption des rayons y dans les
parois du récipient et dans la matière radioactive elle-même.
La méthode est parfaite pour la comparaison de quantités de radium presque égales, telles que, par
exemple, celles qu’on emploie dans la comparaison
d’étalons secondaires avec l’étalon primaire. Dans de
telles conditions, la compensation a lieu pratiquement
pour les mêmes distances avec les deux préparations.
Des erreurs possibles de la loi des distances ou dans
la valeur de l’absorption des rayons y par l’air n’affectent pas d’une façon appréciable l’exactitude de la comparaison.
Si les deux étalons à comparer sont enfermés dans des tubes d’épaisseur égale et contiennent du radium à peu près au même degré de pureté, il sera très simple de déterminer la valeur relative des étalons à 1 pour /1000, ou même avec une approximation plus grande.
Nous avons vu que la loi des distances ne s’applique plus pour des distances inférieures à 50 cm. Si, pourtant, le dispositif doit être utilisé pour la déter- mination de petites quantités de radium, 1 10 mgr, il
sera nécessaire, soit de réduire l’ionisation dans B,
soit d’étalonner l’appareil pour des distances plus petites. Cet étalonnage peut être fait en observant la variation de la distance de compensation pour un tube
contenant de l’émanation lorsqu’elle décroît en fonc-
tion du temps. En admettant que la période de désac-
tivation de l’émanation est 5.85 jours, on peut obtenir
une courbe d’étalonnage parfaitement exacte.
Les recherches de J. A. Gray ont montré que les rayons y sont excités par le passage des rayons B au
travers de la matière. La source de rayons B dans ses expériences était le radium D + radium E. Les au- teurs ont trouvé, par la méthode de compensation,
que les rayons B du radium, en tombant sur la matière,
donnent aussi naissance à des rayons y, mais en quan- tité faible par rapport aux rayons y primaires prove- nant de la matière active elle-même. Puisque l’épais-
seur des tubes de verre qui contiennent la préparation 1. GRAY, Proc. Roy. Soc., 85 (1911) 131.
de radium n’est pas en général suffisante pour ahfior- her tous les rayons B, les rayons B qui s’échappent produisent, sans ancun doute, quelques rayons y dans l’air environnant. Cette erreur possible dans les
mesures peut être corrigée En entourant le tube de radium d’une épaisseur suffisante d’une substance de faible densité, comme le verre ou l’aluminium, afin d’absorber tous les rayons B. Gray a montré que l’excitation des rayons y est petite pour les substances
légères et est approximativement proportionnelle au poids atomique de la substance.
Détermination des quantités d’émanation.
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