HAL Id: jpa-00242371
https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00242371
Submitted on 1 Jan 1909
HAL is a multi-disciplinary open access archive for the deposit and dissemination of sci- entific research documents, whether they are pub- lished or not. The documents may come from teaching and research institutions in France or abroad, or from public or private research centers.
L’archive ouverte pluridisciplinaire HAL, est destinée au dépôt et à la diffusion de documents scientifiques de niveau recherche, publiés ou non, émanant des établissements d’enseignement et de recherche français ou étrangers, des laboratoires publics ou privés.
Sur la condensation de l’émanation du radium
Albert Laborde
To cite this version:
Albert Laborde. Sur la condensation de l’émanation du radium. Radium (Paris), 1909, 6 (10), pp.289- 294. �10.1051/radium:01909006010028900�. �jpa-00242371�
MÉMOIRES ORIGINAUX
Sur la condensation de l’émanation du radium
Par Albert LABORDE
[Faculté des Sciences de Paris. - Laboratoire de Mme CURIE.]
Tome sixième. 6e Année. - N° 10. Octobre 1909.
MM. Plutherford et Soddy ont démontré, en 1903,
que si l’émanation du radium a été condensée, à la température de l’air liquide dans un tube de cuivre,
elle se dégage brusquement quand la température
s’est élevée jusqu’à la valeur de - 150 degrés centi- grades environ.
Mme P. Curie m’a conseillé de rechercher si la
température à laquelle l’émanation se dégage est indépendante de la nature de la paroi du tube dans lequel s’est effectuée la condensation.
J’ai nlesuré cette température, de dégagement par
et Soddy observaient l’élévation de température due
leur appareil au moyen des variations subies par la résistance du tube métallique qu’ils utilisaient; c’est
un couple thermo-électrique cuivre-constantan qui m’indiquait, à chaque instant, la température, au
cours de mes expériences.
Dispositif expérimental.
Un tube de la substance étudiée (fig. 1), enroulé
en serpentin (longueur 1m,50; diamètre inttérieur
Fig. 1.
une méthode tout à fait semblable à celle qu’em- ployèrent MM. Rutherford et Soddy. La principale dif-
férence entre les expériences de ces auteurs et les iniennes réside dans les dispositifs thermometriqucs
utilisés par eux ou par moi-même : MM. Rutherlord
0,15 à 0,25 cm.), était nove dans de la grenaille de cuivre, à l’intérieur d’un vase isolateur thermique
à vide de Dewar, la grenaille de cuivre avant pour effet de constituer une sorte de bain métallique à température sensiblement homogène.
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/radium:01909006010028900
Le serpentin pouvait ainsi être refroidi jusqu’à la température de - t 82°,5 centigrades en arrosant d’oxy- gène liquide la Inasse métallique.
La soudure froide du couple thermo-électridue
était placée dans une position bien définie à 0,5 cni.
environ au-dessus de la dernière spire inférieure du
serpentin, et sur son axe. L’autre soudure était trempée dans de l’alcool, dans un petit vase isolateur thermique ;l vide; sa température, qui a varié entre
15 et 18 degrés d’une expérience à une autre, était mesurée au moyen d’un thermomètre à mercure gra- dué en 1/10 de degré.
Un galvanomètre du type Deprez-d’Arsonval, relié
au couple, donnait, aux hasses températures, une
déviation d’environ 1mm,5 par degré centigrade sur
une échelle placée à 1 mctrc. Il avait été étalonné en
prenant comme repères : la température, de l’anhy-
dride carbonique en neige (- 79°,5), celle de la fusion de l’éiher sulfurique (-- 117°,6) et celle de l’oxygène liquide (-182°,5).
Un courant d’air sec et débarrassé d’anhydride carbonique circulait d’une façon
continue dans le serpentin ; la
constance du débit gazeux était assurée par un vase de Mariotte dont la vitesse d’écoulement était
réglée à 0,26 centimètres cubes par seconde.
Un petit cylindre de laiton, maintenu u un potentiel de 300
volts et muni, suivant son axe, d’une électrode métallique isolée
à anneau de garde, était placé, à
la sortie du serpentin, sur le tra- jet du courant d’air. L’électrode centrale était reliée à un électro- mètre Curie et à un quartz piézo- électrique.
Il était ainsi fâcile de constater, par la mesure des courants d’ioni- sation qui traversaient ce conden- sateur, la présence ou l’absence
d’émanation dans le courant d’air,
à la sortie du serpentin.
Expériences
Quand le serpentin , arrosé d’oxygène liquide, avait atteint la température de -182°,5 et s’y
était maintenu pendant au moins 15 minutes, la dis-
tribution des températures, à l’intcrieur de la masse
métallique refroidie, était régulière.
Le réchauffement était en effet lent et progressif :
il s’effectuait à la vitesse de 0°,5 par minute environ.
Tandis que le serpentin se maintenait ainsi à la
température de l’oxygène liquide, l’émanation du ra-
âlllm était mélangée au courant d’air et entraînée par lui dans le tube oil elle se condensait.
Les quantités d’émanation du radium introduites dans les serpentins au cours de mes diverses expé-
riences ont varié entre les quantités que peuvent pro-
duire 0,0007 et 0,58 milligramme de bromure de
radium pur ?t l’équilibre.
L’introduction de l’cmanation dans le serpentin
durait seulement 2 ou 5 minutes, puis, lc système se
réchauffant peu à peu, je notais, comme dans les expériences de MM. Rutherford et Soddy, la tempéra-
tare à laquelle l’én1anation condensée à -- 182°,5
était entraînée par le courant d’air, hors du serpentin,
dans le petit condensateur de mesure.
J’ai ainsi étudié la température de dégagement de
l’émanation du radium dans le cuivre, le fer, l’étain, l’ar;ent, lc verre.
Dans ces diverses expériences, le courant électrique d’ionisation, décelant la présence de l’émanation dans le condensateur de mesure, restait nul ou très faible
Fig. 2.
pendant plusieurs minutes (20 minutes à 1 heure), après l’introduction de l’émanation dans le serpentin,
tandis que la température s’élevait lentement. Pour
une température donnée, un fort courant se 11lanifes-
tait très brusquen1cnt, augmentait, passait par un maximum, 10 à 15 minutes environ après le déhut
291
du dégagement de l’émanation, puis diminuait rapi-
dell1ent.
Cette allure du phénomène a été considérée par MM. Rutherford et Soddy comme une indication de ce que la totalité de l’élnanation du radium condensée s’est dégagée à partir d’une température bien définie,
pour un petit accroissement de température.
Les courbes 1, 2, augure 2, considérées dans leur allure générale, indiquent la marche d’une expérience
dans le cas des différents corps que j’ai étudiés (Cu,
Fe, Sn, Ag, Verre).
Résultats.
J’ai constaté que l’émanation du radium se dégage
sensiblement ii la même température (- 155°+2°) dans les 4 métaux étudiés (Cn, Fe, Sn, Ag).
Ceci permettrait de penser que la nature de la
paroi n’intervient pas dans lc phénomène de la con-
densation de l’émanation du radium, si les mêmes
essais, effectués dans un tube de verre, n’avaient donné un résultat différent.
J’ai cn effet observé que, dans le verre, le dégage-
ment de l’émanation du radium a lieu vers -177° + 2° ,
c’est-à-dire environ 20 degrés plus bas que dans les 111étanx.
Expériences de contrôle
J’ai pensé que cet abaissement de la températurc
de dégagement de l’émanation, dans le cas du verre,
n’était peut-être qu’apparent : en effet, le verre est
mauvais conducteur de la chaleur; et il était possible d’imaginer que ie courant d’air, arrivant chaud dans le serpentin, était capable de réchauffer peu n peu la
paroi interne du tube. Celle hypothèse permettrait d’expliquer que la température indiquée par le couple thilmo-électri,ue ait été inférieure II la température,
vraie du dégagement.
Pour séduisante que soit cette explication simple
de l’abaissement de la température de dégagement de
l’émanation dans le verre, il parait difficile d’admet-
tre, étant donnée la lenteur avec laquelle le système
sc réchauffait 1, qu’il ait pu exister, du fait du cou- rant d’air, une différence de température de 20" entre las deux faces de la paroi d’un tube en Nerre mince (de 0,05 (’nI. d’i’ljaisseur) parcouru par un courant
d’nir, auprès 1 mètre de circulation.
Pour éliminer totalemetit le réchauffement attri- buable au courant d’ail’, j’ai voulu que celui-ci soit rt’Croidi, avant son passage dans le serpentin de
verre.
Dans ce but, j’ai été conduit a faire l’expérience de
contrôle suivante j’ai placé dans un même vase iso-
lateur thermique u vide dvu, serpentins, l’un de
1. Voir. page 290. 1re col.. av. denière ligne.
verre et 1 autre d’étain. Ces deux serpentins étaient
branchés l’un sur l’autre, a l’intérieur du bain métal-
lique de grenaille de cuivre, en dérivation, connue
l’indique la figiire 5 ci-
contre. Le courant ga-
zeux pouvait ainsi cil--
culer, soit directement dans le tube de verre
(sens I j sans passer dans le tubc d’étain, soit suc-
cessivement dans le tube d’étain (sens 2), lois
dans le tube de verre.
Lexpërience était con-
duite de la facon sui- Nanie : Fensembte du bain métallique est des serpentins était refroidi à la température de
l’air liquide, le courant
d’air circulant unique-
ment dans le verre
(sens 1) ; l’émanation, mélangée au courant
Fig. 3.
d’air, était condensée dans tes spires inférieures du
serpentin de verre, puis la circulation du courant d’air était interrompue u l’entrée du serpentin de verre et
établie dans le serpentin d’étain (sens 2). Le courant
gazeux passait ainsi dans un serpentin métallique
d’au moins 1 mètre de long (2 mètres dans certaines
expériences), il s’y refroidissait puis pénétrait dans
le serpentin due verre on l’émanation s’était condensée.
Dans ces conditions, l’émanation a été entraînée par le courant d’air refroidi, hors du tnhe de verre, à h
température de -- 177° + 2°.
Il semble donc démontré que, dans le verre, 1’0111a-
nation du radium, condensée h la température de l’air liquide, se dégage 20° environ plus bas que dans les métaux 1.
11 était intéressant de chercher ii vérifier ce résultat par une expérience indirecte : j’ai argenté intérieure- ment un tube de verre, enroulé en serpentin, en y faisant circuler un mélange utilisé pour l’argenture
des miroirs (Az O5 Ag et formol). Le dépôt d’argent (fort mince d’ailleurs) était adhérent ’-HI’ toute ta longueur du serpentin. Dans ces conditions. ta surface
(lui se présentait à l’émanation pour sa condensation
était, en quelque snrte, la face arriére d’un min’ir
argenté.
La température de dégagement de l’émanation du radinnia été, pour 11l1t’ telle paroi : - 175° + 2° en- viron.
De même que oan’- le cas d’un lnl e de verre nu, je
n’ai pas trouvé de différence dan-- le résultat en 1. J’ai vérifié ce résultat, ponr le verre et l’1’lain. en ullli- sant, comme courant gazeux, l’hydrogène au lieu de ratr.
292
mesurant cette température par le procédé qui con-
siste li refroidir le courant d’air dans un tube métal-
lique avant son passage sur l’émanation condensée.
Il semhle donc qu’il existe une différence de 20 de-
grés entre les températures de dégagement de l’éma-
nation suivant que celle-ci a été condensée soit dans
un tube d’argent étiré, soit dans un tube de verre argenté.
Une 111eSUre effectuée dans un tuc d’argent,
revêtu extérieurement sur toute sa longueur d’un
tube de caoutchouc de 1 millimètre d’épaisseur, m’a
encore démontré qu’une telle couche protectrice au point de vue des échanges de chaleur était sans
influence sur le résultat : en effet, l’émanation s"est
dégagée, dans ces conditions, a la températures de
- 153 degrés environ.
En résumé
1° Les expériences décrites ci-dessus me permet-
tent de dire que, dans lcs métaux étirés en tube (Cu, Fe, Sn, A g), la température à laquelle l’émanation du radium, préalahlement condensée aux basses tem- pératures, se dégage, est égale à - f55° + 2°. Les
écarts de 5 à 4 degrés qui ont affecté ce nombre soit pour un même métal, soit en passant d’un métal à
un autre, sont attribuables à des erreurs d’expérience
et ne permettent pas d’indiquer, pour chaque métal,
une températurc propre de dégagement.
Ce nombre, mesure par MM. Rutherford et Soddy,
dans le cas du cuivre était de - 150 degrés : la
valeur que j’ai trouvée lui est certainement supé-
rieure. Cette différence entre la température indi- quée par MM. Rutherford et Soddy et celle que j’ai pu
mesurer est sans importance au point de vue du
résultat que je cherchais. Cependant, il est facile de
se rendre compte qu’elle peut provenir d’un simple
détail expérimental : en eflét, ces auteurs, au moyen de la résistance de leur serpentin, mesuraient la tem-
pérature moyenne de celui-ci, tandis que je mesurais,
avec mon couple thermo-électrique, la température de
la spire inférieure, la plus froide de mes serpentins.
Cette différence entre nos dispositifs thermométriques
suffit pour expliquer l’écart qui existe entre nos ré-
sultats.
2° L’émanation du radium se dégage, dans le verre,
à une température d’environ -177° + 2°, c’est-à- dire 20 degrés environ plus bas que dans les métaux.
;)0 Dans le verrue argenté, l’émanation du radium
se dégage 20 degrés environ plus bas que dans
l’argent étiré en tube.
Des expériences répétées (5 dans le verre et 7 dans
le verrue argenté) semblent indiquer systématiquement
une différence de 5 à 4 degrés entre les températures
de dégagement dans le verre et dans le verrue argenté.
Toutefois il ne m’est pas permis d’affirmer -avec cer-
titude que la température de dégagement dans le
terre argenté soit supérieure à la température de dégagement dans le verrc nu. Je n’ai, sur la possibi-
lité de l’existence de cet effet, qu’une indication.
Étude de l’influence de la quantité d’émanation condensée.
J’ai fait 2 expériences qui avaient pour but d’étu- dicr l’influence exercée par la quantité d’émanation condensée sur la température du dégagement : ces 2 expériences, effectuées dans un serpentin de cuivre
avec l’émanation provenant de 20 milligrammes de
bromure de radium en équilibre radioactif, m’ont
démontré qu’il était très difficile, sinon impossible,
d’obtenir une condensation complète de l’émanation,
à la température de l’air liquide, avec le dispositif expérimental cmployé par moi. Ce fait déjà observé
par certains auteurs, M. Rutherford, Mme Curie, Sir W. Ramsay, M. A. Debierne, a été attribué, entre
autres hypothèses, à la tcnsion de vapeur de l’émana- tion envisagée comme un gaz liquéfié aux basses températures.
J’ai observé, d’autre part, au cours de mes recherches, que, pour des quantités d’émanation com-
prises entre celles que peuvent produire 0,0007 milli-
gramme et 0,58 milligramme de hromurc de radium
en équilibre radioactif, la condensation était, dans les limites de sensibilité de mcs expériences, prali- quement totale.
D’ailleurs, dans les 2 expériences faites avec une grande quantité d’émanation, un accroissement
brusque et très considérable du dégagement s’est produit à la température de -155° + 2°, confirmant, dans leur généralité, les résultats énoncés ci-dessus.
Étude de la condensation dans les corps poreux.
J’ai cherché, d’autre part, à mettre en évidence
comment se comportent, dans une expérience scrn-
blable à celles que je viens de décrire, des corps con-
nus pour leur propriété d’absorber certains gaz.
J’ai étudié le charbon de bois de noix de coco,
qui absorbe très facilement l’émanation du radium, ainsi que l’a démontré M. Rutherford, l’écume de mer, le noir de platine et la mousse de platine.
A la sortie d’un serpentin d’étain, sur le trajet du
courant d’air, j’ai disposé un petit tube de verre mince
de 4 millimètres de diamètre intérieur renfermant,
sur une longueur de 4 à 5 centimètres, de petits frag-
ments de la substance étudiée. Ce petit tube de verre
était noyé dans le bain métallique, â la même tem- pérature que le serpentin, et, quand celui-ci s’était réchauffé jusqu’à - 15J degrés environ, l’émanation
qui se dégageait était astreinte n passer sur la substance étudiée refroidie.
293
Dans ces conditions, dans lc cas de la mousse de platine, l’émanation s’est dégagée vers - 155° centi- grades environ et le dégagement s’est effectué à peu
près de la même façon que s’il s’était agi d’un tube 111étMlItlLle.
Au contraire, dans le cas du charbon de noix de coco, de l’écume de mer ou du noir de platinc, l’al-
lure de l’expérience a été profondément modifiée : cn
effet, au lieu de sc dégager brusquelnent comme je
l’ai observé dans le cas des métaux (courbe 5, ligure 2),
l’émanation ne sortait du serpentin que progressive-
ment, avec une grande lenteur, de telle sorte qu’au
bout de deux heures le courant continuait parfois il augmenter dans le condensateur de mesure, indiquant
ainsi un dégagement continuel d’émanation alors que la température avait déjà atteint une valeur bien
supérieure a la tenipérature du début du dégagement.
Dans certains cas, principalement pour de petites quantités d’émanation, le début du dégagement ne se produisait même qu’à une température relativement élevée ( - 140 à - 143 degrés).
Ces phénomènes s’expliquent aisément si l’on admct
que l’écume de mer et le noir de platine possèdent,
comme le charbon de bois, la propriété d’absorber
facilelncnt l’émanation du radium.
M. Rutherford a pu, en outre, démontrer 1 que la
quantité d’émanation absorbée par un poids donné de
charbon, à une température donnée, est limitée : on
peut alors imaginer que, dans les expériences réali-
sées par moi, le cllarbon de bois, l’écume de mer et le noir de platine abandonnaient lentcment, au fur et
à mesure du réchauffement, l’émanation qu’ils avaient
pu absorber à des températures inférieures. Cette
hypothèse s’est d’aillcurs trouvée vérifiée par l’expé-
rience suivante : le corps poreux s’étant réchauffé pro-
gressivement jusqu’à la température de -125 degrés
environ, alors qu’il avait déjà laissé se dégager une
certaine quantité d’émanation, je le récllauffais très
rapidement en le sortant du bain métallique refroidi.
Il s’échappait alors hrusquen1ent une quantité consi-
.dérable d’émanation.
Ce phénomène n’a pas pu être observé dans le cas
des tubes métalliques ou de la mousse de platine ;
toute l’émanation condensée se dégage alors dans un
intervalle de température très rcstreint.
Les propriétés absorbantes du noir de platine paraissent être beaucoup moins énergiques que celles de l’écume de mer ou du charbon de bois.
Conclusions
L’ensemble de ces divers résultats démontre que le phénomène de la condensation de l’émanation du radium n’est pas indépendant de la nature de la paroi
en présence de laquelle se trouve l’émanation.
1. Am. Journal ol Sc., 27 (1909) 536.
En effet, pour des quantités d’émanation qui ne
sont pas trop fortes (celles employées dans nies expériences (voir p. 290, 2e col., 7e ligne), l’émana-
tion reste condensée dans les métaux à une tempé-
rature plus élevée que dans le verre ; et, en présence
de certains corps poreux (le charbon de bois de noix de coco, l’écuine de mer ou le noir de platine), à
une température plus élevée encore et plus facile-
ment.
L’effet dù à la nature de la paroi semhle plutôt dépendrc de sa structure physique que de ses pro-
priétés atomiques : en effet, l’argent étiré en tube
retient l’émanation condensée à une température plus
élevée que ne le fait l’argent déposé en miroir; et le
noir de platine la condense plus facilement que 110 le fait la moussc de platine.
Il n’est guère possible, actuellement, de dire quc
l’absorption par la paroi joue le principal rôle dans
le phénomène de la condensation de l’émanation du radium. Cependant, il est établi que tous les corps
jouissent, à un degré plus ou moins élevé, de la pro-
priété d’absorber l’émanation du radium, en quantité limitée, à une température déterminée, cette quantité
étant très faible, pour certains corps, aux tempéra-
tnres élevées, comme l’ont démontré les expériences
de Pierre Curie sur l’absorption à la température or- dinaire i, expériences qui ollt été reprises en 1908
par M. E. llenriot 2.
Remarque
11 mc paraît intéressant de faire un raplirochemelt
entre ces conclusions de mon travail et les résultats
qu’ont obtenus accessoirement MM. S. Russ et W. Ma- kower 3 au cours de leurs recherches sur « l’expulsion
de la matière radioactive dans les transformations du radium » .
Ces auteurs ont été amenés à étudier « la tension de vapeur de l’émanation » qui n’intervenait, dans leurs expériences, que pour y introduire un terllle
correctif. Ils ont trouvé que « l’émanation condensée
ne se comporte plus comme un liquide ordinaire pos- sédant une tension de vapeur constante, mais que sa
tension de vapcur apparente semble dépendrc de la quantité d’émanation condensée »... « et d’un cer-
tain nombre de conditions qui n’ont pas été étudiées )).
« La quantité d’émanation non condensée (ces auteurs opéraient dans un appareil de verre) peut être consi- dérable quand on travaille avec dc grandes quantités
d’émanation )).
Ces auteurs appellent « de grandes quantités
d’émanation » celles que peuvent produire 50 à 40
1. Jou1’nal de Chimie physique, 1 (1903) 409-449.
2. M. E. HENRIOT (Le Radiuni, féyrier 1908) a étudié rab-
sorption par le charbon de hois aux températures de, ées jus-
que vers + 5à0 degrés.
3. Le Radium. 6 1909) 183. 2e colonne, lignes 12 il 5i.
