Montages synchrotrons : BM02 (ESRF) et METROLOGY (Soleil)

Les expériences de diffusion aux petits angles ont été réalisées sur deux lignes de lumières : la ligne BM02 à l’ESRF et la ligne METROLOGY au synchrotron Soleil. Ces deux lignes diffèrent essentiellement par leurs applications puisque la ligne METROLGY est dédiée à des mesures avec des rayons X basse énergie (30 eV - 1,9 keV) et BM02 à des mesures hautes énergies (5 - 25 keV). Par conséquent, leurs caractéristiques sont différentes, excepté l’utilisation d’un aimant de courbure pour générer les rayons X.

Les sources synchrotrons

La génération du rayonnement synchrotron est illustré sur la figure 3.26a. Toute particule chargée soumise à une accélération émet un rayonnement électromagnétique. Si l’accélération de la particule chargée est forte, telle que ces particules deviennent relativistes (E = γmc2_{avec γ}

» 1), le rayonnement sera émis de façon tangentielle à la trajectoire de la particule avec un large spectre en énergie (et donc en longueur d’onde). Les particules chargées, des électrons dans la plupart des cas, sont tout d’abord accélérées dans un accélérateur linéaire jusqu’à une vitesse très proche de celle de la lumière. Puis les électrons passent dans un accélérateur circulaire appelé anneau d’accélération ou booster. L’objectif du booster est d’augmenter l’énergie des particules jusqu’à des valeurs relativistes. Une fois que la vitesse et l’énergie souhaitées sont atteintes, les électrons sont envoyés dans l’anneau de stockage (la circonférence de l’anneau de stockage est beaucoup plus grande que celle de l’anneau d’accélération, atteignant plusieurs centaines de mètres). La trajectoire des électrons est rectiligne dans les sections droites. La présence des aimants de courbure va entraîner l’accélération centripète des électrons sous l’action d’un champ magnétique.

FIGURE3.26 – a) Schémas de la génération d’un rayonnement synchrotron et b) photographie

du synchrotron ESRF de Grenoble.

L’accélération à chaque aimant de courbure entraîne la génération d’un rayonnement X tangent à l’anneau de stockage. L’énergie du faisceau est reliée aux champs magnétiques des aimants et au rayon de courbure de l’anneau. Ce rayonnement X est délivré à un grand nombre de lignes de lumières installées autour de l’anneau.

Ligne de lumière BM02

La ligne optique de la ligne de lumière BM02 de l’ESRF est schématisée sur la figure 3.27a. On peut ainsi voir les différents éléments utilisés pour conditionner le faisceau de rayons X. Sur la ligne BM02, un monochromateur composé de deux cristaux de Si(111) est placé entre deux miroirs. Le second cristal sert également à la focalisation longitudinale. Des miroirs courbés sont utilisés afin de stopper les rayons X durs (premier miroir), et de réduire au maximum la divergence du faisceau au niveau de l’échantillon dans le plan vertical (second miroir).

3.5. Instrumentation Finalement, un faisceau de 150 µm de hauteur et de 300 µm de largeur est obtenu à 17 keV au niveau de l’échantillon, avec une cohérence transverse estimée de l’ordre de 300 nm (taille de la source vue par l’échantillon) [115].

FIGURE3.27 – a) Schéma de la ligne optique et b) photographie du montage expérimental de

la ligne de lumière BM02 à l’ESRF.

Afin de comparer les montages BM02 et Smartlab, le dispositif expérimental utilisé lors de mesures CD-SAXS est illustré sur la figure 3.27b. Un beamstop circulaire en plomb est placé devant le détecteur afin de stopper le faisceau direct. L’échantillon est placé au centre d’un go- niomètre 6-cercles. L’intensité diffusée a été enregistrée sur un détecteur pixel XPAD (960*560 pixels d’une taille de 130 µm) [116]. L’utilisation d’un détecteur à pixels hybrides, tel que l’XPAD, permet une très bonne dynamique de comptage, une sensibilité élevée (plus de 90% des photons arrivant sur la caméra détectés) et un faible bruit de comptage. L’alignement de l’échantillon en z est réalisé avec le photomultiplicateur, annoté sur la figure 3.27b.

L’XPAD est monté sur le banc SAXS à une distance de 3144 millimètres de l’échantillon. Afin de minimiser la diffusion de l’air, une partie du chemin parcouru par le faisceau de rayons X et le faisceau diffusé est placé sous vide. Les deux différences majeures entre les dispositifs expérimentaux sont la mesure d’angle (avec un cristal analyseur) avec un détecteur ponctuel pour le Smartlab et la mesure de positions relatives avec un détecteur 2D pour BM02. De plus, le développement d’appareillages spécifiques sur cette ligne de lumière permet la réalisation de mesures in-situ et in-operando [117–120]. Pour des films minces de copolymères à blocs ou des films de silicium poreux (SiOCH-low k), la dégradation sous faisceau sera ralentie en faisant des mesures sous vide ou sous atmosphère neutre [118, 121].

Ligne de lumière METROLOGY

Le premier miroir recevant le faisceau M1 permet de focaliser le faisceau dans la direction horizontale. La résolution spectrale est obtenue grâce à un monochromateur, composé d’un miroir sphérique (M2) et de trois réseaux VLS, permettant d’obtenir un faisceau de rayons X ayant une énergie allant de 30 eV à 1,9 keV. Le miroir M3 focalise verticalement le faisceau transmit. Finalement, le coupeur d’ordre et le filtre permettent d’éliminer les harmoniques d’ordre supérieur du monochromateur. Un jeu de fentes réglables complète la ligne optique. La taille du faisceau obtenu à 285 eV (seuil K du carbone) est de 440 µm horizontalement et de 230 µm verticalement. Le principe de cette branche est décrit sur la figure 3.28a.

FIGURE3.28 – a) Schéma de la ligne optique et b) photographie du montage expérimental de la ligne de lumière METROLOGY X-UV.

L’intégralité du montage expérimental a été placée sous un vide de 10−6_{mbar. En effet, les}

rayons X sont fortement absorbés par l’air et les matériaux étudiés à ces énergies et par conséquent de nouvelles problématiques autour de la détection sous vide [122] se posent. Les mesures à 285 eV induisent par conséquent un fort changement de longueur d’onde (λ = 0,11271 nm à 11 keV et 12,40 à 100 eV), affectant les angles de mesure. L’échantillon a donc été placé à une distance de 22 mm d’un détecteur indirect MagSAXS 2D (2048 x 2048 pixels de taille de 8,6 µm) [123]. Le montage expérimental est illustré sur la figure 3.28b. Afin de combiner des mesures en configurations réflexion et transmission, l’échantillon a été placé sur une rotation Newport, permettant le changement de configurations par une simple rotation verticale de 90°.

L’une des difficultés rencontrées lors de ces mesures est la contamination des optiques de la ligne par du carbone. Les tubes utilisés pour assurer le vide le long du chemin des rayons X sont fabriqués en acier inoxydable. La présence de carbone dans l’inox, même à des pourcentages faibles, entraîne des dépôts de carbone sur les optiques, qui atténuent fortement l’intensité

3.6. Simulations et logiciels