Libre parcours moyen et longueur de cohérence spatiale dans les super-réseaux

Nous avons vu que le libre parcours moyen et la longueur de cohérence spatiale sont identiques pour la plupart des modes dans les matériaux massifs où seules les interactions inélastiques contribuent à une conductivité thermique finie. Les modes pour lesquels une différence apparaît sont ceux dont la vitesse de groupe est faible devant la vitesse du son. Nous nous tournons maintenant vers les super-réseaux. Ces structures possèdent des bandes de fréquences interdites, qui font tendre les vitesses de groupe vers zéro au centre et en bord de zone. Nous espérons donc voir des différences notables entre les longueurs de cohérence temporelle et spatiale dans ce type de matériaux. Les propriétés de transport de phonons dans les super-réseaux seront introduites en détail dans le chapitre suivant. Nous conseillons aux personnes qui ne sont pas familières avec les super-réseaux de se référer à la section3.1. Pour cette section, nous souhaitons nous concentrer sur la comparaison des deux longueurs caractéristiques dans ce type de structure.

2.4.1 Présentation des super-réseaux simulés

Nous avons simulé des super-réseaux sous forme de chaînes unidimensionelles pour la même raison que dans le cas du graphène. Nous souhaitions avoir la meilleure résolution possible dans l’espace réciproque. Les super-réseaux sont composés d’une alternance périodique d’au moins deux matériauxA etB, formant ainsi une période artificielle d_SL. La figure 2.12 schématise les deux matériaux utilisés pour construire la super-structure. Chacun des matériaux massifs est une chaîne unidimensionnelle diatomique dont les constantes de force sont les mêmes quels que soient les couples d’atomes considérés. Seule la

78 2.4 Libre parcours moyen et longueur de cohérence spatiale dans les super-réseaux

Matériau A

m

₁

m

₂

Matériau B

m

₃

m

₄

Figure 2.12 – Représentation schématique des deux matériaux du super-réseau uni-dimensionnel.

masse diffère pour chaque type d’atome : m₁ = m_Ar = 39.94 g.mol⁻¹, m₂ = 2mAr = 79.88 g.mol⁻¹,m₃ = 1,5mAr = 59.91 g.mol⁻¹ etm₄ = 3mAr = 119.82 g.mol⁻¹. Nous avons utilisé le potentiel de Lennard-Jones, présenté dans la section A.2, avec les paramètres du cristal d’argon. La distance entre chaque atome est fixée à 3.8509 Å et la longueur de l’ensemble des super-réseaux à 3080,72 nm, quelle que soit la période du super-réseau.

Nous avons choisi des chaînes diatomiques et non monoatomiques pour éviter d’avoir un transport anormal dans ces systèmes unidimensionnels [133]. La présence de deux atomes dans la maille permet d’avoir accès à davantage d’interactions phonon-phonon de type Umklapp et donc d’avoir des propriétés thermiques définies. Comme cela est représenté sur la figure 2.13, il y a quatre branches dans les relations de dispersion du super-réseau composé d’une couche du matériau A et d’une couche du matériau B, correspondant àd_SL = 1,54 nm.

Les vitesses de groupe s’annulent au centre et en bord de la première zone de Brillouin, comme dans le cas de la chaîne diatomique. Ceci correspond aux réflexions de Bragg : les phonons ne peuvent plus se propager d’un matériau à l’autre. La figure 2.14 donne les relations de dispersion lorsque d_SL = 6,16 nm. Jusqu’à 0,6 THz, les branches ont des vitesses de groupe relativement importantes. Au delà, les branches sont plates et nous pouvons donc nous at-tendre à avoir des différences entre les libres parcours moyens et les longueurs de cohérence spatiale, comme dans le cas de la branche transverse optique dans le graphène.

2.4.2 Comparaison du libre parcours moyen et de la longueur de cohérence spatiale

Nous pouvons passer à la comparaison du libre parcours moyen et de la longueur de cohérence spatiale dans les super-réseaux unidimensionnels. Le pas de temps est fixé à 4 fs. Le système est tout d’abord relaxé dans l’ensemble microcanon-ique durant 4 ns. Les trajectoires dans l’espace des phases sont ensuite enreg-istrées tous les 32 pas de temps pour une durée totale de 524288 pas de temps.

La température est fixée à une valeur de 10 K, faible devant la température de Debye dans l’argon massif (80 K), ce qui nous assure la stabilité du système.

Le libre parcours moyen et la longueur de cohérence spatiale de chaque mode

k (in rad.nm

^-1

) 0

0,2 0,4 0,6 0,8 1 1,2

Fréquence (THz)

0 π /d

_SL

Figure 2.13 – Relations de dispersion du super-réseau avecdSL = 1,54 nm.

Re(k) 0

0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2

Re( ω ) (THz)

0 π /d

SL

Figure 2.14 – Relations de dispersion du super-réseau avecd_SL = 6,16 nm.

sont tracés sur la figure2.15pour le super-réseau avecd_SL= 1,54 nm. Le libre

80 2.4 Libre parcours moyen et longueur de cohérence spatiale dans les super-réseaux

0,01 0,1 1

Fréquence (THz) 10

^-3

10

^-2

10

^-1

10

⁰

10

¹

10

²

10

³

en nanomètres

Libre parcours moyen

Longueur de cohérence à partir de W(ω,k) Longueur de cohérence à partir de W(ω,R)

taille du système

période du super-réseau

distance interatomique

Figure 2.15 – Comparaison du libre parcours moyen et de la longueur de cohérence spatiale des phonons dans le super-réseau unidimensionnel dSL = 1,54 nm.

parcours moyen et la longueur de cohérence spatiale ont été calculés à partir de la densité spectrale d’énergieW(!, k), c’est-à-dire dans l’espace réciproque.

Il est important de rappeler qu’en utilisant cette méthode, nous projetons les vitesses de chaque atome sur les vecteurs propres de chaque mode. Ainsi, la résolution spatiale correspond à la période du super-réseau d_SL. Il est donc impossible de mesurer des longueurs de cohérence spatiale plus petites qued_SL. Pour la branche acoustique, le libre parcours moyen et la longueur de cohérence spatiale se confondent, comme dans le cas du graphène. La figure 2.16effectue un zoom de la figure précédente sur les modes en bord de la première zone de Brillouin pour la branche acoustique. En bord de zone, le libre parcours moyen s’écroule subitement à cause des vitesses de groupe qui tendent vers zéro en s’approchant de k =⇡/dSL. La longueur de cohérence converge elle, vers la valeur de la période du super-réseau : ceci est la signature de modes stationnaires. Ils ne peuvent pas se propager bien qu’il existe tout de même une corrélation spatiale de vibration.

La figure2.17compare les longueurs de cohérence spatiale obtenues à partir de la densité spectrale d’énergie pour différentes valeurs de la périoded_SL.

0,01 0,1 Fréquence (THz) 10

^-2

10

^-1

10

⁰

10

¹

10

²

en nanomètres

Libre parcours moyen Longueur de cohérence à partir de W(ω,k)

période du super-réseau

Figure 2.16 – Identification de modes stationnaires dans le super-réseau unidimen-sionneldSL = 1,54 nm.

0,01 0,1 1

Fréquence (THz) 10

^-1

10

⁰

10

¹

10

²

10

³

Longueur de cohérence spatiale (nm)

d

_SL

= 1,54 nm d

_SL

= 3,08 nm d

_SL

= 6,16 nm d

_SL

= 12,32 nm d

_SL

= 24,64 nm

Figure 2.17 –Comparaison des longueurs de cohérence spatiale obtenues à partir de la densité spectrale d’énergie pour différentes périodes de super-réseau.

82 2.4 Libre parcours moyen et longueur de cohérence spatiale dans les super-réseaux

Les branches acoustiques et les premières optiques ont les mêmes longueurs de cohérence spatiale, quelle que soit la valeur de la période. Nous reviendrons sur ce point dans le chapitre suivant. La partie du spectre pour des fréquences supérieures à 0,1 THz est plus surprenante. Les longueurs de cohérence spa-tiale convergent vers une valeur limite pour chacune des périodes. Ce seuil est d’autant plus grand que la période est longue. La figure 2.18 montre que la valeur de seuil est proportionnelle à la période du super-réseau.

0 5 10 15 20 25 30

Période du super-réseau (nm)

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