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Paramètres d’inversion

Dans le document Université Libre de Bruxelles (Page 104-110)

CHAPITRE 5 INVERSION DE L’ACIDE NITRIQUE MESURE AU NADIR

5.1 Paramètres d’inversion

La sélection de l’intervalle spectral correspondant à des signatures d’absorption de HNO3 supérieures au niveau du bruit et minimisant les interférences avec d’autres constituants absorbant dans cette même région est réalisée afin d’extraire l’information la plus pertinente et la plus facilement utilisable du spectre. L’intervalle spectral sélectionné pour la restitution des concentrations de HNO3 s’étend de 860 à 900 cm-1 dans la fenêtre atmosphérique. Dans cet intervalle, qui comprend les bandes 5 et 2 9 de HNO3, des centaines de raies d’absorption ont une amplitude qui dépasse le bruit instrumental dans la gamme des concentrations rencontrées (Fig. 5.1). L’intervalle contient des structures importantes de H2O qui interfèrent avec le signal recherché. Les interférences du CO2 et CFC-12 sont négligeables et ne nécessitent pas d’ajustements spécifiques. A l’opposé, les interférences dues à la vapeur d’eau sont critiques et il est impératif de les minimiser dans l’inversion par la restitution simultanée de HNO3 et d’un profil de vapeur d’eau. Notons que HNO3 possède des raies d’absorption plus intenses dans des régions du spectre atmosphérique de plus hautes énergies (autour de 1300 et 1700 cm-1), mais ces régions sont caractérisées par des signatures intenses du N2O, du CH4 et de la vapeur d’eau. Le recouvrement des raies de HNO3 par les raies intenses de ces espèces interférentes ayant pour effet de noyer l’information disponible dans les raies de HNO3, l’intervalle spectral sélectionné se justifie par des interférences moindres.

Informationa priori

La méthode d’estimation optimale requiert l’utilisation d’un profil a priori ainsi que des matrices de covariance a priori ( ) et associée à l’erreur effective sur la mesure ( ). La matrice a été générée en supposant un bruit effectif non-corrélé d’écart type égal à 4.5x10-8 W/cm2.sr.cm-1 dans le cas des mesures effectuées par IMG et égal à 2x10-8 W/cm2.sr.cm-1 dans le cas des mesures IASI. Il s’agit donc dans les deux cas d’une matrice de covariance diagonale de dimension égale à

a

S Se

e S

m m! qui présente une variabilité proche du bruit radiométrique de l’instrument considéré.

Le choix du profil a priori et de la matrice associée est en revanche plus difficile à établir et a un impact important sur la qualité de l’inversion car S détermine la variabilité autorisée autour de l’état a priori pour restituer la meilleure estimation de l’espèce cible. La matrice de covariance a priori basée sur des mesures indépendantes est par ailleurs nécessaire pour l’évaluation de l’erreur de lissage qui est l’erreur la plus importante affectant les profils inversés.

a S

a

Suivant la philosophie de l’estimation optimale, nous avons construit pour HNO3 des matrices de covariance représentatives de ce que nous connaissons de la variabilité naturelle de cette espèce.

7,0x10-6 7,5x10-6 8,0x10-6 8,5x10-6 9,0x10-6 7,0x10-6 7,5x10-6 8,0x10-6 8,5x10-6 9,0x10-6 860 880 900 920 7,5x10-6 8,0x10-6 8,5x10-6 9,0x10-6 H2O CO2 R a d ia n c e ( W / c m 2 sr c m -1 ) HNO3 CFC-12 Wavenumber (cm-1)

Fig. 5.1 - Au-dessus: Spectre IMG en radiance dans la fenêtre atmosphérique (Océan Pacifique, 4 avril 1997). Au milieu et en-dessous : Contribution de H2O et CO2 (au milieu) et de HNO3 et CFC-12 (en-dessous) au spectre observé.

Dans un premier temps, l’information a priori (x et ) a été élaborée à partir d’un ensemble de profils moyens mensuels (de mars à juin) d’HNO3 mesurés par le sondeur au limbe MIPAS

a Sa

*

au-dessus de 10 km, qui ont été connectés jusqu’au sol en utilisant des profils du modèle MOZART (Model for OZone And Related chemical Tracers) représentatifs des régions libres ou polluées (Hauglustaine, et al., 1998). Les profils moyens de concentration et de rapport de mélange de HNO3 ainsi obtenus et les écarts-types correspondants sont représentés sur la figure 5.2. Notons que les écarts types représentent la variabilité de HNO3 à chaque altitude et sont les racines carrées des variances (éléments diagonaux de la matrice de covariance). Du fait de la décroissance exponentielle de la pression de l’air avec l’altitude, le profil de vmr est maximum à 24 km alors que le profil de densité est maximum dans la basse troposphère. La variabilité absolue associée au profil en densité est maximale entre 0 et 5 km alors que celle associée au profil en vmr est maximale entre 18 et 28 km. La variabilité relative diminue de 115 à 85% entre 0 et 7 km indiquant une variabilité élevée de HNO3 dans la basse troposphère (Fig. 5.3). Elle augmente aux alentours de 100% entre 8 km et 16 km dans la région haute troposphère – basse stratosphère (UTLS, Upper Troposphere Lower Stratosphere) en raison des variations de la hauteur de la tropopause. Elle diminue ensuite au-delà de 17 km d’altitude. La matrice de covariance comporte aussi des éléments hors-diagonaux qui traduisent la corrélation entre les concentrations aux différentes altitudes. Notons que les colonnes de la matrice de covariance peuvent dans certains cas être

*

MIPAS : Michelson Interferometer for Passive Atmospheric Sounder

approximées par des fonctions gaussiennes ou exponentielles qui traduisent une décroissance de la corrélation entre les différentes couches atmosphériques et qui sont caractérisées par une certaine longueur de corrélation. La figure 5.3 montre la matrice de covariance des concentrations (ou des vmr) de l’acide nitrique. Cette figure montre que le profil de corrélation de HNO3 pour une altitude donnée ne peut être modélisé par une fonction simple faisant intervenir une longueur de corrélation unique. Par exemple, la longueur de corrélation est de l’ordre de 6-7km à la tropopause, alors qu’elle est de moins de 5 km dans les premiers km. Les ruptures de corrélation qui apparaissent autour de 7 km et à 35 km s’expliquent par les différents régimes de contrôle de l’acide nitrique.

0 2 0 10 20 30 40 4 6 8 10 12 0 10 20 30 40 0 2 4 6 VMR (ppb) A lt it u d e ( k m ) Mean Profile Standard Deviation Molecular density (x1010 molecule/cm3)

Fig. 5.2 - Profils moyens et variabilité associée des densités (à gauche) et des rapports de mélange (à droite) de HNO3, utilisés pour l’inversion des spectres IMG.

Fig. 5.3 - Représentation en 2D de la matrice de covariance a priori des profils d’HNO3 utilisée pour l’inversion et l’analyse de la sensibilité des spectres IMG. La matrice est construite sur base des mêmes données que la figure 4.2. Voir texte pour la description de la matrice.

Cet ensemble et est celui utilisé pour l’inversion des spectres IMG. Notons qu’il se caractérise par de fortes valeurs de concentration au sol (représentatives des conditions polluées en-dessous de 3 km), biaisant vraisemblablement les concentrations troposphériques restituées à l’échelle globale.

a

x Sa

Afin de minimiser cet effet, une deuxième matrice de covariance a été construite ultérieurement en utilisant des profils de rapports de mélange issus du modèle de chimie-transport LMDz-INCA dans la troposphère pour une année (Hauglustaine et al., 2004) que nous avons couplés aux profils fournis par l’instrument ACE-FTS pour les années 2004 à 2006. Cette matrice est représentative de mesures réelles globales et validées de HNO3 dans l’UTLS (Bernath et al., 2005; Wolff et al., 2008). Le profil a priori de concentration et de vmr de HNO3 sur base de cet ensemble de données, ainsi que les écarts-types correspondant, sont représentés sur la figure 5.4. La matrice de covariance qui en résulte est présentée à la figure 5.5. Le profil en vmr est maximum à 24 km tandis que le profil de densité est maximum à 19 km. La variabilité absolue en densité est maximale entre 16 et 18 km alors que la plus grande variabilité absolue est atteinte entre 16 et 26 km pour les profils mesurés en vmr. Une grande variabilité relative autour de l’a priori est observée (Fig. 5.5), particulièrement dans la basse troposphère entre 0 et 3 km où elle atteint 170%. La variabilité est plus faible (entre 75 et 89%) dans l’UTLS entre 8 km et 16 km. De manière similaire à la première matrice de covariance, la figure 5.5 montre des ruptures de corrélation autour de 7 km et à 30 km ainsi que des variations de longueur de corrélation.

0 2 4 6 0 10 20 30 40 8 10 12 0 10 20 30 40 0 1 2 3 4 VMR (ppb) Mean profile Standard Deviation Molecular density (x1010 molecules/cm3) A lt it u d e ( k m )

Fig. 5.4 - Profils a priori global et variabilité associée des densités (à gauche) et des rapports de mélange (à droite) de HNO3, utilisé pour l’inversion des spectres IASI

Fig. 5.5 - Matrice de covariance a priori utilisée pour l’inversion et l’analyse des spectres IASI et construite sur base du même ensemble de données que la figure 4.4. Voir texte pour la description de la matrice.

Bien que les deux matrices de covariance diffèrent peu, il est important de noter que la seconde matrice constitue une statistique plus globale que la première. Elle est plus

appropriée pour le diagnostic des spectres IASI. Par ailleurs, l’a priori correspondant est plus représentatif d’une moyenne globale. Il présente des concentrations dans la basse troposphère nettement plus faibles (5 10! 9 molécules/cm3) au sol que le premier a priori (2!1010

molécules/cm3) qui est caractéristique des régions polluées (cf section 1.2.3). La colonne partielle 0-10 km représente 44% de la colonne totale dans le cas du premier a priori alors qu’elle ne représente plus que 21% de la colonne totale dans le cas du second a priori.

Paramètres de température et de surface

Les températures de niveau 2 fournies lors de la mission IMG sont peu fiables ( Hadji-Lazaro et al., 1999). Nous avons donc utilisé les températures de surface et les profils de température atmosphériques fournies par le modèle du centre européen ECMWF (European Center For Mediumrange Weather Forcast) interpolées à chacune des observations IMG grâce à l’outil Arletty du pôle de compétence Ether du centre de données de l’IPSL.

Pour l’inversion des spectres IASI, les températures de surface et les profils de température (données de niveau 2) qui sont fournies de manière opérationnelles par le système Eumetcast ont été utilisées (Schlüssel et al., 2005). Ces données sont actuellement en cours de validation. Une première étude a montré qu’une erreur de l’ordre de 0.6K doit être associée au profil de température entre 800 et 300 mb. Elle augmente ensuite autour de 1.5K à la tropopause et autour de 2K à la surface (Pougatchev et al., 2009).

Les températures de surface sont ajustées simultanément avec les profils de HNO3 et de vapeur d’eau.

Finalement, une émissivité de surface moyenne de 0.98 a été considérée dans le transfert radiatif pour l’inversion des spectres IMG et IASI à l’aide du logiciel Atmosphit. Nous discuterons par la suite (section 4.3.2) de l’impact d’une émissivité de surface constante pour le traitement des spectres IASI.

Grille verticale d’inversion

Les concentrations de HNO3 ont été restituées sur 9 niveaux d’inversion s’étendant du sol à 40 km d’altitude : 0-2, 2-5, 5-10, 10-15, 15-20, 20-25, 25-30, 30-35 et 35-40 km. En raison de la quantité d’information répartie sur la verticale (voir section 5.2.3), il n’est pas nécessaire d’inverser un profil de HNO3 avec d’avantage de niveaux. Les 9 niveaux d’inversion considérés ici permettent amplement de restituer l’information verticale disponible dans les mesures IMG et IASI.

Les différents paramètres d’inversion des spectres IMG et IASI sont résumés dans la table 5.1 Tab. 5.1 - Paramètres d’inversion utilisés pour la restitution d’un profil de HNO3 au départ des spectres IMG et IASI en utilisant Atmosphit

IMG IASI

Fenêtre spectrale 860-900 cm-1

a

x , Sa Mozart / MIPAS LMDz-INCA / ACE e

S 4.5!10-8 W/(cm2.sr.cm-1) 2!10-8 W/(cm2.sr.cm-1)

Vecteurs d’état Profil d’HNO3 du sol à 40 km (sur 9 niveaux d’inversion)

Profil de vapeur d’eau du sol à 20km (tous les km) Température de surface

Température (de surface et profil)

Emissivité de surface

ECMWF co-localisés à IMG Eumetcast (niveau 2 IASI) 0.98

5.2 Sensibilité verticale des spectres mesurés au

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