Cycle thermique et propriétés mécaniques

Bien que les procédés de fabrication soient relativement différents, le cycle thermique appliqué est toujours constitué de trois étapes successives i) chauffe, ii) imprégnation des fibres par la matrice et iii) refroidissement. Ces étapes sont représentées sur la figure 1.46. Seules les conditions et la durée de ces étapes varient en fonction du mode de fabrication. Ces étapes conditionnent en grande partie les propriétés mécaniques des matériaux composites obtenus, il est donc très important de déterminer les paramètres de fabrication appropriés pour se rapprocher des caractéristiques idéales. Les paramètres sur lesquels il est possible

d’intervenir sont néanmoins nombreux et dépendent spécifiquement des moyens utilisés : température, temps de maintien, pression, vitesse de chauffe / refroidissement, tension des mèches, etc. Compte tenu de leur diversité, nous ne discuterons pas de leur influence sur un mode de fabrication spécifique mais davantage des propriétés mécaniques obtenues en fonction de deux paramètres clés qu’ils conditionnent : la présence de porosité et la cristallinité.

Figure 1.46 Cycle thermique appliqué pour la fabrication de composites à partir de mèches comélées [130]

4.2.1 Influence de la porosité

La présence de porosité est critique pour la fabrication de composites à partir de mèches comélées puisque l’utilisation de ce type de préimprégné implique l’incorporation d’une quantité importante d’air qu’il est nécessaire d’évacuer lors de l’étape d’imprégnation. Plusieurs travaux [131] [132] [133] ont mis en évidence l’influence négative du taux de porosité sur les propriétés mécaniques finales des composites obtenus :

Ye et al [131] ont évalué l’influence du taux de porosité sur les propriétés mécaniques de composites PEEK / CF. Comme le montre la figure 1.47, l’augmentation du taux de porosité diminue la contrainte à rupture transverse et le module transverse en flexion des composites. Patou et al [132] ont travaillé sur des composites PPS / CF réalisés à partir de mèches comélées et de préimprégnés poudrés. Ils ont évalué leurs propriétés mécaniques à l’aide d’essais de flexion trois points, traction, compression et cisaillement interlaminaire pour différents taux de porosités. L’ensemble des propriétés mécaniques est sensible à la présence de porosités cependant, comme présenté sur la figure 1.48, la contrainte à rupture en flexion semble être la plus impactée par la porosité.

Figure 1.47 Influence du taux de porosité sur les propriétés mécaniques de composites PEEK / CF réalisés à partir de comélés [131]

Figure 1.48 Influence du taux de porosité sur les essais de flexion de composites PPS / CF réalisés à partir de comélés [134]

4.2.2 Influence de la vitesse de refroidissement

Le taux et la morphologie cristalline de la matrice peuvent être affectés par les conditions de mise en forme des composites lors du refroidissement. Les caractéristiques de la matrice sont très importantes étant donné qu’elles modifient de manière non négligeable les propriétés mécaniques des composites obtenus.

Deporter et Baird [135] ont mis en évidence l’influence de l’arrangement cristallin des chaînes macromoléculaires sur les propriétés mécaniques de composites PPS / fibres de carbone. Les auteurs ont utilisé deux références : un polymère PPS traditionnel (Ryton) ainsi qu’un PPS modifié pour que la matrice cristallise plus rapidement (XLC40-66). En faisant varier la vitesse de refroidissement de leurs préimprégnés, ils ont obtenu des matériaux avec différents taux

de cristallinité. Leurs résultats présentés sur le tableau 1.10 mettent en évidence que les meilleures propriétés mécaniques sont obtenues avec les matériaux les plus cristallins.

Réf ^Vitesse (°C.min-1)

Taux de cristallinité

(%)

Flexion Traction transverse

Contrainte max (MPa) Module (GPa) Contrainte max (MPa) Module (GPa) Ryton 0.4 46 ± 2.3 1.9 ± 0.1 118 ± 2 7 ± 1.5 9.2 ± 0.2 4 30 ± 1.5 1.3 ± 0.1 107 ± 2 6 ± 1.7 8.0 ± 0.6 4080 10 ± 0.5 0.9 ± 0.05 100 ± 4 23 ± 0.8 1.2 ± 0.2 XLC40-66 0.4 46 ± 2.3 1.9 ± 0.2 132 ± 2 60 ± 2.1 14 ± 2 4 38 ± 1.9 2.0 ± 0.1 126 ± 3 57 ± 4.7 12 ± 2 4080 28 ± 1.4 1.1 ± 0.05 115 ± 2 39 ± 2.1 11 ± 2

Tableau 1.9 Influence de la vitesse de refroidissement sur le taux de cristallinité et les propriétés mécaniques du PPS [135]

Shonaike et al [136] ont reporté l’influence de la vitesse de refroidissement sur les propriétés mécaniques de composites polyéthylène téréphtalate (PET) / FV et PA6 / FV. Dans leurs travaux, l’augmentation de la vitesse de refroidissement entraine une diminution des modules de flexion ainsi que de la contrainte maximale associée. En parallèle, les taux de cristallinité diminuent de 40% à 30% avec la matrice PET pour des vitesses de 5 °C.min-1 à 140 °C.min-1. De manière analogue, ils diminuent de 52% à 41% pour la matrice PA6. En contrepartie, les mesures de résistance à la fissure soulignent l’effet du taux de cristallinité sur la valeur G1C. Les matrices faiblement cristallines sont deux fois plus résistantes à la propagation de fissure. La valeur de G1C passe de 157 à 315 N.m-1 (PET / FV) et 991 à 1873 N.m-1 (PA6 / FV) pour les vitesses de refroidissement de 5 °C à 140 °C.min-1.

4.2.3 Influence des interactions fibre / matrice

Les propriétés mécaniques des composites peuvent être améliorées grâce à la modification des interfaces. Lariviere et al [137] ont étudié l’influence des interactions fibres / matrices sur les propriétés mécaniques de composites réalisés à partir de comélés PP / FV (dans des conditions identiques). Dans leur étude, les auteurs ont utilisé différents ensimages pour leurs fibres de verre. Un ensimage spécifique à la matrice, composé d’un agent de couplage de type aminosilane et d’un polypropylène greffé anhydride maléique (PP-MAH). L’ensimage non spécifique est lui composé du même agent de couplage aminosilane et le PP-MAH est remplacé par un polyuréthane (PU). Afin d’optimiser les interactions, les auteurs ont modifié la matrice polymère en incorporant l’agent de couplage PP-MAH (2 %masse).

Fibre → Matrice  Ensimage spécifique PP Ensimage non spécifique Sans ensimage Avec agent de couplage ^{S/C NS/C N/C} Sans agent de couplage ^{S/N NS/N N/N} A

Figure 1.49 Essais de traction transverse de composites unidirectionnels PP / FV réalisés à partir de comélés (à gauche) et légende (à droite) [137]

Les auteurs obtiennent une augmentation très importante de la contrainte à rupture transverse ainsi que du module d’Young en utilisant un ensimage spécifique à leur matrice. Ces propriétés sont encore améliorées en ajoutant un agent de couplage au sein de la matrice polymère (cf. figure 1.49)