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HAL Id: jpa-00236377

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Submitted on 1 Jan 1960

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Diffusion des neutrons lents par l’hydrogène liquide

G. Sarma

To cite this version:

G. Sarma. Diffusion des neutrons lents par l’hydrogène liquide. J. Phys. Radium, 1960, 21 (11),

pp.783-788. �10.1051/jphysrad:019600021011078300�. �jpa-00236377�

(2)

DIFFUSION DES NEUTRONS LENTS PAR L’HYDROGÈNE LIQUIDE

Par G. SARMA,

Service de Physique du Solide et de Résonance Magnétique, C. E. N., Saclay.

Résumé.

2014

La section efficace différentielle de diffusion des neutrons lents est mise sous une

forme simple qui fait intervenir d’une part un facteur de forme provenant des éléments de matrice de transition, d’autre part une transformée de Fourier d’une fonction de corrélation n’intéressant que les centres de masse des molécules et caractérisant la dynamique du liquide proprement dit.

Il est montré que la partie qu’on peut appeler « cohérente » de la diffusion, c’est-à-dire celle qui

est associée aux corrélations entre molécules différentes, est négligeable. La diffusion fait essen-

tiellement intervenir la fonction d’autocorrélation. L’importance du recul est mise en évidence.

On montre qu’un modèle de gaz parfait tenant compte du recul est raisonnable dans le cas général.

Il conduit à des raies inélastiques bien séparées. Le cas de la diffusion élastique aux petits angles

doit permettre la mesure d’un coefficient de self diffusion.

Abstract.

2014

The differential slow neutron scattering cross section by liquid hydrogen is expres- sed, under some reasonable assumptions, as a product of two factors of simple physical meaning.

The first factor, throughout spin correlations, involves transitions between molecular states and

finally leads to a kind of an angular dependent scattering length, which is computed exactly for

every transition in the rigid rotator approximation. One is then left with a second factor depen- ding only on the translational motion of the molecules, which turns out to be a Fourier transform of the well-known pair correlation function for a monatomic liquid.

It is shown that what one might call the " coherent " part of the scattering, i.e. the part invol- ving correlation between pairs of distinct molecules, is negligible.

So the scattering is mainly related to the so-called self correlation function. Recoil appears

naturally as a prominent feature. It is shown that the scattering is generally well described by

means of a perfect gas model, taking into account the recoil of the molecules. This model leads to well-separated peaks at a given angle. The small angle elastic scattering, where the perfect

gas model is no longer valid, should allow for the measurement of a coefficient of self diffusion.

LE JOURNAL DE PHYSIQUE ET LE RADIUM 21, 1960,

I. Introduction.

2013

De nombreux auteurs [1] ont

donne un traitement complet de la collision d’un neutron avec une molecule d’hydrogene. Tenant compte de tous les degr6s de liberte de celle-ci

(niveaux de rotation, de vibration, 6tats de spin)

ils ont ca]cul6 dans le systeme du centre de gravite

les amplitudes des diverses transitions. En som-

mant sur l’angle de diffusion relatif, on pouvait

aussi pr6voir la section efficace totale associ6e a

chaque transition.

Si on envoie un faisceau de neutrons lents non

polarises sur de I’hydrog6ne liquide, c’est en r6alit6

a un phenomene collectif que l’on aura affaire, et qui sera affect6 par le recul ainsi que par les forces intermoléculaires. Grace a 1’effet du recul, la diffu-

sion due meme aux transitions élastiques sera tres g6n6ralement in6lastique. La question se pose de savoir si l’on pourra voir dens niveaux de rotation dans le liquide. 11 faut regarder en particulier si la

diffusion pourra donner pour diverses transitions des raies resolues. Nous nous proposons de r6pondre

a ces questions en calculant la section efficace

differentielle, c’est-a-dire la r6partition angulaire et energetique dES neutrons diffuses dans le systeme

du laboratoire. Nous utiliserons le formalisme d6ve-

lopp6 par R. J. Glauber et A. C. Zemach [2] et

L. Van Hove [3] pour le traitement dans 1’approxi-

mation de Born de ]a diffusion par un systeme de particules.

L’am.plitude de diffusion par un proton se met

sous la forme [2, 4]

ou I, i d6signent le spin du proton,

a le spin du neutron,

a+ et a_ les amplitudes de diffusion correspondant

aux noyaux composes I + 1/2 et I

-

1/2.

Nous appellerons par la suite Ec et Ei les carr6s des amplitudes de diffusion « coherente )) et « inco- h6rente )).

La coordonn6e d’un proton sera mise sous la

centre de masse de la molécule d’indice l, R, la coordonn6e relative des deux protons. a est un

indice 6gal a 1 ou 2, l’indice l prend N valeurs.

Nous n6gligerons dans R le degr6 de liberte correspondant aux mouvements de vibration de la molecule. C’est I’approximation du rotateur rigide,

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:019600021011078300

(3)

784

approximation suffisante pour notre propos, car dans I’hydrog6ne liquide les molecules sont du

point de vue de la vibration a 1’etat fondamental ;

d’autre part 1’energie minimum d’excitation du

premier 6tat de vibration, de l’ordre de 0,5 eV, est

tres sup6rieure a celle des neutrons lents que nous consid6rons.

La coordonnee relative R repr6sentera done

l’orientation de la mol6cule, a laquelle est associ6

le nombre quantique J.

Il est raisonnable de faire les hypotheses sui-

vantes sur le systeme diffuseur : 1) L’hamiltonien est independant des spins. 2) II n’y a pas de corr6- lation entre la position et l’orientation d’une mole- cule. 3) II n’y a pas de correlation entre orien- tations de molecules diff6rentes.

II. La fonction de corrélation.

-

Sous ces condi- tions la fonction de correlation r(r, t) caract6- ristique du syst6me des N molecules se met sous

la forme

of se trouvent s6par6es l es correlations entre mole- cules differentes dues a leur mouvement de trans-

lation, et les correlations entre spins et orientations.

La premiere moyenne

est caractéristique de la dynamique du liquide pro-

prement dit et exige pour celle-ci un mod6le.

Quant a la deuxi6me, qui s’écrit

le mod6le que nous avons choisi pour la molecule et les hypotheses (1) et (2) suffisent a la calculer.

Ce terme g fera apparaitre les enets d’interf6rence dus a la presence de deux protons dans la molécule ainsi que les possibilités de transition. Cette deu- xi6me moyenne doit porter sur les 6tats internes

des molecules caractérisés par les nombres quan-

tiques associ6s aux Ri; et sur le spin du neutron

pour tenir compte de la non polarisation du fais-

ceau incident.

La fonction de correlation se met avec ces nota- tions sous la forme

ou nous avons s6par6 les contributions provenant

de molecules difiérentes (I’d) et les contributions

provenant des protons d’une me me molecule (rs).

rs joue le role d’une fonction d’autocorrélation d’une molecule.

III. La diffusion « cohérente». - Traitons d’abord de la contribution du terme rd.

Le terme g,,, pour l =1= j s’6crit, compte tenu de

l’absence de correlation d’orientation ou de spin

entre deux molecules diff 6rentes, comme un produit

de deux moyennes independantes, soit

(Jz est la projection sur Oz du spin du neutron.

ino > d6signe un 6tat d’une molecule, et Pho son

poids statistique. a1 et a2 sont les amplitudes de

diffusion des deux protons d’une molecule.

La quantite

où -0160 ’1:-, + i2 est le spin de la molecule.

L/etat Jo > se met sous la forme I JJ,, SS., >,

J et Jz d6crivant la rotation de la molecule.

Dans 1’element de matrice nolaino > la con-

tribution de a(12 - 1,) sera nulle, cet opérateur n’ayant d’element de matrice non nul qu’entre 6tats

de sym6trie differente, c’est-à-dire de spin diff6rent.

La contribution a la moyenne totale de 3c-y sera

aussi nulle, la trace des matrices de spin 6tant

nulle. On obtient ainsi

ou a

==

0,75 A est la separation des protons de la

molecule d’hydrogène. On notera que g;, ne depend

pas des poids statistiques des différents 6tats pos.

(4)

sibles de la molecule d’hydrog6ne. La fonction 1’,,

s’écrit donc

Le sens physique de I’d apparait ainsi clairement.

Representant la correlation entre protons de mole-

cules differentes, nous y trouvons.

a) Le f acteur exp

-

ikri (0) exp iKrj(t) > gu qui correspond a la corréIation entre positions de

deux mol6cules.

b) Le facteur d’interf6rence 1,,sin2 (Kal2) qui

(Ka/2) 2

fait intervenir la section efficace « coh6rente » et

qui vient simplement du fait que les protons sont

li es par paires.

Ces remarques suggerent de définir la fonction de correlation classique Gd associ6e aux mouve-

ments des centres de masse des molecules.

La section efficace diff6rentielle associ6e a rd se

met alors sous la forme

La section efficace associ6e a rd est donc celle qu’on aurait pour un liquide monoatomique ou chaque atome aurait une amplitude de diffusion

6gale a 4acoh sin (Ka/2)/(Ka/2) of acoh

=

vy--. est

I’amplitude de diffusion « coherente » du proton.

La petite valeur de acoh, alli6e au facteur geome- trique sin (Kal2)1(Kal2), rend la section efficace de diffusion « coh6rente » tres faible.

IV. La contribution de F, ou la diffusion « inco- h6rente >).

-

Nous appellerons pj le poids statis- tique des molecules dans 1’6tat J. En fait dans

l’hydrogène liquide n’existent pratiquement que les 6tats J

=

0 et J

=

1 (para et ortho). L’energie

associ6e au niveau J est

Le terme que nous avons appel6 gil, qui repre-

sente les correlations a l’int6rieur de la molecule.

se met aisement sous la forme

Rappelons que l’op6rateur A se met sous la

forme

Dans une transition conservant le spin de la molécule seule la partie sym6trique (soulignee) de l’op6rateur donnera des elements de matrice non

nuls.

Dans une transition changeant le spin, seule la partie antisymétrique interviendra. Dans une telle transition en paiticulier n’apparaitra que l’ampli..

tude de diffusion « incoherente )).

Nous appellerons gj->j, la quantite gu corres- pondant. a une transition J -> J’. Le calcul montre

qu’elle s’écrit suivant le cas, pour une transition

conservant le spin :

Pour une transition changeant le spin :

Définissons d’autre part la fonction d’auto-corr6-

lation des centres de masse, qui est une caracté-

ristique de la dynamique du liquide,

(5)

786

La section efficace differentielle associ6e a la tran- sition J --p- J’ se met alors aiseznent sous la forme

Ce resultat appelle deux remarques :

a) L’apparition dans la transform6e de Fourier de w -- (Ej,

--

EJ)/n comme argument du temps,

au lieu de (V provient de ce qu’en plus des effets de la dynamique du liquide proprement dit inter- vient aussi dans le bilan 6nerg6tique 1’energie asso-

ciee a la transition.

De façon plus précise appelons Vo la vitesse ini- tiale de la molecule. Compte tenu de la conser-

vation de l’impulsion, 1’6q-Liation de conservation de 1’6nergie s’ écrit

Le 2e nombre 6tant en moyenne nul, on peut

écrire une equation moyenne de conservation de

1’6nergie

qui determine 1’emplacement en energie du pic

diffuse. Cette equation tient compte comme on le

voit de 1’energie de recul de la molecule qui ne peut jamais etre negligee dans le cas de la molecule

d’hydrog6ne. Le recul peut en effet etre n6glig6 (voir V), si MTOIMT 1 ou m et To, M et T d6signent respectivement la masse et la temp6-

rature du neutron et de 1’atome diffuseur. Ce rap-

port, 6gal ici a To 12T (T

=

20 OK) est toujours > 1

pour des neutrons de température 20 OK.

b) La quantite f J--)-J,(K) qui joue le rôle du carr6 d’une amplitude de diffusion (dépendante de 1’angle) est d6termin6e par la transition consideree.

FIC. 1.

-

da dO. par molecule pour la transition 0 -¿. 0 pour diverses longueurs d’onde iniiiales donnecs en A.

FIG. 2.

-

da /d n par molecule pour la transition I I pour diverses longueurs d’onde initiales données en A.

FIG. 3.

-

da IdO par mol6cule pour la transition 1 - 0.

FIG. 4. - da JdO par molecule pour la transition 0 -> 1.

ao =1,141 A.

Son ordre de grandeur varie fortement d’une tran- sition a 1’autre.

Voici son expression pour quelques transitions,

(6)

FIG. 5.

-

da Id 0 par mol6cule pour la transition 1 - 2.

x,,

=

1,141 A.

les seules possibles avec des neutrons de longueur

d’onde > 1 A

.

Les i d6signent les fonctions de Bessel sph6riques prises pour la valeur Ka /2.

V. Expression de la section efficace dans un

mod6le de gaz parfait.

-

Revenons a la formule (4) qui donne la section efficace differentielle associ6e a une transition

Si on n6glige 1’effet des forces intermoléculaires,

on peut prendre pour Gs(r, t) la fonction d’auto- correlation du gaz parfait

(cf. III).

L’approximation ainsi faite sera toujours tres

bonne aux temps courts, c’est-à-dÎre pour

co - Ej, A Ej grand. L’équation (5) montre que

grace au recul il en est toujours ainsi sauf dans le

cas des transitions élastiques aux petits angles.

Nous reviendrons sur ce cas particulier. On ne peut dans 1’expression (6) négliger Îi sous peine de negliger le recul (cf. V). On obtient avec ce mod6le

la formule de section efficace suivante par molécule

Ou l’on voit apparaitre comme pr6vu la conser-

vation de l’ énergie.

FIG. 6.

-

Surface de diffusion associ6es aux diverses tran- sitions pour une longueur d’onde initiale Ào

=

1,141 lk.

VI. Les surfaces de diffusion associ6es aux tran- sitions.

--

L’équation (5) de conservation de 1’ener-

gie, qui donne 1’emplacement de la raie diffusée,

s’6erit

ou K

=

k - ko, ka et k vecteurs d’onde du neu-

tron incident et diffuse. Dans 1’espace des k, le

lieu des extrémités des vecteurs k est donc une

sphere. Le centre de ces spheres est le point C

(voir figure) d6fini par OC

=

k013 (0 origine des vecteurs). Le rayon de la sphere correspondant a la

transition J - J’ est

en appelant Eo l’énergie du neutron incident.

La sphere E de rayon 2/3 k, correspond aux

transitions élastiques ; I et E2 représenlent des

transitions oii la molecule est excitee a un niveau

(7)

788

sup6rieur. E3 repr6sente une transition ou la molé- cule se défexcite. Dans les deux premiers cas le

neutron pcrd toujours de 1’encrgie. Dans le troi-

si6me cas il n’cn gagne pas toujours.

A un angle donne les raies correspondant aux

diverses transitions seront nettement s6par6es en energie si leur largeur est faible vis-h-vis de leur

espacement. 11 faut faire exception pour les raies

élastiques 1 -> I et 0 -* 0 qui seront toujours

confondues.

VII. Largeur des raies.

--

Avec les hypotheses

que nous avons faites, la largeur de la raie diffusée

provient uniquement de l’agitation thermique des

molecules.

Dans 1’expression (7) de la section efficace, la largeur est essentiellement imputable a 1’exponen- tielle, qui s’ écrit

ou R est le rayon de la sphere de diffusion, et Eo I’energie du neutron incident.

Dans tous les cas la largeur est minimum aux petits angles. On se rend compte qu’elle a pour

expression quand elle est faible

La largeur en 6nergie correspondante est

ou nous avons pose

11 est facile de voir que cette largeur en energie

d6crolt dans tous les cas quand 1’6nergie inci-

dente EQ croit. Ainsi pour Eo

=

720 °K on trouve respectivement pour les transitions 0 -> 1 et I -> 0 des largeurs de l’ordre de 20 et 13 °K. Pour une

energie incidente de 20 OK et la transition I -> 0

on trouve une largeur de 30 OK, 1’energie finale

6tant alors de l’ordre de 180 OK.

La largeur pour les transitions in6lastiques varie

done peu autour de 20 OK. Le gain ou la perte d’énergie du aux transitions 6tant beaucoup plus grand, les raies sont en general bien s6par6es. Leur largeur est cependant trop forte pour pouvoir esp6rer voir la largeur propre des niveaux de rota- tion dans le liquide.

Cas particulier des transitions élastiques aux petits angles.

2013

Comme nous I’avons remarqué plus haut, le mod6le de gaz parfait est incorrect

pour expliquer la diffusion elastique aux petits angles. Si I’angle est suffisamment petit, 1’echelle

des temps est grande et la fonction d’autocorré- lation peut etre d6duite d’un modele de self diffu- sion. La condition a laquelle on est conduit pour

1’angle est en fait Kd « 7c (cf. V), qui s’écrit encore

Ào >> Od

ou XO est la longueur d’onde initiale, e l’angle et d

une distance intermoléculaire moyenne. Avec des neutrons de l’ordre de 5 A et des angles inférieurs

a 10a il doit donc etre facile de mesurer le coef- ficient de self diffusion de I’hydrog6ne.

VIII. Remerciements.

-

L’auteur tient à remer-

cier MM. A. Herpin et P. G. de Gennes pour de fructueuses discussions sur ce travail.

Manuscrit regu le 23 juin 1960.

BIBLIOGRAPHIE

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