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Contribution des phonons transverses et longitudinaux à la conductibilité thermique de réseau de l'antimoniure de gallium à basse température

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Academic year: 2021

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Contribution des phonons transverses et longitudinaux à la conductibilité thermique de réseau de l’antimoniure

de gallium à basse température

G. Le Guillou, H.J. Albany

To cite this version:

G. Le Guillou, H.J. Albany. Contribution des phonons transverses et longitudinaux à la conductibilité

thermique de réseau de l’antimoniure de gallium à basse température. Journal de Physique, 1970, 31

(5-6), pp.495-500. �10.1051/jphys:01970003105-6049500�. �jpa-00206931�

(2)

CONTRIBUTION DES PHONONS TRANSVERSES

ET LONGITUDINAUX A LA CONDUCTIBILITÉ THERMIQUE DE RÉSEAU

DE L’ANTIMONIURE DE GALLIUM A BASSE TEMPÉRATURE

G. LE GUILLOU et H. J. ALBANY

Service

d’Electronique Physique,

Centre d’Etudes Nucléaires de

Saclay,

B. P.

1, Gif-sur-Yvette, 91,

France

(Reçu

le 18 décembre

1969,

révisé le

2, février 1970)

Résumé. 2014 La conductibilité

thermique

de réseau de l’antimoniure de

gallium

a été

analysée

entre 5 °K et 300 °K sur la base de la formulation de Holland,

qui distingue

les contributions

respectives

des phonons transverses et

longitudinaux.

Un bon accord de la courbe calculée avec

les résultats expérimentaux a été obtenu dans l’intervalle de température

compris

entre le maxi-

mum de conductibilité

thermique

et 300 °K, où la diffusion

électron-phonon

est

négligeable.

Cette analyse

souligne l’importance

de la contribution des

phonons

transverses à la conductibilité ther-

mique

de l’antimoniure de gallium.

Abstract. 2014 The lattice thermal

conductivity

K of GaSb in the temperature range 5-300 °K has been analysed on the basis of Holland’s

formulation,

which considers the separate contribu- tions of

longitudinal

and transverse

phonons.

A

good

fit to the

experimental

data has been obtained in the temperature range from about the

peak

to 300 °K, where

electron-phonon scattering

is negligible. This

analysis emphasizes

the

important

role of the transverse

phonons

in the lattice thermal

conductivity

of GaSb.

1. Introduction. - Aux basses

températures,

on

considère

généralement

trois processus de diffusion des

phonons,

à savoir la diffusion par les

parois

de

l’échantillon

[1],

par les fluctuations de masse

[2] [5],

et la diffusion

phonon-phonon [2]-[6]. Cependant,

il

est apparu récemment

qu’en deçà

du maximum de conductibilité

thermique K,

il y avait lieu de tenir

compte

d’un autre mécanisme de diffusion du

type électron-phonon.

Ce mécanisme a été mis en évidence

par l’étude de l’effet du

dopage

sur la conductibilité

thermique

d’un certain nombre de semiconducteurs tels que le

germanium [7]-[11],

l’antimoniure d’in- dium

[12]

et l’antimoniure de

gallium [13] [14].

Par

ailleurs,

l’influence d’irradiations

électroniques

et neu-

troniques

sur le

germanium [15]-[18]

et l’antimoniure d’indium

[19],

et en

particulier

le

comportement

de K dans la

région

de transition de

type n

en type p du

germanium [18],

ont

souligné l’importance

du processus de diffusion

électron-phonon.

Plusieurs

analyses

de

ce mécanisme de diffusion ont été

proposées,

suivant

que les électrons se trouvent dans une bande

dégéné-

rée

[20],

ou sont liés aux centres

d’impuretés [21] [22].

Aux hautes

températures,

au-delà du maximum de

K,

le processus de diffusion

phonon-phonon

est

pré-

dominant.

Le modèle de conductibilité

thermique

de

Callaway [4]

inclut trois types de processus de diffusion des

phonons :

effets de

paroi,

effet de fluctuation de masse, diffusion à trois

phonons.

Il a été

appliqué

avec

succès,

dans son

expression simplifiée,

à un certain nombre

de matériaux

[23].

On a pu ainsi observer que, dans

les matériaux où la diffusion du

type électron-phonon

est

négligeable,

il rend

compte

des résultats

expéri-

mentaux de K dans un intervalle de

température

allant

des basses

températures jusqu’au voisinage

du maxi-

mum de K.

L’expression complète

de

Callaway, qui comprend

la contribution des processus normaux à la conducti- bilité

thermique,

a été

parfois

utilisée

[24] [14],

per- mettant d’étendre à de

plus

hautes

températures

la

région

de concordance des courbes

théorique

et

expé-

rimentale.

Un certain nombre

d’hypothèses simplificatrices

ont été faites par

Callaway [4].

Il associe aux

phonons

un spectre de

Debye

constitué d’une seule branche

acoustique

moyenne, en prenant pour l’interaction

phonon-phonon

un temps de relaxation

ce dernier

apparaît

comme n’étant valable que pour des

phonons longitudinaux

de basse

fréquence [3]

dans les processus N.

Holland a

plus

récemment

proposé,

pour la conduc- tibilité

thermique,

une formulation

[6] qui distingue

les contributions

respectives

à la conduction

thermique

des

phonons longitudinaux

et transverses, et

qui adopte

des temps de relaxation mieux

appropriés

aux inter-

valles de

température,

aux types de processus N ou

U,

et aux modes de

polarisation.

Ce modèle a été

appliqué

avec succès par l’auteur

[6]

au

germanium

et au sili-

cium,

et par Bhandari et Verma

[26]

à l’arséniure de

gallium

et à l’antimoniure d’indium.

Parallèlement,

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01970003105-6049500

(3)

496

Parrot

[27],

étudiant la conduction

thermique

des

composés Si-Ge,

montra

qu’aux

hautes

températures,

elle était

principalement

due aux

phonons

transverses,

rejoignant

ainsi les conclusions de Holland.

En ce

qui

concerne l’antimoniure de

gallium,

Hol-

land

[28], puis Poujade

et

Albany [14],

ont montré

que

l’expression simple

de

Callaway

était

inapplicable puisque,

dans sa zone habituelle de

validité,

les inter- actions

électron-phonon

sont

prépondérantes.

En

utilisant

l’expression complète

de

Callaway, Poujade

et

Albany [14]

ont pu

analyser

les résultats

expérimen-

taux de K dans un intervalle restreint de

température

situé entre le maximum de conductibilité

thermique

et 100

OK, région

où les interactions

électron-phonon

sont peu

importantes,

sinon

négligeables.

Dans le

présent travail,

nous avons tenté

d’évaluer,

sur la base du modèle de

Holland,

les contributions

respectives

des

phonons

transverses et

longitudinaux

à la conductibilité

thermique

de l’antimoniure de

gallium.

Aux hautes

températures,

au-delà du maximum de conductibilité

thermique K,

la diffusion électron-

phonon

est

négligeable. L’analyse

des résultats

expé-

rimentaux de K à ces

températures permet donc,

par l’extension des valeurs calculées de K à de

plus

basses

températures,

de mieux déterminer éventuellement la contribution de la diffusion

électron-phonon

à la

résistivité

thermique

au

voisinage

et en

deçà

du maxi-

mum de K.

II. Modèles de conductibilité

thermique

utilisés. -

Pour un gaz de

phonons,

et dans

l’approximation

d’un

spectre

de

Debye

pour des

phonons acoustiques, l’expression générale

de la conductibilité

thermique

s’écrit :

où k est la constante de

Boltzmann, vs la

vitesse

moyenne des

phonons,

co, la

pulsation

de

Debye,

m

et Te la

pulsation

et le

temps

de relaxation total des

phonons.

C’est le modèle de

Callaway qui

est le

plus

utilisé

pour

l’analyse

de la conductibilité

thermique [23].

Dans ce

modèle,

le

temps

de relaxation

global

ic :

inclut l’effet des

parois (T; 1

-

Vs/L),

la diffusion par les fluctuations de masse

(,rD A(04 )

et les processus U et N à 3

phonons T 3

et

W2 T3).

L’approximation

de l’additivité des inverses des temps de relaxation

implique

que les différents processus de diffusion soient

indépendants

les uns des autres.

Par

ailleurs,

les processus

N, qui

conservent les vecteurs d’onde et ne contribuent donc pas à la résis- tance

thermique, jouent cependant

un rôle dans la conduction

thermique,

en

déplaçant

la distribution de Planck. C’est pour tenir compte de ce

phénomène

que

Callaway

introduit dans

l’expression

de la conduc- tibilité

thermique

un terme correctif

K2 :

I~l

est

l’expression

définie

précédemment

et :

avec :

La contribution du terme

K2, qui

est

négligeable

aux basses

températures

l’influence des processus à 3

phonons

est

faible,

devient

importante

aux hautes

températures,

au-delà du

pic

de conductibilité ther-

mique.

Malgré

l’introduction de ce terme

correctif,

la

validité du modèle de

Callaway

aux hautes

tempéra-

tures est

discutable, puisqu’on n’y

tient

compte

que d’un seul

type

de

phonons

et que les

temps

de relaxa- tion choisis pour les processus N et U sont, ainsi que

nous l’avons

déjà précisé, inadéquats

à de telles

tempé-

ratures

[3] [25].

Par

ailleurs,

pour un certain nombre de

matériaux,

les

spectres

de vibration ont été

déterminés,

ainsi que les vitesses des différents modes de

polarisation.

La

conductibilité

thermique

de ces matériaux est donc

susceptible

d’être

analysée

sur la base du modèle de Holland

[6].

Cet auteur a calculé

séparément

les contributions

respectives

à la conductibilité

thermique

des deux

modes de

polarisation :

KT

est la contribution des

phonons

transverses :

(4)

et

KL

est la contribution des

phonons longitudinaux :

c~2 et co, sont les

fréquences respectives

des branches

acoustiques

transverse et

longitudinale correspondant

au vecteur d’onde qmaR définissant la limite de la pre- mière zone de Brillouin. col est la

fréquence

de la

branche transverse

correspondant

à

q,,,a./2,

valeur à

partir

de

laquelle

les processus U interviennent.

V T

et

V,

sont les vitesses de

propagation

des

phonons

trans-

verses et

longitudinaux.

Aux basses

fréquences, hT

est

supposée

constante et

égale

à Elle décroît brus-

quement

à la

fréquence puis,

de w1 à reste sensiblement constante et

égale

à

V12-

iB est le

temps

de relaxation du processus de diffu- sion par les

parois

de l’échantillon :

vs

est la vitesse moyenne des

phonons,

donnée par la relation :

et L est la

« longueur

de

Casimir »,

déduite de la section s de l’échantillon

[1 ] :

Tp est le

temps

de relaxation du processus de diffu- sion par les fluctuations de masse

[2] :

Le coefficient A est calculé au moyen de la relation de Klemens

[2] :

Vo

étant le volume

atomique

et

fi

la

proportion

d’atomes de masse m~.

En ce

qui

concerne les processus à 3

phonons

pour le mode transverse, des temps de relaxation mieux

adaptés

aux intervalles de

température

et aux

types

de

processus N ou U ont été retenus dans ce modèle

[6] :

Il faut noter que la contribution c~T est

négli- geable

aux basses

températures.

Aux hautes

tempéra-

tures, ce terme se trouve inclus dans

qui

est alors de la forme

BTI - k

Aussi ce terme

n’est pas retenu dans

l’expression

de K.

Enfin,

pour les

phonons longitudinaux,

le

temps

de relaxation

global

pour les processus U et 1V est

pris

sous la

forme

(BL w2 T3)-1.

III.

Analyse

des résultats. - L’effet du

dopage

en

tellure sur la conductibilité

thermique K

de l’antimo- niure de

gallium

a été étudié par

Poujade

et

Albany [14]

entre 5 OK et 100

OK ;

les mesures ont été récemment

prolongées

par

Poujade,

pour certains

échantillons, jusqu’à

300 "K.

L’antimoniure de

gallium

non

dopé

est de

type

p,

avec une concentration en trous d’environ

1017 CM-3.

La conductibilité

thermique

de ce matériau à basse

température

est à peu

près

cent fois

plus

faible que la valeur

théorique

résultant de la diffusion par

parois

et de la diffusion par fluctuation de masse

[28] [13] [14].

Cette différence a été reliée à une diffusion

trou-phonon.

Un faible

dopage

en

tellure,

le matériau restant de

type

p, donne lieu à une

augmentation

de K. Ceci a

été associé à la diminution de la diffusion

trou-phonon,

résultant de la

compensation progressive

du maté-

riau

[13].

Une fois ce dernier converti en

type

n, il a

été observé que l’addition de tellure en excès

(pour

des concentrations en

porteurs comprises

en 2 x

101~

à 2 x

1018 CM-3)

provoque une diminution de K

[14].

Cette diminution a été attribuée à la diffusion des

phonons

par les électrons de la bande de conduction

(000).

Afin

d’appliquer

le modèle de Holland à l’antimo- niure de

gallium,

nous avons considéré un matériau dans

lequel

la diffusion de

type électron-phonon

était

faible. Aussi avons-nous

choisi, parmi

les échantillons de

type n

étudiés

[14],

celui

qui

était le

plus près

de la

compensation,

et

qui présentait

donc la concentration apparente en porteurs la

plus

faible.

longueur

de Casimir

L = 0,425 cm).

Il faut

cependant préciser

que les échantillons de concentrations appa- rentes en

porteurs

voisines

présentent

la même conduc- tibilité

thermique K

à haute

température,

au-delà du

maximum

de K,

la diffusion

électron-phonon

et

l’effet de

paroi

sont

négligeables.

Les

fréquences

des

phonons

transverses

(cv2)

et

longitudinaux (c~3)

en limite de zone de Brillouin ont été extraites de mesures

d’absorption infrarouge

effec-

tuées sur l’antimoniure de

gallium

par Mitra

[29].

En

ce

qui

concerne la

fréquence

(ù 1 au-delà de

laquelle

le

processus

Umklapp

intervient dans le mode trans- verse, nous avons

supposé

que le rapport de l’antimoniure de

gallium

était

égal

à celui de

l’arséniure de

gallium

et de l’arséniure d’indium

(5)

498

=

1,105), puisque

ces matériaux

possèdent

la même structure

[30] [26].

La vitesse

V,

des

phonons longitudinaux

ainsi que celle

(VY1)

des

phonons

transverses de basse

fréquence (ce col)

ont été calculées à

partir

des constantes

élastiques

de l’antimoniure de

gallium

mesurées à 300 oK par Mc Skimin et al.

[31].

Ce calcul a été

effectué en tenant compte du fait que les échantillons utilisés ont un axe sensiblement

parallèle

à la direc- tion 111 > du cristal :

CIl’ C12

et

C44

étant les constantes

élastiques

de

l’antimoniure de

gallium

et p sa masse

volumique.

La vitesse

V T2

des

phonons

transverses de haute

fréquence (col

(0

W2)

a été déterminée en suppo- sant que le

rapport

reste le même dans l’anti- moniure de

gallium,

l’arséniure de

gallium

et l’anti-

moniure d’indium

(VT2/VTl

=

0,363) [30] [26].

Le

paramètre

de fluctuation de masse calculé

[28]

à

partir

de la relation de Klemens

[2] appliquée

à un

composé,

est A =

0,813

x

lO-44 s3.

La détermination des

paramètres BTU, BL

et

BTN

relatifs aux processus à trois

phonons

a été effectuée de la

façon

suivante.

En

premier lieu,

donc

KT2,

a été obtenu en

réalisant,

autour de 300

°K,

un

ajustement

de la

courbe

représentative

de

KT2

et de la courbe

expéri- mentale ; KT1

et

KL

étant

supposés négligeables

à ces

FIG. 1. - Conductibilité thermique de GaSb. KT et KT2 sont les contributions des phonons transverses, KL la contribution des phonons longitudinaux, et K la conductibilité thermique

totale.

températures.

De la même

façon, BL,

donc

KL,

a été déterminé par

ajustement,

vers 100

OK,

de

KT2 + KL

et de la courbe

expérimentale,

étant

négligé. Enfin, BTN

a été déduit de

l’ajustement optimal,

au

voisinage

du

pic

de conductivité

thermique,

de la courbe

repré-

sentative de

KTI + KL

+

KT2

et de la courbe

expéri-

mentale. Les trois

paramètres

ont ensuite été

légère-

ment

retouchés,

de

façon

à

parfaire

l’accord des deux courbes dans tout l’intervalle de

température

considéré.

Les résultats de ce travail sont

représentés

à la

figure

1. La différence

appréciable

que l’on observe entre les courbes

théorique

et

expérimentale

de K aux

basses

températures

est à rattacher à une

compensation imparfaite

des échantillons

étudiés ;

la diffusion élec-

tron-phonon

résiduelle provoquant aux basses

tempé-

ratures une diminution de la conductivité

thermique.

Les valeurs des différents

paramètres

utilisés dans cette

analyse

sont rassemblées dans le tableau I.

TABLEAU 1 Paramètres utilisés

On notera que les valeurs déterminées des para- mètres

BTN, BTU

et

BL

sont du même ordre de

grandeur

que les valeurs

correspondantes

déterminées par Holland pour le silicium et le

germanium.

Afin de

souligner

l’intérêt du modèle de

Holland,

nous avons

reporté

sur la

figure

2 les courbes calculées

sur la base de

l’intégrale simple Ki

et de

l’expression complète (K,

+

K2)

de

Callaway,

en utilisant pour les

paramètres

d’interaction

phonon-phonon

les valeurs déterminées par

Poujade

et

Albany [14] :

et

On voit que le modèle de

Callaway

ne peut rendre compte de la variation de la conductibilité

thermique

de l’antimoniure de

gallium

aux hautes

températures.

Rappelons

que la formulation de

Callaway

associe

aux

phonons

un spectre de

Debye

constitué d’une seule branche

acoustique

moyenne. De

plus,

le temps de relaxation choisi pour les interactions

phonon-phonon

est de la forme i N

T3)-1,

et est

adopté

aussi

bien pour les processus N que pour les processus U.

(6)

FIG. 2. - Conductibilité thermique de GaSb. Les courbes A et B sont calculées respectivement sur la base des expressions

simple et complète de Callaway.

Or,

pour les processus

N,

un tel

temps

de relaxation n’est valable que pour des

phonons longitudinaux

de

basse

fréquence.

Pour ce

qui

est des processus

U,

il

n’est valable ni aux

basses,

ni aux hautes

températures.

Il en résulte ainsi que, pour les processus à 3

phonons,

le

temps

de relaxation en

T3)-1,

s’il n’est pas

justifié

pour les processus

U,

reste à la

rigueur repré-

sentatif des

phonons longitudinaux

pour les processus N.

En sorte que le rôle des

phonons

transverses se

trouve être

négligé

dans ce modèle. Il

apparaît

ainsi

que la

divergence

entre les données déduites des deux modèles à haute

température

résulte de ce

qui distingue

tout

particulièrement

ces modèles l’un de

l’autre,

à

savoir la

prise

en considération par Holland de la contribution des

phonons

transverses à la conductibi- lité

thermique

K.

Il faut noter

qu’une

conclusion

analogue

a été for-

mulée sur le rôle des

phonons

transverses dans la conductivité

thermique

du silicium et du

germanium [6],

de l’antimoniure d’indium et de l’arséniure de

gallium [26],

ainsi que des

alliages silicium-germanium [27].

Récemment,

Hamilton et Parrot

[32]

ont calculé la conductibilité

thermique K

du

germanium

par la méthode variationnelle et ont obtenu un bon accord entre les valeurs calculées et les résultats

expérimen-

taux de K. Ce

calcul, qui

tient

compte

des contributions des différents modes de

polarisation,

montre que le

transport

de la chaleur a lieu essentiellement par les

phonons

transverses.

Conclusion. - Le modèle de Holland

appliqué

à la

conductivité

thermique

du GaSb a

permis

de rendre

compte

des résultats

expérimentaux

dans l’intervalle de

température compris

entre le maximum de K et 300 "K. L’écart observé aux basses

températures

entre

les courbes

théorique

et

expérimentale

est à relier à la

présence

d’une diffusion

électron-phonon

résiduelle

due à une

compensation imparfaite

du matériau étudié.

Comparativement,

le modèle de

Callaway

n’a

pas

permis

d’obtenir des résultats satisfaisants. Cette étude

souligne l’importance

de la contribution des

phonons

transverses à la conduction

thermique

de

l’antimoniure de

gallium.

Remerciements. - Nous remercions A. M.

Poujade

des résultats récents de conductivité

thermique

à

haute

température,

et C.

Blanjot

pour son assistance

technique.

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