Au début des années 1950, Richard Goody avait envisagé l’existence d’un pont azoté entre le sol et la stratosphère. A la fin de la décennie, le chimiste allemand Christian Junge (voir
Figure 16(a)), une figure centrale de la physico-chimie des aérosols,118 établit quant à lui
117 En fait, en 1970, c’est-à-dire au moment de la publication de Crutzen, qui précède de quelques mois la première alerte à la destruction anthropique de l’ozone, la théorie chimique de l’ozone inclut déjà des composées autres que les composés oxygénés, hydrogénés et azotés (voir Crutzen, 1970 & 1971, et la Figure D ci-dessus, tirée de Crutzen & Golitsyn, 1992).
118 C. Junge vint à l’étude de l’aspect chimique des aérosols dans le cadre d’une recherche « sur le grossissement des particules d’Aitken » dans l’atmosphère (cf. Junge C., 1952, » Das Größenwachstum der Aitkenkerne «, Ber. Deut.
Wetterdienst US-Zone, 38, pp. 264-267). Initié en Allemagne, ce travail est poursuivit aux Etats-Unis à partir de 1953
(Junge C., 1954, “The chemical composition of atmospheric aerosols”, I. Measurements at Round Hill Field Station, June-July 1953. J. Meteorol., 11, pp. 323-333) [Jaenicke, 1996, p. 6]. Après-guerre, trois sujets de recherche
mobilisent C. Junge : la distribution en tailles des aérosols, la chimie des aérosols et la couche d’aérosols stratosphériques. Dans la corps du texte, nous nous focalisons sur le dernier aspect.
Quant à la chimie des aérosols, elle désigne "la composition chimique" des aérosols. Celle-ci est étudiée pour plusieurs raisons. D’abord, la connaissance de la composition chimique d’un aérosol permet de déterminer son indice de réfraction, et ainsi d’estimer son rôle radiatif et son impact sur le climat global. Ensuite, la dangerosité sanitaire d’un aérosol inhalé dépend de sa composition chimique. Enfin et surtout, étudier la composition chimique des aérosols atmosphériques permet de cibler les sources à l’origine de ces aérosols, ainsi que les processus d’évolution chimique subis au cours de son séjour dans l’atmosphère. De plus, les aérosols sont susceptibles d’être intégrés dans la phase nuageuse, et par conséquent de modifier la composition chimique des pluies, dont leur acidité. Malgré leur rôle de puits atmosphériques, les aérosols ne sont pas des objets centraux de la théorie chimique de l’atmosphère avant les années 1980 voire 1990. Nous verrons toutefois dans notre dernier chapitre que les modules de chimie atmosphérique des modèles du changement climatique d’aujourd’hui tentent depuis quelques années de prendre en compte différents aspects chimiques des aérosols.
l’existence d’une couche d’aérosols soufrés dans la stratosphère, qui résulte de leur transfert depuis la troposphère.
Dans les années 1950-60, les aérosols atmosphériques intéressent les chercheurs à trois égards. D’abord, leur impact radiatif est reconnu comme important, à travers les études sur
les émissions volcaniques, notamment [Dörries, 2006].119 Ensuite, la composition des aérosols
est caractéristique d’une région (par exemple, les aérosols désertiques). De plus, s’ils sont "imprégnés" de marqueurs chimiques (les particules solides adsorbent des éléments chimiques gazeux), ils constituent des traceurs atmosphériques de premier choix, aux côtés des particules radioactives. Enfin, les aérosols représentent un danger pour les engins aéronautiques ou aérospatiaux.
Après des travaux de météorologie dans l’armée allemande durant la guerre, Junge émigre aux Etats-Unis au milieu des années 1950, tant les perspectives de recherche dans une
Allemagne en reconstruction sont maigres.120 Il travaille pour l’‘Air Force Cambridge
Research Center’ dans le Massachussetts (il y demeurera jusqu’à son retour en Allemagne en 1962), où il est chargé de mener une étude sur les micrométéorites présentes dans la stratosphère. Qu’elles soient d’origine cosmique, volcanique, ou issues des tests de bombes atomiques, elles constituent une menace probable pour les satellites et leurs véhicules-porteurs qui transitent vers la haute atmosphère. Outre la cartographie atmosphérique de la répartition des micrométéorites que lui a confiée l’‘US Air Force’, C. Junge attribue un autre enjeu à son étude. Sur la base de mesures réalisées au crépuscule, des travaux récents ont en effet conclu qu’existerait une distribution verticale particulière de certains aérosols, qui seraient disposés en couches (Cf. Penndorf (1954) pour la seule troposphère, et Bigg (1956) pour la troposphère et la stratosphère). Les ressources abondantes que Junge reçoit de l’‘Air Force Cambridge Research Center’ lui permettent de mener les deux études de front. Junge lance des ballons depuis Sioux Falls, dans le Dakota du Sud, depuis Hyderabad en Inde, ainsi que des sondes à impacts secrètement transportées sur des avions de reconnaissances
U2. [Jaenicke, 1998, p. 5]121
119 Rappelons à ce propos que, au début des années 1970, il n’existe toujours pas de consensus sur une tendance globale au réchauffement (imputé principalement aux gaz à effet de serre), ou au refroidissement (imputé principalement aux aérosols, aérosols soufrés principalement).
120 Chimiste de formation, Christian Junge (1912-1996) se lance dans la météorologie en 1930 par passion pour l’aviation, dont la pratique nécessitait des connaissances météorologiques. En 1935, il soutient une thèse sur les noyaux de condensation atmosphériques. Au cours de la Seconde Guerre Mondiale, Junge est mobilisé dans la
Luftwaffe. Il lance des tracts de propagande à l’aide de ballons météorologiques depuis l’est de la France, puis travaille
à la prédiction du temps sur les territoires où se déroulent les combats, en France, en Afrique du Nord, en Crête et en Italie. [Jaenicke, 1996, p. 2]
121 Ruprecht Jaenicke écrit :
“Additionally impactor probes were secretly carried on U2 reconnaissance planes, at that time unknown to the public. […] By secretly, we mean that all U2 flights were government secrets. Even though Junge had
Les résultats dépassent les attentes. Au terme de quatre ans de recherche, l’existence
d’une couche d’aérosols soufrés stratosphériques est établie.122 De plus, C. Junge et ses
collègues affirment avoir établi qu’elle résultait d’émissions de soufre gazeux depuis le sol (des émissions « naturelles », principalement du sulfure de carbonyle (OCS) issu de processus biogéniques et d’éruptions volcaniques). Le soufre gazeux serait ensuite adsorbé sur des particules solides, qui transiteraient jusqu’à la stratosphère, pour former une couche
entre 16 et 23 kilomètres environ (cf. Junge & Manson, 1961 ; voir Figure 16 (b) ci-dessous).123
[Jaenicke, 1998, pp. 3-5]
(a)
(b) Figure 16 : (a) Photographie de Christian Junge vers 1970 ; (b) représentation graphique de cinq
profiles stratosphériques d’aérosols de grande taille identifiés par l’équipe de Junge
[Jaenicke, 1998 ; Junge, Chagnon & Manson, 1961, « Stratospheric Aerosols » in Hare, 1962, p. 532]
become a US citizen, he was not told of the flights because he was from Germany. He was only told that the measurements were made at a specific height, geographical location, and exposure time.” [Jaenicke, 1996, p. 5]
Nous soulignons que le récit du chimiste des aérosols R. Jaenicke, dont sont tirées ces phrases, est hélas l’unique source bibliographique que nous possédions sur les travaux de Junge aux Etats-Unis entre 1953 et 1962. L’auteur, un étudiant de C. Junge après le retour de ce dernier en Allemagne, tient probablement de la bouche de Junge la plupart des évènements qu’il utilise pour construire son récit biographique sur son ancien professeur (Jaenicke, 1996).
122 Le météorologue-chimiste et ses collègues communiqueront leur "découverte" d’une couche de soufre stratosphérique, dans deux articles publiés en 1961 (Junge, C.E., Chagnon C.W. and Manson J.E., 1961, « Stratospheric aérosols », J. Meteorol. 18, pp. 81-108 ; Junge C.E. & Manson J.E., 1961, « Stratospheric aerosol studies », J. Geophys. Res. 66, pp. 2163- 2182.)
123 « La persistance d’aérosols dans la stratosphère pendant des périodes non volcaniques a fait l’objet d’observations au crépuscule au début du XXème siècle », rapporte Jean-Pierre Vernier dans sa thèse de doctorat en sciences de l’atmosphère. Cependant, il a fallu attendre les années 1950 et l’utilisation d’impacteurs en ballon pour confirmer leur présence. Les « premières observations de Junge et al., 1961 » ont révélé une quantité relativement importante de grosses particules (r ≥ 0.15 m) vers 20 km, dont la composition chimique a été déterminée en étudiant leur
température de vaporisation. Elle correspondait à « un mélange de 75% d’acide sulfurique (H2SO4) et 25% de vapeur d’eau (Rosen et al., 1964) ». Ces particules étaient donc assez grosses pour diffuser la lumière solaire, et pour que leur effet soit observé depuis le sol (d’où elles ont été pour la première fois identifiées). La couche de soufre
stratosphérique, qui fut par la suite prise en compte dans les travaux sur la couche d’ozone et sur le climat, est aujourd’hui plus volontiers désignée sous le nom « couche d’aérosols stratosphériques », ou « couche de Junge », en hommage à son "découvreur". A présent, on juge que ces particules hydrophiles et sulfatées seraient émises
essentiellement par les océans ; et le SO2 gazeux pourrait avoir, soit une origine naturelle (éruptions volcaniques), soit une origine anthropique (combustion de produits fossiles). Junge, Chagnon et Manson (1961), puis Friend (1966) et Richard Cadle et ses collègues (1962 & 1968), qui prolongèrent leurs travaux, se contentaient d’affirmer que le dioxyde de soufre était émis depuis le sol puis subissait une importante convection (une source identifiée fut le volcan Gunung Agung de Bali, rentré en éruption en 1963), avant de former « des gouttes d’acide sulfurique diluée », « par oxydation et hydratation dans la stratosphère ». [Vernier, 2010, p. 21 ; Cadle et al., 1973, p. 745]
Tout comme R. Goody l’avait fait au sujet du N2O, C. Junge trace un chemin sol-stratosphère pour des particules chimiques. Peu après, Richard Cadle, faisant à son tour de cette couche d’aérosols stratosphériques son objet d’étude, dessinera le chemin du retour, en démontrant que des particules de soufre descendaient de la stratosphère vers le sol. En définitive, chimie stratosphérique et chimie du sol se trouvent désormais reliées, dans les deux sens, par des
trajets d’aérosols soufrés (Cf. Cadle et al., 1968).124 Par ailleurs, le cycle du soufre est à présent
couplé à la stratosphère... Tout ceci à une échelle a priori globale, puisque cette couche d’aérosols, tout comme la couche d’ozone avant elle, est jugée globale a priori. Ainsi, Kenneth Hare avait indiqué, en bas du croquis de Junge, qu’il pensait que cette couche d’aérosols bien délimitée observée dans le ‘Middle West’ des Etats-Unis pourrait être observée « sous toutes les latitudes (‘believed to be of worldwide occurrence’) » (en fait, elle sera jugée plus tard comme une couche à forte amplitude géographique, mais ne recouvrant pas la totalité du globe, et importante seulement après d’importantes éruptions volcaniques). [Hare, 1962, p. 532 ; voir Figure 16 (b) ci-dessus]
L’US Air Force, qui finance R. Junge et son équipe, est moins enthousiasmé par leurs résultats que ne le sont leurs pairs. Alors que Junge publie sa "découverte", le programme connaît une fin rapide et imprévue, rapportera Jaenicke (qui se fait sans doute le relai du récit que lui a fait Junge). Cette couche d’aérosols soufrés qui avaient attiré Junge ne semblaient pas représenter un risque pour les technologies aéronautiques et aérospatiales. Par conséquent, les travaux de Junge n’avaient plus guère d’intérêt aux yeux de l’US Air Force. [Jaenicke, 1998, p. 5]
Après 1962, date de la fin du contrat de Junge à l’‘Air Force Cambridge Research Center’, la recherche de Junge n’aura plus de lien avec la haute atmosphère, ni l’espace (puisque, rappelons-le, le programme de départ portait sur les micrométéorites spatiales). Il retournera en Allemagne, où il contribuera à bâtir le premier réseau de mesures chimiques des précipitations à l’échelle européenne, initié au milieu des années 1950 par des chercheurs suédois, avec à leur tête Erik Eriksson (voir Sous-chapitre 3.2). Junge travaillera également à la rédaction d’un article sur les aérosols radioactifs, de nouveau avec Charles Chagnon, sur
124 L’Etats-Unien Richard Cadle (1914-2010) fait partie des premières grandes figures de la physico-chimie de l’atmosphère à grande échelle, et de la théorie des cycles biogéochimiques globaux. Comme nombre de ses semblables dans les années 1960, il combinera études de l’atmosphère de la Terre et études des atmosphères des planètes voisines. On lui doit des publications précoces sur « la chimie des atmosphères contaminées », sur « les réactions chimiques atmosphériques de l’atome d’oxygène », sur « la photochimie de l’atmosphère supérieure de Jupiter », ainsi que sur « les particules des panaches volcaniques » et « les particules de l’atmosphère de
l’Antarctique ». C’est dans ce dernier article, daté de 1968, que Cadle et ses collègues affirment que des échantillons d’air prélevés à proximité du sol ont révélé la présence d’aérosols soufrés, auxquels ils attribuent une origine stratosphérique. (Cadle et al., 1968).
la base de leurs mesures effectuées aux Etats-Unis sous financement de l’‘US Air Force Air Weather Service’, au cours de l’année 1961. [Junge, 1963 ; Mézaros, 1981, p. 154 ; Chagnon & Junge, 1965, p. 332]
Jusqu’à sa retraite prise en 1980, Christian Junge restera reconnu par ses pairs comme le chercheur de référence en sciences de l’aérosol. En 1968, il sera promu directeur du ‘Max-Planck-Institute für Chemie’, où il créera un Département de Chimie Atmosphérique (Paul Crutzen lui succédera à la tête du Département en 1980). Aux yeux du physicien et
chimiste de l’atmosphère Ruprecht Jaenicke,125 qui lui consacra plusieurs articles in memoriam
(dont celui de 1998, dans lequel nous avons puisé (Jaenicke, 1998)), C. Junge serait en outre celui qui aurait « nommé et créé la chimie atmosphérique (‘named and created the complete science of atmospheric chemistry’) à travers son travail et son ouvrage Atmospheric Chemistry and Radioactivity publié en 1963 ». Mais, si Junge y définit la chimie atmosphérique (qu’il nomme « chimie de l’air ») comme « la branche de la science atmosphérique s’intéressant aux
constituants et aux processus chimiques de l’atmosphère sous la mésocime,126 c’est-à-dire en
dessous de 50 km environ », il consacre en fait l’essentiel de ses pages à décrire la composition moyenne de l’atmosphère en substances non chimiquement réactives et la dynamique de l’atmosphère, et non les réactions chimiques qui s’opèrent en son sein. L’ouvrage se présente plus comme un état de l’art sur la composition chimique moyenne de l’atmosphère et les phénomènes dynamiques à grande échelle, que sur la réactivité chimique de l’atmosphère
(notre acception de la chimie atmosphérique).127 Par contre, Atmospheric Chemistry and
125 Ruprecht Jaenicke s’est lui aussi spécialisé dans l’étude des aérosols. Il a présidé entre 1995 et 1998 la "Gesellschaft für Aerosolforschung (GAeF)" créée en 1972, qui coédite le Journal of Aerosol Science (1980-…). Ce ‘forum for international cooperation and exchange for all aspects of aerosol science’ avait été dirigé vingt ans auparavant par Junge (1977-1978).
Dans son article biographique de 1998, Jaenicke, tout en rendant hommage à Junge, souligne l’effet pervers de l’hégémonie de ses travaux sur le champ des études sur les aérosols, au cours des décennies 1960-80 :
“The European Aerosol Association created the Junge Award in honor of Christian Junge. The Junge award is intended to recognize outstanding research contributions of an individual who shaped a completely new field of aerosol science and/or technology, as Junge did for atmospheric chemistry. The first recipient in 2000 was Sheldon Friedlander. In 2002 his birthplace the city of Elmshorn in Northern Germany named a new street after Christian Junge. Thus, his name will also be remembered by the public. However, any monument also casts a shadow. As for Junge, he offered such a convincing picture of the atmospheric aerosol that researchers of the time became almost blind to other explanations and possibilities or overlooked effects. They simply copied his ideas. As an example, we might suggest biological aerosol. It had no place in Junge’s “chemical model” of atmospheric aerosol. It is only today (Jaenicke, 2005) that a few researchers are realizing the important role biological particles may play in forming ice nuclei and cloud condensation nuclei. Pratt et al (2009) suggested that 50% of ice crystal residues are of biological material.” [Jaenicke, 1998, p. 7]
126 « Mésocime (‘Mesopeak’) » est un terme suranné, qui désignait le sommet de la couche d’inversion de température entre stratosphère et mésosphère, situé aux alentours de 50-55 km d’altitude.
127 Lorsque Junge en vient, dans un dernier chapitre, à aborder « le rôle de la pollution de l’air dans la chimie de l’air » (Chapitre 6), il précise qu’il s’agit de « la pollution de l’air dans la mesure où elle est d’importance générale, et non locale, pour la chimie de l’air » ; et, qu’il souhaite par ailleurs mettre l’accent sur « les phénomènes à grande échelle ». La synthèse des études sur les atmosphères polluées qu’effectue Junge consiste par exemple à comparer des aérosols d’origine anthropique à des aérosols d’origine naturelle, et à conclure qu’aucune zone non polluée par l’homme n’existe en l’Europe de l’Ouest, en Europe centrale et dans le nord-est des Etats-Unis (les travaux d’Eriksson sont de loin les plus abondamment cités – après les travaux de l’auteur, s’entend). Junge passe rapidement sur les « deux
Radioactivity est l’un des premiers ouvrages à s’attarder sur « les cycles des constituants atmosphériques » à l’échelle globale : cycle de la vapeur d’eau, du dioxyde de carbone, du soufre, de l’azote – programme dans lequel R. Cadle est lui aussi très actif. Mais, il s’agit là d’une contribution à la compréhension des échanges chimiques entre "sphères", et non à la chimie intrinsèque à l’atmosphère. [Jaenicke, 1998 ; Junge, 1963]
2.3. Des évènements atmosphériques massifs et subits
pouvant potentiellement affecter l’ozone
Les transports chimiques identifiés par R. Goody et C. Junge sont porteurs de menaces à l’immuabilité et au caractère immaculé de la stratosphère. Dans le même temps, des études questionnent la faculté d’"évènements brusques et massifs" tels que les volcans et les essais nucléaires d’altérer rapidement et violemment la stratosphère, dont ses concentrations en ozone.