HAL Id: jpa-00205860
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Submitted on 1 Jan 1964
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Réactions de spallation (p, α xn) sur les noyaux lourds
Bernard Gatty, Xavier Tarrago
To cite this version:
Bernard Gatty, Xavier Tarrago. Réactions de spallation (p, α xn) sur les noyaux lourds. Journal de Physique, 1964, 25 (7), pp.725-730. �10.1051/jphys:01964002507072500�. �jpa-00205860�
RÉACTIONS DE SPALLATION (p, 03B1 xn) SUR LES NOYAUX LOURDS Par BERNARD GATTY et XAVIER TARRAGO,
Laboratoire Joliot-Curie, Faculté des Sciences de Paris, Orsay.
Résumé. 2014 Ce mémoire expose principalement la méthode par laquelle on peut calculer de façon relativement rigoureuse les sections efficaces de formation de noyaux excités issus d’inter- actions (p, 03B1), (p, 03B1n) et (p, 03B12n) induites sur des noyaux de thorium. Le principe du calcul repose
sur l’étude de la diffusion quasi-élastique des nucléons issus des cascades d’interaction directe sur
des sous-structures alpha en surface du noyau. On obtient également la distribution des énergies
d’excitation de ces noyaux excités d’actinium 229, 228 et 227 et, partant, la probabilité d’évapo-
ration de j neutrons et les sections efficaces de production des noyaux résiduels. La comparaison
avec les valeurs mesurées montre un excellent accord pour plusieurs énergies incidentes et pour toutes les valeurs de j étudiées.
Abstract. 2014 The purpose of this paper is to describe the method of calculating the cross
sections for excited nuclides formed through (p, 03B1) (p, 03B1n) and (p, 03B12n) interactions on thorium
target nuclei. The computation is based on quasi-elastic scattering of prompt cascade nucleons on
alpha clusters on the nucleus surface. In addition, the excitation energy distribution is obtained for these excited Ac 229, Ac 228 and Ac 227 nuclides. Therefore the evaporation probability for
the emission of j neutrons and the residual nuclide cross sections are available. Fairly good agreement was found between these results and the experimental data at several incident energies
and for all the j values which have been investigated,
Tome 25 No 7 JUILLET 1964
LE JOURNAL DE PHYSIQUE
Une s6rie de travaux [.], [2], [3] ont montre que les sections efficaces des reactions de spallation
sur les noyaux lourds de bismuth, thorium et ura-
nium pr6sentaient certaines particularit£s inexpli-
cables selon le mecanisme en deux 6tapes, classi- quement admis : interaction directe projetant des
nuel6ons par chocs quasi élastiques nucl6on- nucl6on, evaporation de particules a partir des
noyaux excites laiss6s apres les cascades d’inter- action directe. En effet, pour une zone d’énergie comprise entre 35 et 80 a 100 MeV, les probabilites
de cascades p, 2p sont faibles et en dessous de
quelques 50 MeV, les reactions (p, 2p xn) ne sont plus energetiquement possibles. On observe cepen- dant dans cette region la production de noyaux dont le Z est inferieur de deux unites par rap-
port au noyau compose et la section efficace
n’est pas negligeable. Aux plus grandes energies,
100 - 150 MeV, les sections efficaces trouv6es sont toujours bien plus 6lev6es que les valeurs cal- cul6es sur la base de reactions (p, 2p xn).
Tarrago [4] a montre que les sections efficaces 6lev6es pouvaient etre expliquees par des reactions du type (p, ocin) ou (p, «, in, j’n) au cours des- quelles une particule « est d’abord projet6e hors
du noyau par un phenomene de knock-out. Le noyau r6siduel excite 6met ensuite j neutrons ou
j’ = j - i neutrons selon que i neutrons d’inter-
action directe ont accompagn6 la particule a. Des
calculs avaient ete effectu6s a partir de la d6ter-
mination exp6rimentale de la section efficace et du
spectre en energie des particules oc 6mises [2]. Ces
calculs 6taient bases sur quelques hypotheses mani-
festement tres approximatives, mais semblaient concorder remarquablement avec les sections effi-
caces experimentales obtenues sur les actinium produits par bombardement de thorium.
Quelques resultats experimentaux nouveaux
seront presentes sur la production d’actinium 222
vue en filiation par 2logi et sur les fonctions d’exci- tation des isotopes plus legers 219 et 218. Par ailleurs, nous avons proc6d6 a un calcul plus elabore
de tous les cas possibles de knock-out de parti-
cules a et de distribution des energies entre le
noyau r6siduel et les a et neutrons 6mis. Ce calcul mene avec un ordinateur CAB 500 sera expose en
deuxi6me partie. Nous verrons qu’il rend compte
avec plus de precision et de rigueur que prece-
demment des mesures experimentales.
I. Fonctions d’excitation de la formation de
222AC, 219Ac et 218Ac. - MÉTHODE EXPERIMEN-
TALE. - L’irradiation des cibles de thorium, la
mesure du flux de proton a 1’aide de moniteurs
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01964002507072500
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d’aluminium (reaction 27Al(p, 3p, n)24Na) ont deja
6t6 decrits [1].
Nous avons mesure l’isotope 222 de l’actinium grace a son produit de filiation à vie longue 2lopo.
En effet, par trois desintegrations alpha succes- sives, 222Ac se transforme en 218Fr, 214At et 210Bi.
Cet 6metteur 3- conduit avec une p6riode de 5j
a 210pO, 6metteur « de 138j. Nous avons suppose
que par filiations rapides 219Ac et 218Ac conduisent à: 211At et 21°At qui ont ete mesures. Apres attaque
de la cible de thorium, 1’astate est s6par6 par
d6p6t spontan6 sur argent a partir d’une solu- tion HNOa 1 normale. Les conditions de d6p6t ont
6t6 6tudi6es de façon a ce que moins de 0,01 % de
1’element polonium soit recueilli, alors que 25 à 30 % de 1’astate est fixe sur 1’argent.
On opere avec de la poudre d’argent agit6e pendant une minute dans la solution. Ensuite, on d6cante, on lave et on attaque cette poudre par
1’acide nitrique. On reprecipite l’argent en chlo-
rure, on d6cante et on depose a nouveau l’astate
à partir de la solution, mais la seconde fois, sur une
lame d’argent plac6e au fond du recipient. Envi-
ron 20 % de 1’astate est perdu car entrain6 par
ClAg. Mais la purification est excellente meme par rapport au polonium.
Une premiere s6rie de mesures des rayon- nements a permet d’obtenir la section efficace de 2iiAt (raies « de 5,86 MeV 211At et 7,14 MeV 2llPo).
En outre, 21°At depose accumule 2lopo et l’on peut
ainsi 6valuer la quantite de 2lopo issu de 210At dont il faudra tenir compte lors de la mesure
suivante.
Sur une deuxi6me cible irradi6e en meme temps
on proc6de a 1’attaque et on laisse decroitre 210At et 2logi en 2lopo. Apres plusieurs semaines, on
extrait le polonium par depot sur argent a partir
d’une solution HCI 0,5 N contenant de l’hydrazine.
La duree de ce depot est suffisamment longue pour obtenir un bon rendement et des extractions succes-
sives conduisent a la mesure de ce rendement. Il y a lieu ensuite de soustraire la part de 2lopo due a la d6croissance de 21° At.
Une deuxi6me correction est relative a la filia- tion du protactinium 226 qui est 6galement pro- duit par reaction (p, 7n) dans le thorium. La p6-
riode de cet isotope est de 1,8 minutes et la d6crois-
sance se fait donc tres rapidement jusqu’au 210Bi.
Cette correction est faible a 155 MeV mais devient
importante dans la region du maximum de la fonction d’excitation de la reaction (p, 7n).
C. Brun et Simonoff [5] ont trace cette fonction pour 232Th(p, 6n)22’Pa et le maximum de 15,1 mb
a ete trouve a 54 MeV. On peut penser que la courbe peut etre utilis6e pour (p, 7n) en operant
une translation d’environ 10 MeV et en appliquant
un coefficient de fission plus grand puisque 1’evapo-
ration est all6e a un stade plus loin d’une unite.
Ceci conduit a 3,6 mb pour 60 MeV et 0,9 mb a
155 MeV. Mais l’incertitude est importante entre
50 et 70 MeV.
RESULTATS. FONCTIONS D’EXCITATIONS. - La
figure 1 repr6sente les fonctions d’excitation obte-
nues pour les trois reactions (p, «7n), (p, a 10n) et (p, «11n). Nous avons ajouté la reaction (p, asn)
conduisant a 224Ac obtenue pr6c6demment [2].0
FIG. 1. - Fonctions d’excitation de 224Ac, 222 Ae (2 ’OB i), 2IOAC (2 "At) et et 218 Ac( 210 At) .
On remarquera que toutes les courbes presentent
un maximum et que celui-ci se d6place vers les grandes energies lorsque le nombre de neutrons 6mis augmente, ce qui semble normal puisque 1’energie d’excitation disponible doit s’accroltre.
La contribution des reactions (p, 2p xn) intervient
a partir d’une energie sup6rieure d’environ 40 MeV
au seuil observ6, et doit etre tenue pour respon- sable de la deuxi6me montee observ6e pour (p, (x5n)
et (p, cx7n).
Pour une energie donn6e, l’un des isotopes est à
sa valeur maximum et les sections efficaces des voisins sont plus faibles comme le montrent les
courbes pr6c6demment publi6es [2].
Il est possible de rendre compte quantita-
tivement de ces observations par les calculs qui
vont etre exposes.
Il est a remarquer que les fonctions d’excitation
analogues ont ete obtenues pour certains protrac-
tinium dans des cibles d’uranium [3], [6] et que la courbe en cloche illustrant la preponderance de
trois a quatre isotopes pour une energie d6ter- min6e, a ete obtenue par Bimbot [7] pour les
plombs formes a partir de bismuth.
I I. Calculs relatifs a 1 emission aet à la désexci- tation des noyaux résidueIs. - Nous voulons d6ter- miner quelle est 1’energie d’excitation restant dans le noyau apres interaction directe, au cours de
laquelle une particule a a 6t6 6jectde par knock-out.
Nous supposerons que la particule a est 6ject6e
par un nucl6on de cascade.
Nous disposons pour cela :
10 Des calculs a la Monte Carlo donnant la dis- tribution des energies d’excitation des noyaux resi- duels apr6s interaction directe suivant les diffé- rents types d’evenements mais sans tenir compte
des chocs possibles nucleon-a.
2° Des sections efficaces de diffusion quasi- élastique p, a et n, x de nuel6ons d’energie donn6e
par des particules « plac6es dans le noyau. Ces sections efficaces ont ete obtenues lors d’un travail
precedent [8], a partir des sections efficaces diff6- rentielles experimentales daa.fdE d’émission de par- ticules a.
30 Du nombre de particules a 6jectables d’apr6s
la reference [8].
4° De resultats experimentaux montrant que
I’hypoth6se de knock-out utilis6e dans le calcul est valable.
PRINCIPE DU CALCUL. - Chaque nucleon qui
sort du noyau a une certaine probabilite d’interagir
avec une particule a de surface (section efficace).
Dans le cas ou il y a interaction, le nucl6on peut, ou
sortir en meme temps que la particule a, ou rester dans le noyau tout en projetant la particule « hors
du noyau. Dans le cas ou le nucl6on sort avec la
particule a,1’energie d’excitation du noyau r6siduel est la mame que celle correspondant au cas ou il n’y a pas d’interaction, nucleon-a, mais le noyau r6siduel est different.
Dans le cas ou le nuel6on reste dans le noyau,
1’energie d’excitation du noyau r6siduel est plus grande que dans le cas ou il n’y a pas interaction et le noyau r6siduel est encore different.
Le calcul revient donc a 6tudier tous les types
d’interaction direote et a reclasser les noyaux qui
en sont issus et ont donne lieu a une reaction (N, a)
suivant leur nature et leur d’energie d’excitation.
Nous admettrons encore que le nuel6on sort du noyau lorsque son angle de diffusion sur la parti-
cule « est compris entre 0 et ?r/2 dans le laboratoire
et lorsque son energie est sup6rieure a celle de la
barriere de potentiel (pour les protons).
Dans le calcul lui-meme, nous avons plusieurs
cas a envisager :
A) Apres interaction nucl6on-m, les deux parti-
cules sortent du noyau. L’energie d’excitation du noyau r6siduel est la mgme que celle du noyau restant apres le depart du nuel6on de cascade sans
interaction avec la particule a.
La distribution des noyaux residuels en fonction de leur energie d’excitation dans le cas ou l’inter- action nucleon-oc n’est pas envisagee, est donn6e
sous la forme du nombre de noyaux residuels N;
apres un type donne de cascade dont 1’energie
d’excitation ,E* est contenue dans une bande i
d’énergie, la suite des bandes J5? couvrant toutes les energies possibles. La largeur de ces bandes d’6nergie est AE*.
Pour simplifier les calculs, nous consid6rerons que tous les noyaux dont 1’energie d’excitation est
comprise entre Ei* - AE*/2 et Ei* + AE*/2 ont
la meme energie d’excitation E;.
- Dans le cas ou il n’y a qu’un seul nucl6on de cascade, aux Nz noyaux residuels dont 1’energie
d’excitation est Ei*, il correspond Nt, nucl6ons dont
1’6nergie ei au moment ou ils emergent du noyau est telle que la somme E *+ ei soit 6gale a 1’energie
incidente moins le bilan des energies de liaison.
Le nombre ni de nuel6ons, exprime en unites de
section efficace, ayant 1’energie ei et interagissant
avec une particule a est egal au produit du nombre
de nucl6ons Ni par la section efficace d’interaction
correspondante.
nt correspond aussi au nombre de noyaux exprime
en unites de section efficace, places dans la bande Et
et resultant d’une cascade suivie d’une interaction nucleon-a.
Nous obtenons ainsi la r6partition 6nerg6tique
des noyaux residuels apres interaction (p, Na) ;
N repr6sentant un neutron ou un proton,
- Dans le cas ou il y a plusieurs nucl6ons de
cascade, le probl6me est compliqu6 du fait que
1’energie incidente est distribu6e, d’une part, sur le
noyau r6siduel et d’autre part, non plus sur un seul
nuel6on mais sur 1’ensemble des nucléol’1s de cas-
cade issus d’un m6me noyau. Un nucl6on de cas-
cade correspondant a un noyau dont 1’energie
d’excitation est Ei*, peut donc avoir toutes les energies possibles entre une energie minimum .Emin
pour sortir du noyau et une energie maximum Emas:
6gale A :
D’apres des resultats de calculs a la Monte Carlo,
nous supposerons qu’il n’y a pas d’energie privi- 16gi6e pour les nuel6ons de cascade, c’est-A-dire,
que tous les nuel6ons provenant d’un groupe de noyaux d’6nergie individuelle Ei*, sont unifor-
mement r6partis entre les energies Emin et Emax.
Decoupons la zone d’energie comprise entre Emin
et Emax en j bandes. Chacune de ces bandes con-
tiendra vij nuel6ons de telle sorte que :
vij = xNi /j nucl6ons, x’ 6tant le nombre de nucl6ons de cascade par noyau..
Soit Siy 1’6nergie moyenne des nucl6ons contenus dans la bande j. A chaque bande eii correspond
une section efficace ai(e) d’interaction nucléon-a.
Le nombre total ni exprime en unites de section
728
efficace, d’interaction nuel6on-a sera, pour les noyaux dont 1’energie d’excitation est Ei* :
si toutes les bandes Sii sont 6gales.
n,i repr6sente, ici aussi, le nombre de noyaux residuels apres interaction directe (p, xN«) ayant
une energie d’excitation E; . En faisant le meme calcul sur toutes les bandes E;, nous obtenons la r6partition des noyaux résidueIs cherches.
Comme nous ne nous interessons ici qu’A la for-
mation d’Ac a partir du Th, dans tout ce qui pr6- cede, nous n’avons considere que les cas ou tous les nuel6ons de cascade sont des neutrons.
B) Apres interaction nucl6on-a, le nucl6on inter-
agissant reste dans le noyau. L’energie d’excitation restant dans le noyau E’* est 6gale a 1’energie E*
du meme noyau n’ayant pas subi l’interaction
nucleon-«, augment6e de 1’energie apport6e par le
nucl6on restant dans ce noyau.
Soit E(a)k 1’energie emport6e par 1’«. Si 1’energie
du nucl6on avant d’interagir avec la particule a
est Eii, son energie apres la diffusion est 6gale à
Eii - E(a)k et l’énergie d’excitation du noyau resi- duel apres interaction nucleon-« sera :
BN et Ba 6tant les energies de liaison du nucléon
et de la particule « dans le noyau.
Divisons toutes les energies possibles des parti-
cules « en bandes de largeur constante et nume- rot6es de 1 a K. Soit E(«)k I’energie moyenne d’une de ces bandes. En utilisant les resultats partiels
d’un calcul precedent [8], nous connaissons la section efficace de production des a compris dans
une de ces bandes par un nucl6on d’energie Eij et correspondant a une diffusion du nucl6on dans un
angle compris entre 7c/2 et dans le laboratoire.
Soit Gjk cette section efficace.
Pour chaque valeur de E(«)k, nous pouvons cal- culer 1’6nergie d’excitation E;:k restant dans le
noyau apres interaction N - «, ainsi que le nombre de noyaux Niik ayant cette energie d’excitation
nij 6tant le nombre de nucl6ons ayant une 6ner- gie Eii, ce nombre comprenant aussi bien les pro-
tons que les neutrons.
En explorant toutes les valeurs possibles de .E(«jk
nous pouvons ainsi calculer la distribution énergé- tique des noyaux residuels, 6galement par petites
bandes identiques aux bandes AE(oc), ces noyaux
residuels 6tant produits par la diffusion N - a de nucl6ons d’energie Eii.
Sur les Ni noyaux ,disposant de 1’energie Ei*
dans le cas ou il n’y aurait pas diffusion (N - «),
la fraction donnant lieu a une diffusion N - a, et la r6partition 6nerg6tique, seront obtenues en
Le programme complet
6crit en PAF comprend
136 ordres.
faisant le meme calcul pour toutes les valeurs
possibles des energies eii des nuel6ons provenant
des Ni noyaux et en ajoutant les resultats obtenus pour chaque bande d’6nergie de meme valeur
moyenne.
Pour avoir le r6sultat final, il faut faire le meme type de calcul pour tous les groupes de noyaux qui
auraient 1’6nergie moyenne E; dans le cas ou il n’y
aurait pas d’interaction N - a.
Ce type de calcul peut etre resume par l’organi-
gramme precedent (voir figure page 728).
Dans notre calcul, pour chaque energie nous
avons pris en fait une bande 6troite d’6nergie
autour de la valeur moyenne indiqu6e. D’autre part,
pour les sections efficaces utilis6es, nous avons repris celles calcul6es dans un travail ant6rieur [8],
valables pour des noyaux lourds poss6dant une
structure a en surface avec une probabilite de 0,75,
ces a ayant dans le noyau une energie cin6tique
de 10 MeV.
En outre, nous avons suppose que les nuel6ons de cascade avant interaction avec les sous-structures a
ont une direction normale A la surface du noyau ;
nous supposerons que toutes les particules oc dif-
fus6es sortent du noyau et que les nucl6ons dif- fus6s dans un angle compris entre 0 et nr2 avec
’leur direction initiale sortent 6galement du noyau, les autres restant dans le noyau, ceci 6tant pris en
consideration dans le calcul des aj et (I,k.
III. Comparaison avec quelques r6sultats exp6-
rimentaux. - Ces calculs nous ont permis d’obte-
nir la distribution 6nerg6tique des noyaux residuels
apres interaction directe suivant les different
types d’interaction mettant en jeu une particule a,
c’est-a-dire conduisant aux noyaux 229Ac, 22sAc
ou 22’Ac a partir du Th.
A partir de ces résultats, nous avons calcul6 la
probabilité d’evaporer j neutrons suivant une
m6thode d6jh ancienne [4] pour chaque noyau r6siduel. Nous avons ainsi obtenu des sections effi-
caces directement comparables a Inexperience.
Les deux tableaux suivants indiquent les r6sul-
tats obtenus : le premier correspond a des protons
TABLEAU 1
TABLEAU 2
730
incidents d’une energie de 82 MeV bombardant une
cible de Th ; le deuxi6me correspond 4 des protons
de 155 MeV.
La colonne 1 contient les diff6rents types de reactions conduisant aux isotopes de la colonne 2.
Les colonnes 3, 4 et 5 indiquent la contribution des diff6rents types d’interaction directe (noyaux
residuels excites 229Ac , 228Ac et 227 Ac).
La colonne 6 contient la section efficace calcul6e pour chaque reaction.
La colonne 7 contient les resultats exp6ri-
mentaux obtenus au laboratoire.
D’autre part, on peut ainsi estimer qu’a 155 MeV,
sur une section efficace totale de production de particules « de 60 mb, 37 mb contribuent aux
reactions (p«xn) tandis que les 23 mb restant seraient responsables des reactions (p, «pxn). A
’ 82 MeV, la contribution des « dans les reactions
(p, «xn) est de 22 mb sur un total de 35 mb.
Nous tenons a remercier tres vivement M. le Pro- fesseur M. Lefort pour les nombreuses discussions que nous avons eues et pour 1’aide qu’il nous a
accordee au cours de ce travail.
Manuscrit requ le 15 f6vrier 1964.
BIBLIOGRAPHIE
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LEFORT
Physics, 1961, 19, 173.(M.),
SIMONOFF (G.) et TARRAGO (X.), Nucl.[2] GAUVIN (H.), LEFORT (M.), et TARRAGO (X.), Nucl.
Physics, 1962, 39, 447.
[3] GARÇON, Diplôme d’études supérieures, 1961.
[4] TARRAGO
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J. Physique Rad., 1962, 23, 1.[5] BRUN (C.) et SIMONOFF (G.), J. Physique Rad., 1962, 23,12.
[6] HUSSONOIS (M.), Thèse 3e cycle, 1962.
[7] BIMBOT (R.), Thèse en préparation.
[8] GAUVIN (H.), LEFORT
