Conclusions générales
Le travail présenté dans cette thèse repose sur l’analyse des mesures de concentration d’acide nitrique (HNO3) dans la basse atmosphère terrestre (troposphère et stratosphère) à partir de spectres dans l’infrarouge thermique enregistrés depuis des satellites. Le principal enjeu de cette thèse était de démontrer la capacité des sondeurs IR à mesurer l’acide nitrique non seulement en colonne totale mais aussi dans la troposphère où les mesures de ce composé sont relativement limitées et ne permettent pas d’évaluer la variabilité spatio-temporelle. Différents sondeurs ont été utilisés à cette fin : les sondeurs en visée au nadir, IMG/ADEOS et IASI/MetOp, qui mesurent le rayonnement IR émis par la surface de la Terre, et un sondeur en occultation solaire, ACE-FTS/SCISAT, qui mesure le rayonnement IR émis par le soleil.
Nous avons montré que les spectres infrarouges enregistrés au nadir ou en occultation solaire contiennent les signatures spectrales d’un grand nombre de constituants chimiques de l’atmosphère parmi lesquels l’acide nitrique. Ce travail s’est focalisé sur la restitution des concentrations de ce composé en utilisant la région spectrale où l’absorption par HNO3 est la plus clairement identifiable, à savoir dans les bandes vibrationnelles 5 et 2 9 (autour de 860-900 cm-1).
La technique d’inversion utilisée dans ce travail de thèse pour la restitution des concentrations depuis des mesures intégrées en visée au nadir repose sur la méthode d’estimation optimale. Elle permet de déterminer la distribution verticale des concentrations et de caractériser la mesure inversée en terme de sensibilité verticale et des différentes sources d’erreur. Il s’agit d’une méthode statistique basée sur la combinaison de la mesure spectrale et d’une composante a priori qui apporte l’information nécessaire et manquante de la mesure. La distribution verticale ainsi inversée est fonction des différents paramètres utilisés tels que le profil a priori et les paramètres de régularisation utilisés (matrices de covariance a priori et
associées à la mesure). L’impact du choix de l’a priori a été étudié dans notre travail en particulier en regard des concentrations de HNO3 dans la troposphère. Les outils nécessaires à la caractérisation des inversions ont été décrits. Ils permettent de déterminer la sensibilité de la mesure à la structure verticale de l’espèce cible ainsi que de quantifier les éléments indépendants d’information qui constituent la mesure et la résolution verticale. Les différents termes d’erreurs liés à l’inversion ont également été analysés (erreur de lissage, associée aux incertitudes sur les paramètres du modèle direct, erreur associée à la mesure).
En raison d’une résolution spectrale différente entre les spectres IMG et IASI, une étude détaillée de sensibilité nous a amené à montrer que les spectres IMG (résolution spectrale de 0.1 cm-1) contiennent d’avantage d’information verticale sur les concentrations de HNO3 que les spectres IASI (résolution spectrale de 0.5 cm-1) : une observation IMG permet une décorrélation de l’information verticale en deux contributions relativement indépendantes (du sol à 10 km et de 10 à 40 km), alors que la mesure IASI ne permet que la restitution d’une colonne totale. Le traitement des spectres IMG et IASI s’appuie sur ces résultats. Il a été réalisé par les logiciels développés à l’ULB, Atmosphit et FORLI-HNO3, restituant deux colonnes (0-10 km et 10-40 km) pour les spectres IMG et une colonne totale pour les spectres IASI. Appliquée à l’échelle du globe pour la première fois pour HNO3, cette procédure donne de bons résultats en termes d’ajustement et d’erreur d’inversion, hormis pour des cas particuliers (scènes nuageuses, émissivité des surfaces désertiques) qui sont pour la plupart éliminés avant l’analyse géophysique.
L’étude des spectres IMG pour une période restreinte de 10 jours nous a permis de donner la première vision d’une distribution globale de HNO3 dans la troposphère depuis des mesures en visée au nadir. Cette distribution suggère des concentrations élevées à proximité des sources des NOx dans l’hémisphère nord, s’étendant au-dessus des océans suite au transport dans la troposphère libre. Néanmoins, la validation et l’interprétation des colonnes de HNO3
IMG sont fortement limitées par le manque de données. Les observations IASI quant à elles ne permettent pas d’isoler directement une contribution troposphérique. En comparaison à IMG, l’intérêt de ce sondeur réside principalement dans son grand échantillonnage spatio-temporel. Il nous a permis de réaliser une analyse affinée de la variabilité journalière, spatiale, mensuelle et annuelle de HNO3 à l’échelle du globe. La validation préliminaire des colonnes totales, réalisée avec des mesures indépendantes (FTIR), montre un biais positif sur la colonne totale qui pourrait en partie s’expliquer par la méthodologie FORLI couplée à une sensibilité verticale limitée de la mesure aux basses altitudes et à l’a priori utilisé dans le système d’inversion. Une validation plus poussée devra être effectuée en tenant compte de la sensibilité de l’instrument et du choix de l’a priori.
Finalement, les observations IASI nous a également conduit à mener une analyse du système HNO3/O3, les deux espèces étant mesurées simultanément par l’instrument. Les colonnes totales d’ozone restituées par un algorithme rapide basé sur la méthode des réseaux de neurone (développé au Service d’Aéronomie, IPSL, Paris) ont été utilisées à cette fin. Elles seront à l’avenir remplacées par un jeu de données provenant du traitement en temps quasi-réel de IASI par FORLI-O3. L’impact de la dénitrification et de la formation du trou d’ozone sur les rapports HNO3/O3 a été évalué, reliant les NOy et l’ozone dans la stratosphère. Cette analyse intéressante pour l’étude de la chimie des NOy dans l’interaction avec O3, pourra être poursuivie dans le futur sur des échelles spatiales et temporelles inaccessibles actuellement avec d’autres sondeurs. Par ailleurs, ces mesures simultanées de HNO3 et O3 pourraient à l’avenir être complétées par des observations de PSC visant à mieux cerner les processus relatifs à ces composés.
Parallèlement à l’analyse des observations en visée au nadir, les profils de HNO3
mesurés par ACE-FTS/SCISAT ont été utilisés pour étudier le potentiel de ce type de sondeur pour le sondage troposphérique. Les profils sont restitués par un algorithme d’inversion basé sur la procédure de Levenberg-Marquardt et développé à l’Université de Waterloo (Canada). Sur base de plus de deux années (février 2004 à août 2006) de mesures, une distribution quasi-globale de HNO3 a été obtenue dans la haute troposphère. Elle offre une vision nouvelle de HNO3 dans cette couche avec notamment la mise en évidence d’un gradient hémisphérique ainsi qu’une distribution saisonnière. Ces mesures permettent également de préciser dans certains cas, l’origine possible des émissions (pollution anthropogénique, feux de biomasse, éclairs,…). Néanmoins, ce type de mesure est caractérisé par un échantillonnage spatial limité et une incapacité à sonder les plus basses couches.
Une analyse plus fine de la distribution troposphérique nécessite l’utilisation des sondeurs en visée au nadir avec une couverture globale journalière, tel que IASI. Afin de pallier à la résolution verticale limitée de IASI et de restituer des colonnes troposphériques, nous avons utilisés deux méthodes indirectes différentes : la méthode du résidu et la méthode de l’excès troposphérique. Ces méthodes qui sont largement utilisées actuellement sont principalement limitées aux régions intertropicales. Les résultats préliminaires obtenus pour les colonnes troposphériques dérivées mettent en évidence de nettes augmentations au-dessus du continent africain et de l’océan atlantique, probablement associées aux émissions de NOx
dans les feux de biomasse et aux éclairs. Ce sont les premières observations par satellite de HNO3 issu de ces processus. Des simulations réalisées avec le modèle de chimie et transport atmosphérique GeosChem ont permis de vérifier l’impact des sources d’émission et leur compatibilité avec les observations.
L’analyse de la distribution de HNO3 troposphérique effectuée ici depuis les instruments en visée au nadir a également permis de mettre en évidence les apports potentiels et les limitations de ce type de mesures pour la détection et l’analyse de HNO3 troposphérique à l’échelle globale et de mieux cadrer les moyens qui devront être mis en œuvre pour améliorer les restitutions de cette espèce clé de la basse atmosphère.
Les travaux futurs devront mettre en place des méthodes spécifiques pour l’exploitation des mesures IASI et l’étendue de l’analyse des colonnes troposphériques dérivées aux latitudes moyennes et polaires. Sur base des résultats que nous avons obtenus, il est évident que l’utilisation couplée d’un modèle de chimie et transport atmosphérique avec les observations s’avère indispensable pour étudier l’impact des différents processus troposphériques et affiner notre analyse. Nos observations pourraient par ailleurs être couplées au modèle afin de servir de contraintes sur les sources d’émission par des techniques de modélisation inverse.
Notons également que la définition de la prochaine génération des sondeurs en visée au nadir a déjà commencé pour poursuivre les observations IASI tout en répondant aux nouveaux besoins des utilisateurs. Les instruments de cette nouvelle génération, prévus pour 2018, seraient caractérisés par une meilleure résolution spectrale et un bruit radiométrique plus faible. Sur base des résultats obtenus dans ce travail, il est évident que ces sondeurs permettraient de fournir des colonnes troposphériques directes de HNO3 et offriraient un moyen unique pour étudier la chimie, le transport et les puits des composés azotés réactifs dans la troposphère. Ces aspects, complétés par des mesures d’autres composés (NH3 et NO2) contribueraient notamment à mieux cerner et quantifier la perturbation anthropique du cycle de ces azotes réactifs et des problématiques environnementales qui en découlent (déposition
acide, etc). Par ailleurs, la mesure directe de HNO3 permettra d’étudier les liens avec l’ozone de manière indépendante dans la troposphère et la stratosphère, ce qui contribuera à affiner notre analyse de la chimie atmosphérique en général.
Notons finalement que l’ensemble des mesures en visée au nadir serait idéalement complété par des instruments opérant au limbe disposant d’un meilleur échantillonnage vertical de l’atmosphère. Ces instruments sont également à l’étude au niveau des agences spatiales.
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