Influence de la polarisation des phonons sur la conductibilité thermique de monocristaux de phosphure d'indium entre 300 °K et 800 °K

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Submitted on 1 Jan 1972

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Influence de la polarisation des phonons sur la

conductibilité thermique de monocristaux de phosphure d’indium entre 300 °K et 800 °K

M. Boutard, P. Pinard

To cite this version:

M. Boutard, P. Pinard. Influence de la polarisation des phonons sur la conductibilité thermique de

monocristaux de phosphure d’indium entre 300 °K et 800 °K. Journal de Physique, 1972, 33 (8-9),

pp.787-791. �10.1051/jphys:01972003308-9078700�. �jpa-00207306�

Résumé. ²⁰¹⁴ Nous indiquons, ^tout d’abord, les résultats de mesures de conductibilité thermique

effectuées sur des monocristaux de phosphure ^{d’indium entre 300 °K et} 800 °K. Nous calculons ensuite la valeur théorique du coefficient de conductibilité thermique ^en utilisant le modèle de

Holland, ^ce qui permet ^de séparer la contribution des phonons transverses de celle des phonons longitudinaux.

Abstract. ²⁰¹⁴ We first indicate the results of thermal conductivity measurements on indium

phosphide monocrystals between 300 °K and 800 °K. Then we calculate theoretical value of the thermal conductivity using ^Holland’s formulation, which enables us to separate the role of trans-

verse phonons from that of longitudinal phonons.

1. Introduction. ^- Du

point

^{de vue}

microscopique,

le transport

d’énergie

^{dans un} cristal s’effectue en

général

par les

phonons

^et par les porteurs ^{de courant}

(électrons

^et

trous) ;

la contribution de ces deux types de porteurs ^à la conductibilité

thermique varie,

^toute-

fois,

^{selon la nature du matériau et} suivant la

tempé-

rature. Dans le cas du

phosphure d’indium,

^{à haute}

température,

^{ce sont} les ondes de réseau

qui parti- cipent principalement

^à la conduction de

l’énergie,

^le

rôle des électrons et des trous étant

négligeable jusque

vers 800 OK dans ce matériau comme l’a montré

Steig-

meier

[1].

Sous l’effet d’un

gradient

^de

température,

^les

pho-

nons diffusent dans les

cristaux ;

leur libre _parcours moyen

(donc

^{aussi leur} temps ^de

relaxation)

^varie

suivant leur

fréquence,

^la

température

^de l’échantil-

lon,

^{et surtout selon les} types d’interactions de

pho-

nons : interactions

phonon-phonon (processus

^{U et}

N), phonon-impureté, phonon-électron,

^{... La valeur du}

coefficient de conductibilité

thermique

^{d’un solide}

dépend

^{de toutes ces} interactions. Pour

séparer,

^dans

ce

coefhcient,

la contribution de

phonons

^{de mode de}

polarisation différent,

^on peut utiliser le modèle de conductibilité

thermique proposé

^{par Holland}

[2].

Ce

modèle, qui

permet ^{de calculer}

théoriquement

^la

conductibilité

thermique

^d’un matériau selon sa tem-

pérature,

^a d’ailleurs

déjà

^{été utilisé avec succès sur}

différents semi-conducteurs :

germanium [2],

^sili-

cium

[2],

arséniure de

gallium [3],

antimoniure d’in- dium

[3]

^et antimoniure de

gallium [4].

L’application

^du modèle de Holland

nécessite,

cepen-

dant,

la connaissance de la vitesse des

phonons

^{dans le}

cristal dans

l’hypothèse

^d’un spectre ^de

Debye.

^Ces

vitesses sont

généralement

^{calculées à}

partir

^{des valeurs}

des constantes d’élasticité du matériau étudié. Or, ^dans le cas du

phosphure d’indium,

^ces constantes n’ont pas ^encore été mesurées. Nous avons pu,

toutefois,

déterminer leur ordre de

grandeur grâce

^{à une} remarque de

Keyes [5]

^{sur les} constantes d’élasticité des _compo- sés III-V de type

cristallographique

blende. Ceci nous a alors

permis

^{de calculer}

théoriquement

la conducti- bilité

thermique

^du

phosphure d’indium,

^{et de}

séparer

ainsi la contribution des

phonons

transversaux de celle des

phonons longitudinaux

^à la conduction de la chaleur dans ce semi-conducteur.

II. Mesure de la conductibilité

thermique

^du

phos- phure

^d’indium

[6].

^{- Nous avons} mesuré la conduc- tibilité

thermique

de monocristaux de

phosphure

^d’in-

dium très peu

dopés (1015

^atomes

d’impuretés

par

cm’),

^de

quelques

millimètres de hauteur et de sec-

tion inférieure à 1

cm’,

^{dans la} direction ¹¹¹ >.

L’appareillage

^{de mesure utilisé}

[6] [7]

^{est du} type

statique

^à flux de chaleur

longitudinal

^{et il}

présente,

à haute

température,

^une sensibilité

importante (0,3

^x

^10-3 volt/°C

pour la détection de

tempé- rature)

^{et une bonne}

stabilité,

^ce

qui

permet ^{de réaliser} des mesures avec des échantillons de

petites

dimensions.

La

figure

^{1 montre} les résultats de nos mesures sur un échantillon de type ^{n. Une} loi de variation de la

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01972003308-9078700

788

FIG. 1. ^- Conductibilité thermique ^d’un monocristal de

phosphure ^d’indium.

conductibilité

thermique

^{en T-1,26 rend} compte ^de la

dépendance

^{avec la}

température.

^Les valeurs indi-

quées

par

Steigmeier [1]

pour des échantillons

poly-

cristallins ne diffèrent _pas sensiblement des nôtres.

Aucun

palier,

ⁿⁱ

changement

^de pente

important n’apparaissant

^{sur la}

figure

1, ^on peut ^{en déduire} que, dans le

phosphure d’indium,

^les

photons

^ne

parti- cipent

pas à ^un transfert

d’énergie

directement de l’extrémité chaude du cristal à l’extrémité

froide, phénomène qui

^{a été observé dans} d’autres semi- conducteurs très _peu

dopés,

^comme l’arséniure de

gallium [8].

111. Modèle de conductibilité

thermique

^{de Holland}

[2].

- Trois

hypothèses

^{sont à la base de ce modèle :}

-

séparation

des contributions du mode

longi-

tudinal et des modes transversaux

(ces

deux derniers étant confondus car l’étude se fait dans une direc- tion 111

> )

^des

^phonons

^à la conduction de la

chaleur,

- indépendance

des différents _processus de diffu- sion des

phonons :

^le temps ^de relaxation

global

ⁱ

des

phonons

^{est tel} que 03C4-1

Ti -1 ^où

^{« i »}

désigne

l

le processus de temps de relaxation _ti,

- existence d’un

pseudo-spectre

^de

Debye

^des

phonons (Fig. 2) ;

la vitesse des

phonons

^transver-

saux est

supposée

différente suivant _que leur vecteur d’onde est inférieur ou

supérieur

^à

QmaX/2,

^{alors que}

la vitesse des

phonons longitudinaux

^{est constante}

dans toute la zone de Brillouin.

Ces

hypothèses qui

sont,

généralement,

^{bien véri-}

fiées _pour les

semi-conducteurs,

permettent de montrer,

en utilisant

l’équation

^{de transfert} de Boltzmann _pour la diffusion des

phonons,

que la conductibilité ther-

FIG. 2. ^- Pseudo-spectre ^de Debye ^de phonons.

mique k

d’un solide ^a _pour valeur

théorique l’expres-

sion suivante :

avec :

et

où p

^{est un}

paramètre correspondant

^{au domaine}

d’intégration

Remarque.

^-

Signification

^des constantes et des

paramètres

intervenant dans les formules ci-dessus : h : constante de Planck

réduite,

k, :

^{constante de}

^Boltzmann,

w :

pulsation

^des

phonons,

Tp(co) :

^temps de relaxation

global

^des

phonons

^dans

le domaine _{« p »,}

T :

température

^du

solide,

YT1, YT2, VL :

vitesses des

phonons

selon les branches du spectre

(Fig. 2)

W1, w2, W3 :

pulsation

^des

phonons

^aux limites du

pseudo-spectre

^de

Debye (Fig. 2).

Pour déterminer

théoriquement ’t’p( w),

^{Holland ne}

- diffusion

phonon-phonon,

^les temps ^{de relaxation} des

phonons

^étant différents selon leur

polarisation

et le type de diffusion.

2022 Pour les

phonons

transverses, ^on a,

d’après

^Hol-

land

[2]

^et

Herring [11 ] :

Pour les processus N :

Pour les processus U :

2022 Pour les

phonons longitudinaux, Herring [11] ]

a montré

qu’on pouvait négliger

l’influence du _pro-

cessus de

diffusion,

^{et choisir un} temps de relaxation

global

iL tel _{que :}

Remarque.

^-

Signification

^des

paramètres

^inter-

venant dans les temps ^{de relaxation}

Vs :

^{vitesse moyenne des}

phonons.

^{Dans la direc-}

tion 111 > ^{on a :}

S : section de

l’échantillon,

Vo :

^volume

occupé

^{par un atome dans le}

^cristal, fi : proportion

^{d’atomes de masse}

atomique Mi

dans le

cristal,

M

fi. Mi :

^masse

^atomique

^{moyenne du}

^cristal,

i

BTN, BTN, BTU

^et

BL :

constantes

indépendantes

de T et de co, mais

impossibles

^à déterminer théori- quement.

Remarques

concernant le modèle de Holland ainsi décrit. ^-

L’application

^du modèle de Holland à

correspondre

théorique

^à la courbe

expérimentale

^{en deux}

points.

IV.

Application

du modèle de Holland au

phosphure

d’indium. ^- IV .1 VALEUR DES PARAMÈTRES INTER- VENANT DANS LES FORMULES. ^- Vitesse des

phonons.

- Dans

l’hypothèse

^d’un spectre ^de

Debye,

^{la vitesse}

des

phonons

^{dans un solide est} déterminée _par le calcul connaissant les constantes d’élasticité

Cll, C12

et

C44.

^{On a, en}

effet,

dans la direction 111 > :

p : ^masse

spécifique.

Or,

^les constantes d’élasticité du

phosphure

^d’in-

dium n’ont pas été mesurées à ^notre

connaissance ;

par contre, ^ces constantes sont connues pour InSb

[12],

GaSb

[12],

^AlSb

[13]

^{et GaAs}

[14],

et,

d’après Keyes [5],

pour les

composés

^{III-V de} type

cristallographique

blende

(comme

^tous les solides cités

ci-dessus),

^elles

ne

dépendent

que du

paramètre

de la maille.

Nous avons tracé

(Fig. 3)

trois courbes donnant le

logarithme

^de

C11, C12

^et

C44

^{en fonction du}

loga-

rithme du

paramètre

cristallin _pour les semi-conduc- teurs

déjà cités,

^ce

qui

^{nous a}

permis

^de

déterminer,

pour le

phosphure d’indium,

les valeurs suivantes :

D’où l’on déduit :

La vitesse

vT2

^des

phonons

transverses de haute

fréquence

^du

phosphure

^{d’indium a été calculée en}

admettant _que le rapport

VT2/VT,

^{est le} même pour InP _que pour GaAs et InSb

[3] [15]

^{car ces semi-}

790

FIG. 3. ^- Détermination des constantes d’élasticité du phos- phure ^d’indium

0 constantes d’élasticité de InSb + constantes d’élasticité de AlSb

e constantes d’élasticité de GaSb

x constantes d’élasticité de GaAs

conducteurs ont une structure

identique.

^Cette

hypo- thèse, déjà

^utilisée par Le Guillou et

Albany [4]

pour ^une étude de l’antimoniure de

gallium

permet de

prendre YT2

^{= 105}

cm/s car l’on a VT2/ VT 1

⁼

0,361.

- Pulsation des

phonons.

Les mesures

d’absorption infrarouge

^{de Mitra}

[16]

sur le

phosphure

^d’indium permettent de connaître les

pulsations

^des

phonons

transverses

(w2)

^et

longi-

tudinaux

(C03)

^{en limite de zone de} Brillouin. La

pul-

sation _col

(voir Fig. 2)

^a été calculée en supposant que le rapport

(02/ffl,

^est

identique

pour InP à celui de GaAs et GaSb

[3]-[4]-[15],

^{car ces} semi-conducteurs

ont même structure

«02/Col

⁼

1,105).

^{On a ainsi :}

- Autres

paramètres.

Le

paramètre

^A intervenant dans le temps ^{de relaxa-} tion de la diffusion

isotopique

^des

phonons

^{a été}

calculé à l’aide de données de la littérature

[17] ;

on trouve A ⁼

0,89

^x

lO-45

s3.

- La

longueur

de Casimir

L,,

^de l’échantillon étudié était de

6,4

^mm.

- Les

paramètres BTU

^et

BL

^{ont été} déterminés _par

un calcul sur ordinateur _{pour que} les valeurs théo-

,riques

^{de la} conductibilité

thermique

^{soient confondues}

avec les valeurs

expérimentales

^{obtenues à 360 OK}

et à 620 ()K. Le modèle de Holland a été utilisé avec :

BTU

⁼

0,285

^x 1017 s et

BL

⁼

0,253

^x

10-13 so. K -3 .

Ces valeurs sont du même ordre de

grandeur

que celles citées _par Holland

[2]

pour le

germanium

^{et le}

silicium,

et par différents auteurs pour des _compo- sés III-V

[3]-[4].

IV. 2 APPLICATION DU MODÈLE DE HOLLAND. - Nous avons calculé la conductibilité

thermique

^de

réseau

théorique

^du

phosphure

d’indium pour diffé- rentes

températures (Fig. 4).

FIG. 4. ^- Application du modèle de Holland à la conducti- bilité thermique ^du phosphure ^d’indium.

+ Résultats expérimentaux 0 Modèle de Holland.

e Contribution des phonons transverses.

Les résultats de nos mesures se

répartissent

^unifor-

mément au-dessus et au-dessous de la courbe théo-

rique,

^ce

qui

prouve que le modèle

de,Holland s’ap- plique

^{bien au}

phosphure

^d’indium.

On constate, ^sur la

figure 4,

que la contribution des

phonons

transverses est

prépondérante

^{dans la}

conductibilité

thermique

^{de InP entre 300 OK et}

800 oK : elle

représente

^{environ 62}

%

^{à 300 OK et}

95 %

à 800 °K. Ce

phénomène

^{semble assez}

général

et il a d’ailleurs ^été observé dans tous les _compo- sés III-V que ^{nous avons} cités

[3]-[4]

^{ainsi que dans}

le

germanium

^et le silicium

[2].

Cependant,

la contribution des

phonons longitu-

dinaux est toutefois suflisante _pour

qu’on

^{ne trouve}

pas ^une loi de variation de la conductibilité

thermique

avec la

température

^{en T-1}

^(modèle

^de

Peierls) ;

^on

remarque, ^sur la

figure 4, qu’une

telle loi n’est suivie que par la fraction de conductibilité

théorique

^due

aux

phonons

transverses.

V. Conclusion. ^-

L’application

^{du modèle de}

Holland à la conductibilité

thermique

de monocris-

31, ^495.

[5] ^KEYES (R. W.), ^J. Appl. Phys., 1962, 33, ^3371.

[6] ^BOUTARD (M.), Thèse, Lyon, ^1971.

[7] ^BOUTARD (M.) ^{et PINARD} (P.), Rev. Hautes Tempé- ratures, 1972, ^à paraître.

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[16] ^MITRA (S. S.), Phys. Rev., 1963, 132, ^986.

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