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Submitted on 1 Jan 1925
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Note préliminaire sur la transmutation du mercure en or
H. Nagaoka
To cite this version:
H. Nagaoka. Note préliminaire sur la transmutation du mercure en or. J. Phys. Radium, 1925, 6 (7),
pp.209-216. �10.1051/jphysrad:0192500607020900�. �jpa-00205208�
LE JOURNAL DE PHYSIQUE
ET
LE RADIUM
NOTE PRÉLIMINAIRE SUR LA TRANSMUTATION DU MERCURE EN OR
par M. H. NAGAOKA Faculté des Sciences de Tokyo.
Sommaire, - Les expériences ont eu pour but de produire artificiellement la désinté-
gration d’atomes non radioactifs au moyen d’un champ électrique extrêmement intense.
Sous une tension d’environ 600 000 volts, on fait passer une décharge condensée entre une électrode de tungstène et une électrode de mercure plongées dans de l’huile de paraffine ou de l’huile de transformateur.
Le mercure en expérience a été purifié deux ou trois fois par distillation dans le vide.
On a fait soigneusement des essais à blanc pour tous les corps mis en présence.
La masse pâteuse noire qui résulte de la décharge a été examinée, soit par des moyens
chimiques soit, ce qui est plus commode, par la formation d’un verre rubis. L’étude
microscopique y montre la présence de l’or sous forme de fines particules et principale-
ment à l’état colloïdal.
On obtient principalement de l’argent en faisant passer la décharge à travers des gouttes de mercure qui tombent dans de l’huile. La transmutation simultanée du
mercure en argent et en or semble avoir une signification importante au point de vue cosmique.
SÉRIE VI. TOME VI. JUILLET 1925 N° 7.
~.
-Il a été pendant longtemps admis que l’atome constitue un édifice stable dont la désintégration par des moyens artificiels est impossible. Mais la découverte des corps radioactifs a montré que certains éléments chimiques sont métastables : ils sont sujets à un,
processus de désintégration dans lequel le noyau se modifie par degrés successifs. Bien que la cause des transformations radioactives nous soit encore inconnue, il semble probable que
nous pourrions artificiellement accélérer cette désintégration et même la provoquer sans
aucune intervention d’agent naturel sur le noyau chez des atomes en apparence stables. Ces.
problèmes présentent un gros intérêt car ils projettent une lumière nouvelle sur la structure du noyau atomique encore inaccessible au double point de vue expérimental et théorique,
2.
-Si l’on considère que le noyau d’un atome est composé de noyaux d’hydrogène en
nombre égal au poids atomique A, il est naturel de supposer que l’e nombre d’électrons dans
le champ nucléaire est A -1~; Ndésignant le nombre atomique. De plus, si l’on suppuse que la loi de Coulomb est inapplicable à l’intérieur du noyau, il doit y avoir équilibre entre
la charge positive e du noyau, les A - N électrons du champ nucléaire et les 1B1 élec- trons gravitant extérieurement. Si un champ électrique est appliqué à ce système, les
électrons et le noyau positif se déplaceront dans des directions opposées. Si le champ est
suffisamment intense, le système peut subir de ce fait un ébranlement violent qui peut pro- duire la rupture du noyau, autrement dit sa désintégration.
Pour dissocier l’atome en ses atomes d’hydrogène constituants, il faudrait un champ
formidablement intense, mais, avec les champs réalisables au laboratoire, une portion du
noyau peut être détachée de celui-ci, de sorte qu’on peut passer d’un élément à un autre dont le nombre atomique est moindre de 1 ou 2 unités.
Une estimation grossière montre que le champ alors nécessaire doit atteindre plusieurs
millions de volts par centimètre, ainsi qu’on peut s’en rendre compte par les potentiels
d’excitation des séries K et L des éléments lourds. La première question est donc d’obtenie
un champ suffisamment intense.
,
LB JOURNAL DE PHYSIQUE ET LE RADIUM.
-SÉRIB VI.
°T. VI.
- -JUILLET 1925. 15
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphysrad:0192500607020900
210
La seconde question est de trouver un élément capable de se désintégrer facilement,
c’est-à-dire sous l’action des champs qu’on peut obtenir avec. des appareils de laboratoire
sans avoir recours aux tensions extraordinairement élevées, qu’on ne trouve que dans de très rares installations techniques. L’examen de la structure fine des raies spectrales de
nombreux éléments a montré ce fait curieux que les raies des éléments voisins des corps radioactifs sont généralement complexes, Ainsi le bismuth, le plomb, le thallium, le mer-
cure sont caractérisés par des raies à structure fine. Nous avons spécialement examiné les raies du mercure et du bismuth et trouvé que les intervalles entre les composantes satellites s’expliquent en admettant que le noyau de ces éléments est associé à un proton lié d’une
manière quasi-élastique au centre du noyau. D’après les expériences d’Aston sur les rayons
positifs, nous savons que le mercure ordinaire est constitué par 6 isotopes.
En fait, les intervalles entre les satellites du mercure peuvent être calculés d’après l’effet isotopique en admettant un proton attaché au noyau. Un calcul similaire peut d’ailleurs
être fait pour les raies satellites du bismuth, mais, comme lcs isotopes du bismuth sont
encore mal connus, on ne peut guère conclure du résultat du calcul.
3.
-Il paraît ainsi probable que la désintégration artificielle peut avoir lieu avec le mercure, si l’on peut projeter hors du noyau un noyau d’hydrogène ou si l’on peut y introduire
un électron. Ces résultats seraient sans doute réalisables en mettant les atomes de mercure
dans un champ électrique extrêmement intense. Le produit de désintégration serait alors de
l’or et le problème de l’alchimie aurait ainsi trouvé une solution. Un résumé de ces vues a
été publié dans Nature (1). Des explications plus complètes se trouvent dans un article inti- tulé « La structure fine des raies du mercure et les isotopes » par Il. Nagaoka, Y. Sugiura et
T. Mishima, publié dans le Journal 01
Physics (~).
Cependant, le problème d’obtenir un champ électrique intense reçut enfin une solution. Dans des expériences faites avec M. Sugiura sur la
détermination exacte des longueurs d’onde des raies du fer, nous eûmes l’occasion d’employer
un arc fer-carbone sous 500 volts, stabilisé au
moyen d’une self-induction en série et d’une
capacité placée en parallèle. A notre grand éton- nement, nous trouvâmes que beaucoup de raies
subissaient un effet Stark intense au voisinage
des électrodes. En essayant différents métaux
comme anode, nous pûmes exagérer encore cet
effet.
C’est ainsi qu’avec un arc de longueur 4 cm
entre électrodes d’argent, nous atteignîmes, sous
140 volts, un champ de ~00 000 v: cm, 5 000 fois
, ,
’
plus grand que le champ moyen appliqué.
Fig. 1.
-Effets ~___ _~~ D’après les spectrogrammes, un tel effet doit 3 841 Â et 3 11 Á.
être attribué à la formation d’une couche très mince située tout contre les électrodes. Il était nécessaire d’employer de petits globules d’argent pour obtenir un champ si intense. Comme le mercure peut facilement être obtenu
en fines gouttelettes, il nous a semblé qu’avec un voltage total suffisant, le champ néces-
saire pour la transmutation pourrait être obtenu dans un espace étroit auprès des électrodes.
Naturellement, le rapport d’amplification du champ serait très diminué pour les hauts vol- tages, mais nous pensâmes que l’expérience valait d’être essayée, même sans espoir de
succès. L’expérience fut donc commencée avec l’assistance de Sugiura, F. Asada et T. Machida.
(’) t. 113 (992~), p. 459.
(2) Jap. J. 1. 2 (,19-23), p. 4?~1.
Par bonheur, une bobine d’induction donnant 120 cm d’étincelle dans l’air, fabriquée
par Klingelfuss à Bàle, était disponible. Afin de maintenir le voltage aux bornes entre des
électrodes suffisamment grandes à faible distance l’une de l’autre, la décharge était effectuée dans de l’huile de paraffine qui peut supporter un champ de 150 000 v : cm. Avec des élec- trodes constituées respectivement par du fer et du mercure pur, la décharge eut d’abord l’aspect d’un arc; le spectre obtenu fut continu, ce qui ne permit pas de mesurer le champ
par effet Stark. Il y avait une production intense de gaz et de particules de charbon. Le
mercure se transformait graduellement en petits globules jusqu’à ce qu’il formât avec l’huile
une masse pâteuse noire. Nous ne pouvons dire d’une manière précise si le champ observé précédemment dans les expériences sur l’effet Stark était alors présent ou non. La décharge
étant analogue à celle décrite précédemment, il est probable que les atomes de mercure dans le voisinage immédiat des électrodes étaient soumis pendant ce violent bombardement à un
champ électrique intense. Cette décharge fut maintenue pendant quatre heures environ
auprès quoi des essais chimiques furent tentés pour déceler la présence de l’or. La réaction
:Fig. 2.
Bobine d’induction donnant 120 cm d’étincelle dans l’air et récipient de porcelaine à décharge.
Fig. ii.
Installation distillatoire du mercure.
de la pourpre de Cassius fut nettement positive. Nous étions alors au 15 septembre 1924.
Nous reprîmes l’expérience les jours suivants et, le surlendemain, M. Yasuda, expert dans
les essais d’or, nous montra de petites particules d’or extraites de la pâte noire, obtenue
dans l’expérience précédente. Restaient cependant de graves doutes : on pouvait critiquer le degré de pureté du mercure, la présence possible de l’or dans un laboratoire de chiinie où il est souvent manipulé.
Pour se mettre à l’abri de ces critiques, le mercure fut d’abord purifié par les moyens
chimiques habituels, puis soumis deux ou trois fois à la distillation dans le vide en prenant
soin de ne pas dépasser 200 degrés. Le mercure, l’huile, les réactifs chimiques furent soi-
gneusement examinés par des essais à blanc. Une chambre spéciale fut réservée dans le labo- ratoire de physique pour faire les essais chimiques. Des expériences réussies confirmèrent t le résultat.
Cependant le vase de verre, trop fragile pour supporter la décharge condensée, explosait souvent pendant les expériences. Nous essayâmes alors des isolateurs en accordéon,
(bushing insulators) mais, le tube étant trop étroit, la décharge passait à travers les parois.
Finalement, nous fixâmes notre choix sur un récipient de porcelaine de deux litres de capa- cité avec des parois de 2 cm d’épaisseur, muni d’un long col et d’un court prolongement pour
les électrodes. Il fut prêt au début de mai.
212
Pendant sa construction, une série d-expérieiices préliminaires avec des vases de porce- laine nous permirent de déterminer le mode de décharge, l’huile et les électrodes les plus convenables, ainsi que les moyens les plus commodes pour déceler la présence de l’or.
Ainsi que nos expériences sur l’effet Stark nous l’avaient déjà montré, il est avantageux
de placer des condensateurs en dérivation sur le circuit de décharge. Nous avons employé
des condensateurs en accordéon constitués par de nombreuses plaques de verre, alternant
avec de minces lames de plomb, la capacité totale étant 0,002 IJ.F. Comme le potentiel de décharge est très grand, les lames de verre peuvent claquer et, de plus, on doit les prendre
assez larges pour qu’il n’y ait pas de décharge à travers l’air entre les armatures termi- nales. A cet effet, nous utilisons des plaques de verre carrées de 1 m de côté, l’armature métallique, de petites dimensions, est mastiquée au centre avec de la bakélite. La distance entre les plaques terminales est supérieure à 1 mètre. On observe souvent, même avec cette distance, des étincelles, de sorte que le voltage total peut atteindre ~00000 volts. Le champ
dans la couche double au voisinage de la goutte de mercure peut alors être estimé à plu-
sieurs millions de volts par centimètre. La vapeur de mercure qui traverse cette couche est soumise à un champ électrique intense, probablement suffisant pour produire la transmu-
tation.
,Nous avions au début employé comme électrodes du fil de fer, mais comme il contient
en général beaucoup d’impuretés, nous avons choisi finalement du fil de tungstène, exempt d’oxyde de thorium. Ce fil ne subit qu’une faible corrosion pendant la décharge et contient peu d’impuretés, principalement du fer, à peine décelable par des moyens chimiques.
Pour étudier le produit du bombardement, nous avions d’abord employé une méthode chimique. Le carbone formé pendant la décharge était séparé partiellement du mercure ; le reste, calciné, et le résidu traité par l’eau régale. La solution, évaporée à sec et reprise par
l’eau, était mise en contact avec une petite goutte de mercure pendant quelques heures.
Puis cette goutte de mercure était reprise et évaporée sur une soucoupe de verre. On trou- vait alors de petites particules d’or au fond de la soucoupe. Cette méthode d’étude était
plutôt pénible. A chaque opération on perdait une partie du produit de transmutation et introduisait de nouvelles impnretés. Nous avons trouvé qu’il valait mieux abandonner le
procédé chimique et étudier le résultat de l’expérience en fabriquant un verre rubis d’or colloïdal.
A cet effet, nous employons un appareil distillatoire spécial pour séparer le mercure
du résidu contenu dans le tube à décharge, après dix à quinze heures de fonction- nement (fig 4).
Le mélange, qui est constitué par du mercure, de l’huile et du carbone, est placé llans
le ballon A. Ce ballon est muni d’un long col B. La condensation se fait en C et le produit de
distillation est reçu en D. La masse pàteuse, placée en A, est chauffée électriquement par
une spirale de nichrome placée en E. Le col du ballon B est aussi chauffé électriquement après interposition de papier d’amiante. On chauffée graduellement jusqu’à 400 degrés. Le
mercure et l’huile condensés en C coulent jusqu’en D. Le système est continuellement main- tenu dans le vide : il est en communication avec une pompe à huile, par l’intermédiaire d’un ballon de dix litres de capacité interposé entre elle et D. La pression y demeure de quelques
millimètres de mercure.
Dans le récipient D, le mercure et l’huile se condensent séparément. Les huiles de paraf- fine, de kérosine et les huiles ,pour transformateurs peuvent être employées indifférem- ment, mais ces dernières sont cependant préférables. Nous avons quelquefois employé un mélange d’huile pour transformateur et d’huile de paraffine, inais les huiles contenant de
l’oxygène, par exemple l’huile de ricin, ne peuvent donner de bons résultats.
Le mercure condensé en D (il y en a un peu moins de deux kilogrammes) est ensuite- distillé dans le vide vers 200 degrés, mais le résidu n’indique que rarement la ’présence de
l’or. Le verre rubis est obtenu en chauffant de petits morceaux de verre avec le carbone qui
reste en A. On brise le col B et on grille le carbone dans un courant d’air en chauffant vers
600 degrés. Après des chauffages répétés, les parois du ballon se trouvent pleines de taches
qui sont constituées par du verre rubis avec quelquefois de petites particules d’or. Comme
le fer et le cuivre forment aussi des verres colorés, on a comparé ces veries avec le verre
obtenu, mais on peut facilement les distinguer en lumière transmise.
Ainsi, l’or obtenu à partir du mercure semble être en plus grande partie adsorbé par le carbone et se trouve probablement à l’état colloïdal. Une autre expérience est la suivante :
nous séparons le mercure de l’huile par lavage à la benzine et à l’éther, puis, par centrifu-
gation, nous éliminons le carbone. La distillation dans le vide donne alors un résidu qui ne
Fig. 4.
-Appareil distillatoire pour;séparer le mercure du résidu contenu dans le tube à décharge.
contient, en général, pas d’or. Au contraire, on y trouve de petites particules d’un métal
blanc qui est un autre produit de transmutation. Celle-ci semble donc être complexe, et
conduit sans doute à la production d’autres éléments que l’or ainsi que1nous le discuterons tout à l’heure.
Le cliché (fig. 5) montre une tache de verre rubis photographiée en lumière transmise et
grossie 90 fois. La partie centrale sombre contient des particules d’or distribuées comme
l’indique le cliché (fig. 6),pris en]lumière réfléchie et grossi environ i 500 fois. Ce dernier cliché
ne montre qu’une petite région voisine de la limite de la tache centrale. L’anneau plus clair
est bleu vert et la tache plus sombre estrosée, ces couleurs sont caractéristiques des colloïdes
d’or. Les couleurs observées par réflexion et par transmission sont presque complémen-
214
taires. De nombreuses taches de ce genre apparaissent dans la paroi du fond du ballon Alà la
suite du traitement du mélange de carbone et de mercure qui a subi;de fortes décliarges.
condensées. Quelquefois, le verre rubis est recouvert d’une mince pellicule (t’or, qui, à
examen microscopique, se montre constituée par des particules très serrées.
1, tg.
J.Verre rubis photographié en lumiére transmise et grossi environ 90 fois.
Fig. 6.
Particules d’or distribuées, cliché pris en lumière-
réfléchie et grossi environ 1500 fois.
4.
-Pour obtenir de tels résultats, le courant au primaire de la bobine d’induction est de l’ordre de 25 à 30 ampères, la longueur d’étincelle dans l’air est d’environ 1 m et le cou-
rant, de décharge, 10 n1,5. Il semble tout à fait probable qu’il faut atteindre une valeur cri-
tique du voltage pour obtenir un résultat. L’augmentation de la capacité présente un avan- tage très net dans le processus de transmutation.. Peut-être celle-ci pourrait-elle être
obtenue pour des voltages plus faibles en employant une capacité suffisante. Mais la résistance du récipient n’est pas assez grande pour qu’il puisse supporter une puissante décharge.
D’ailleurs, le mercure et le carbone se trouvent alors instantanément mélangés. La construc- tion d’un récipient à décharge paraît donc être actuellement une difficulté à vaincre pour Pobtenir l’or en quantité suffisante à la détermination du poids atomique. De la valeur de ce
poids atomique, on pourra probablement déduire lequel des isotopes du mercure s’est trans- formé en or. Un examen spectroscopique sera fait dès qu’une quantité suffisante d’or sera
produite pour cela. On sait que l’or placé dans l’étincelle d’une bobine d’induction se trans- forme en une poudre pourpre noire. On ne peut donc espérer avoir un résultat avec une
raction de milligramine, quantité qu’on peut au plus obtenir en une seule expérience.
5.
-Le procédé que nous venons d’exposer n’est pas le seul qui puisse conduire à la transmutation. Au début des expériences actuelles, nous avons employé une autre méthode,
Au lieu de produire les petites gouttes de mercure par la décharge, nous les avons obtenues
en introduisant le mercure à travers un petit orifice à l’intérieur du récipient à décharge con-
tenant de l’huile. Les gouttes tombent sur une électrode de fer et, de là, sur une autre placée au-dessous, ainsi que l’indique la figure 7. La décharge passe alors à travers les gouttes
entre les électrodes. Le carbone et le mercure ainsi traités sont alors soumis à des essais
.
chimiques. On obtient de petites quantités d’or, mais principalement un métal blanc
~
soluble dans l’acide azotique. Ce métal, examiné par le Professeur Sameshima, est constitué
tn plus grande partie par de l’argent. La consommation d’huile étant trop grande, et le réci-
pient trop fragile, ce procédé a été abandonné après cluelques expériences.
O11 ne peut dire si cette transmutation se fait directeluent à partir du mercure, ou si
elle se produit en plusieurs sauts successifs. Mais cette observation est une nouvelle indica- tion en faveur du fait que l’application d’un champ électrique intense à des atomes de mer- cure ne conduit nullement à un ré-
sultat simple.
Dans les minerais trouvés à la surface de la Terre, l’or se rencontre
moins souvent avec le mercure qu’avec l’argent. Si l’on se reporte au pro-
cessus cosmique qui a donné pour la
première fois naissance aux différents
éléments, les observations précédentes
tloivent avoir une signification impor-
tante dans l’histoire passée des atomes.
Pendant les expériences prélimi- naires, nous nous sommes efforcés de mettre en évidence la possibilité d’une
action catalytique exercée par d’au- tres métaux sur la transmutation.
Nous avons essayé des amalgames de
zinc, cuivre, argent et d’autres mé- Fig. 7.- Récipient à décharge avec petit orifice.
taux, mais nous rn’avons rien trouvé
"qui vaille d’être rapporté. Une recherche étendue sera probablement nécessaire pour arri-
ver à une conclusion définitive.
6. - Afin de savoir si nous pouvons accélérer les transformations radioactives par
l’application d’un champ électrique intense, nous avons fait une expérience avec du ferro-
uraniurn. Mais, par suite de l’ionisation, il est difficile de maintenir le champ suffisamment
longtemps. L’expérience doit être reprise. La question vaut d’être étudiée et peut conduire
’à des résultats importazits.
7.
-Il a été publié que Mtethe a résolu le problème de transmulation du mercure en
or, en employant une forme spéciale de lampe à vapeur de mercure. Si l’or obtenu ainsi est réellement dû à une transmutation dans un champ moyen qui n’excède pas 170 v : cm, c’est là un résultat remarquable. D’après nos expériences, il semble que le champ électrique
moyen ne mesure pas celui qui est nécessaire à la transmutation. Il e·t plus probable que la vapeur de rnercure au voisinage des électrodes passe dans un champ électrique intense ana- logue à celui que nous avons observé dans nos expériences sur l’effet Stark à l’intérieur d’arcs de différents métaux. Il est cependant douteux qu’un champ capable de produire la
transmutation du mercure puisse être obtenu avec une tension appliquée de quelques cen-
taines de volts. Ce point mérite d’être à nouveau étudié.
8.
-La transmutation des différents éléments ouvrira un nouveau domaine de recherches et donnera naissance à d’importantes applications scientifiques et industrielles, si elle peut finalement devenir un problème technique. A présent, le champ d’investigation
semble être principalement le centre des atomes chimiques, qui constituait jusqu’à mainte-
nant une sorte de « no man’s land o.
Le processus de transmutation révélera certains faits concernant la structure du noyau.
Plusieurs éléments présentent des isotopes analogues et dont la structure est sans doute de même nature. Par exemple, le mercure et l’étain présentent les isotopes suivants :
La différence des poids atomiques des isotopes analogues est constante, et égale à 80, qui
est le poids atomique d’un des isotopes du krypton.
216
Pour l’étain, le seul isotope qui ne donne pas la même différence a pour poids ato- mique 16, mais en combinant entre eux les divers isotopes de Hg et Sn, on trouve tous les isotopes du krypton : 78, 80, 82, 83, 84, 86.
De même, pour l’étain et le cadmium nous avons les poids atomiques :
Cette différence correspond au poids atomique d’un des isotopes du lithium.
De même encore, en combinant les divers isotopes du xénon et de l’étain, nous
trouvons :
Cette différence correspond au poids atomique du carbone.
Le sélénium et le krypton conduisent enfin au tableau suivant :
’
