Sur une extraction de 19880Hg formé dans l'or par irradiation aux neutrons lents dans la pile P 2 de Saclay

HAL Id: jpa-00212724

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Sur une extraction de 19880Hg formé dans l’or par

irradiation aux neutrons lents dans la pile P 2 de Saclay

J. Beydon, G. Delmas, J. Druaux, P. Griboval

To cite this version:

144 A

SUR UNE EXTRACTION DE

_19880Hg

FORMÉ

DANS L’OR

PAR IRRADIATION AUX NEUTRONS LENTS DANS LA PILE P 2 DE SACLAY Par J.

_BEYDON,

G.

_DELMAS,

J. DRUAUX et P.

_GRIBOVAL,

Section des Réactions Nucléaires à Basse

_{Énergie, C.}

E. N. _Saclay Section des Réactions Nucléaires à _Moyenne

Énergie,

C. E. N. Saclay

et Section des

_Isotopes

stables, C. E. N. Saclay.

Résumé. 2014 Nous avons étudié l’extraction par distillation sous vide _poussé de _198Hg obtenu

par irradiation de l’or par des neutrons lents. Les mesures du rendement de l’extraction et du flux de neutrons ont été faites par dosage du mercure 198 contenu dans l’or par la méthode de

dilution _{isotopique, qui} consiste à effectuer une _{séparation chimique} du mercure 198 contenu dans l’or _après addition d’une _quantité connue de mercure naturel servant _{d’entraîneur, puis} à

effec-tuer une _{analyse isotopique} du mercure obtenu.

Les résultats confirment la

_possibilité

d’extraire le mercure de _{l’or à peu près} totalement même

lorsque

la teneur initiale est _{aussi faible que 2.1020144. Le calcul du pourcentage} de _199Hg dans 198Hg donne 3 p. 1 000 environ dans les conditions de l’irradiation. Il est _possible d’obtenir plusieurs dizaines de mg de ce mercure au bout de quelques mois d’irradiation dans un flux de

2.1011n cm-2 S-1.

Abstract. 2014 We have studied the extraction

by

distillation under high vacuum of 198Hg

obtained from irradiation of Au with slow neutrons. The measures of _efficiency of extraction and

of flux of neutrons have been _{made, by dosing 128Hg} contained in _{gold, by} the _isotopic dilution method. This consists in _carrying out a chemical _séparation of _198Hg contained in Au after addition of

a known _quantity of _{natural mercury used} as _carrier, then _making an _{isotopic analysis} of

the mercury obtained.

The results confirm the _possibility of extracting the _mercury from Au, quite

completly

even

when the initial content is as low as 2.1020144 . The _percentage calculation of _{199Hg in 198Hg}

is 3 _%o

_{approximately}

under the conditions of irradiation. It is _possible to obtain several tens

of mg of this mercury after some months of irradiation in a flux of 2.1011 n cm2 S20141. LE JOURNAL DE PIIYSIQUE ET LE RADIUM SUPPLÉMENT AU No 12

PIiYSIQUE APPLIQUÉE TOME 19, DÉCEMBRE 1958, PAGE 144 A.

La transmutation or-mercure a

déjà

donné lieu

à

_{plusieurs expériences [1], [2], [3].}

Les sections efficaces de formation du mercure

dans l’or _par les neutrons lents ont été mesurées. Les auteurs

_[4]

et

_[5]

ont établi _{que les processus de} transmutations étaient les suivants :

Les calculs effectués par MM.

Fisher, Delattre,

Eckert

_(note

intérieure CEA no

₁₀₎

et

_nous-mêmes,

aboutissent aux conclusions suivantes :

10 Le

_pourcentage

_p de

_199Hg

dans

_198Hg,

fixé à

l’avance,

détermine le flux _moyen maximum de

neutrons admissible au cours de l’irradiation.

où

_{N199Hg :}

nombre d’atomes de

_{199Hg formés,}

N198Hg :

nombre d’atomes de

_198Hg

formés,

G198 : _{section efficace d’activation} de l’or 198 par les neutrons

_thermiques,

:

: constante radioactive de l’or 198.

20 La

_proportion

ce de

_198Hg

formé dans l’or détermine la durée minimum de l’irradiation t

9197 : section efficace d’activation de l’or 197 par les neutrons

_thermiques.

3° La

_quantité

de mercure 198 à obtenir déter-mine la

_quantité

d’or à irradier dans la

_{pile :}

Quatre

récipients

en aluminium contenant

cha-cun 70 _g d’or ont été irradiés dans la

_pile

de

Saclay pendant

6 mois sous un flux moyen de

2.1011 n. cm-2 s-1. La

_période

d’irradiation a été suivie d’une

_période

de décroissance radioactive de 8

_{semaines, période}

au bout de

_laquelle

nous avons

sorti l’échantillon de son

_enveloppe

d’aluminium. L’or était constitué d’une feuille de 1 mm

d’épais-seur roulée sur un diamètre de 20 mm environ de telle sorte _{que l’effet d’atténuation du flux de}

neu-trons dans

_{l’épaisseur}

de l’or soit

_{négligeable.}

La

_quantité

de mercure 198

_prévue

_{correspondait}

à 2.10-4

_partie

de mercure dans

_l’or,

soit 14 mg

de

_198Hg

_par

_récipient.

La

_{pureté prévue}

N199Hg/N198Hg

était de

_2,8

_{pour 1 000.}

L’extraction du mercure contenu dan la massé

145 A

de l’or

_{présentait quelques difficultés,}

entre

_autres,

du _{fait que les} atomes de mercure étaient

dissé-minés dans l’or en

_proportion

très faible

(2.10-4).

Un

_premier

échantillon d’or irradié

_(A)

a été conservé comme témoin. Un deuxième échantillon

d’or

_{(B), d’épaisseur}

1 _mm, a été chauffé sous vide

dynamique

(voir

dispositif

d’extraction

_{fig. 1)}

à

FIG. 1. Four _électrique. - 2. Autotransformateur de _réglage du _chauffage du four. - 3. Thermocouple. -4. Tube de _quartz. - 5. Or activé, laminé _{(3/100 mm).}

-6. Chaîne de soudures raccordant le _quartz au _pyrex. -7. Dewar. - 8.

Azote liquide. - 9. Tube _en U

(verre pyrex). - 10. Feuille d’or _vierge. -11. Points de scel-lement du tube en U. - 12.

_Jauge

à ionisation. - 13.

Vanne de _{la pompe secondaire.} - 14.

_Pompe

à diffusion d’huile. - 15. _{Pompe primaire.}

Extraction du mercure contenu

dans l’or activé aux neutrons.

L’or activé est laminé _{(3/100 mm)} et introduit dans le tube de _quartz

_{(4) ;}

celui-ci est soudé sur la canalisation

de verre aux _points

_(11).

La canalisation est vidée _jusqu’à 10-5 mm _Hg environ. L’or est chauffé par le four (1) et

le tube en U est

_plongé

dans l’azote _{liquide. L’opération} dure de 5 à 6 heures à 900 °C _{environ, contrôlée par le} thermocouple

(3).

Le mercure est recueilli dans le tube de

pyrex

(9)

_qui

_contient

une feuille d’or _{vierge (10)} sur

laquelle s’amalgame le mercure 198.

900 °C

_pendant

3 heures. L’extraction du mercure étant demeurée très

_faible,

cet échantillon a été

laminé de manière à réduire son

_épaisseur

ini-tiale - 1 _{mm -}

jusqu’à

0,03

mm environ

_puis

chauffé à 850 °C

_pendant

5 h _{dans le même} appa-reil.

_Enfin,

un troisième échantillon

_(C)

a été

laminé

_{jusqu’à 0,03}

mm environ

_puis

chauffé à 750 °C

_pendant

4 heures.

Pour déterminer la

_quantité

de mercure 198

formé dans l’échantillon d’or irradié ainsi que le rcndement des méthodes d’extraction de ce mer-cure, nous avons dosé le mercure dans ces trois

échantillons d’or _{par la} méthode de dilution

iso-topique.

Nous avons

_procédé

de la manière

sui-vante :

_séparation

_chimique

du mercure

_après

addi-tion d’une

_quantité

connue de mercure naturel

servant

_{d’entraîneur,}

_{puis analyse}

_isotopique

du

mercure obtenu.

La méthode

_chimique

était la suivante : l’or était mis en solution par

_chauffage

à reflux avec un

mélange

de

_N03H

et HCI

concéntré

_{(1/8) puis}

extrait par l’acétate

d’isoamyle après

avoir dilué la solution de son volume d’eau et

_ajouté

_{30 mg}

de mercure naturel. Le mercure resté en solution aqueuse était alors

précipité

par

SH2

à l’état de

sulfure

_qui

était

_séché,

transformé en métal _par

chauffage

avec du fer en

_poudre,

distillé et recueilli

dans l’eau.

_Ensuite,

ce mercure est

_analysé

au

spectromètre

de masse suivant la méthode

_exposée

ci-après.

On mesure au

_{spectromètre}

de masse les

_rapports

des nombres d’atomes de chacun des

_isotopes

d’un

échantillon de mercure au nombre d’atomes de

l’isotope

204 de cet échantillon.

Les

_isotopes

_{autres que} le 198 sont _{fournis par le} mercure entraîneur.

_L’isotope

198 est constitué d’une

_part,

_{par le} mercure formé par

irradiation,

_et,

d’autre

_part,

par le mercure 198 de l’entraîneur.

Nous avons

vérifié,

comme il fallait

s’y attendre,

que le traitement

chimique

n’a pas introduit de fractionnement.

Soit

_{p-le poids}

du mercure 198 existant dans la

feuille d’or

_{et q}

le

_poids

de mercure entraîneur

ajouté.

Appelons

a198, a199, a200, ...

(a196

étant

négligé),

les

_rapports

des nombres d’atomes de chacun des

_isotopes

à

_l’isotope

204 du mercure entraîneur et

_{b198, b199, b200,}

les

_rapports

similaires pour le

mélange.

L’application

de la loi des

mélanges

donne :

Le facteur

_0,987

est le

_rapport

de la masse

atomique

du mercure 198 à celle du mercure entraîneur.

L’analyse

a été réalisée au

_{spectromètre}

de

masse. Dans les conditions de

_{l’expérience,}

le

pou-voir

_séparateur

du

_{spectromètre}

était de l’ordre de 200. Chacun des échantillons de mercure à

ana-lyser

a été introduit dans une

ampoule

à queue de

cochon

_{préalablement}

vidée

_puis

scellée. Ces

am-poules

ont été ensuite soudées directement sur le

tube

_prévu

pour l’introduction de la vapeur de

mercure dans la source d’ions du

spectromètre.

La mesure

_s’opère

en

réglant

la

température

de

l’échantillon pour obtenir successivement le

spectre

Hg++

de

_{l’échantillon, puis}

le

_spectre

rési-duel

_{d’hydrocarbures}

et de mercure issu des

pompes à vide. Les

températures

de référence ont été de _{+ 3 OC pour l’admission} de l’échantillon et de - 80 °C

pour l’observation du résidu. La

146 A

sur

chaque

échantillon

_est,

en _{moyenne, de}

0,3

à

0,4

%.

Nous avons obtenu les résultats suivants :

Les échantillons d’or

_A,

B et C

_pesaient

chacun

9,92 g.

Conclusion :

1)

la

_quantité

de mercure 198

produite

dans

9,92

g d’or est

_2,08

mg ;

2)

l’extraction a été à _peu

_près

totale pour

l’échantillon B et

_incomplète

_{pour l’échantillon C}

qui

a conservé environ 10

_%

du

_poids

du mercure

198 initial. En ce

_qui

concerne l’efficacité d’extrac-tion du _mercure, le fait d’avoir laminé l’or a

mul-tiplié

sa surface par un facteur 30

_{environ ;}

cepen-dant,

on ne

_peut

_{pas dire que} ce soit là le seul effet

bénéfique

du

_laminage.

Lors de la distillation sous

vide d’une feuille d’or de 1 mm

_{d’épaisseur,}

nous avons constaté

_{l’apparition}

d’une très faible

quan-tité de mercure à 800 °C suivie d’un arrêt total de

l’apparition

du mercure. Ceci semble _{prouver que}

ce n’est pas la vitesse de diffusion

_{qui s’oppose}

seule à la sortie du mercure de l’or. Il semble

qu’il

faille diminuer

_{l’épaisseur}

de

_l’or,

au-dessous d’une certaine valeur _{pour que} le mercure

_puisse

en

sor-tir

_plus

facilement.

3)

Les résultats

_précédents

nous

_permettent

de

calculer

Or _al97 est

_égal

à 96.10-24 cm2 et la durée réelle d’irradiation à 2 811 heures soit t = 107 s.

La valeur du flux moyen par seconde était donc :

La valeur du _{flux moyen de}

_P2

estimé

_pendant

la

période

d’irradiation des

_récipients

était :

Dans ces conditions la

_pureté

de

198Hg

était :

Cette

_pureté

_{n’a pas} été vérifiée

expérimenta-lement par

analyse isotopique

directe.

De toutes

_façons,

on

_peut

dire que la méthode

d’extraction

_envisagée

a donné des résultats

pra-tiques

encourageants

dans le cas

_particulier

consi-déré et _que cette méthode

_peut

être retenue _pour

l’instant,

pour fournir des échantillons de mercure

isotopiquement

purs obtenus par transmutation de l’or par irradiation

neutronique.

La méthode de dilution

_isotopique

suivie

_{d’analyse isotopique}

nous a

_permis

d’autre

_part

de suivre nos essais et

de doser la

_quantité

de mercure obtenu.

Manuscrit reçu le 3 _juillet 1958.

(*) Ce flux est donné à _{2Qo/o près.}

RÉFÉRENCES

[1] WIENS _{(J. H.)} et ALVAREZ _{(L. W.), Phys.} Rev., 1940, 58, 1005.

WIENS, (J. H.), Phys. Rev., 1946, 70, 910.

[2] MEGGERS, J. Res. Nat. Bur. _{Standards, 1950, 44,}

447.

[3] BEDFORD

_{(R. E.)}

et CROOKER _{(A. M.),} Can. J. _Phys.

1955, 33, 25.

[4] HILL _{(R. D.),} MIHELICH _{(J. W.), Phys. Rev., 1950, 79,} 275.