MODÉLISATION DES PROPRIÉTÉS OPTIQUES DES MILIEUX INHOMOGÈNES À STRUCTURE COMPLEXE

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DES MILIEUX INHOMOGÈNES À STRUCTURE COMPLEXE

Serge Berthier, J. Lafait

To cite this version:

Serge Berthier, J. Lafait. MODÉLISATION DES PROPRIÉTÉS OPTIQUES DES MILIEUX INHO-

MOGÈNES À STRUCTURE COMPLEXE. Journal de Physique Colloques, 1981, 42 (C1), pp.C1-

285-C1-299. �10.1051/jphyscol:1981119�. �jpa-00220669�

JOURNAL DE PHYSIQUE

Colloque C I , suppldment au nO1, Tome 42, janvier 1981 page Cl-285

MODÉLI SATION DES PROPRI ÉTÉS OPTIQUES DES M I L I EUX 1 NHOMOGÈNES À STRUC- TURE COMPLEXE

S. Berthier e t J. Lafait

L a b o r a t o i r e d'Optique d e s S o l i d e s (%), U n i v e r s i t é P i e r r e e t Marie C u r i e , 4 , p l a c e J u s s i e u , 75230 P a r i s Cedex 0 5 , France

Résumé.- Après avoir défini les différents paramètres qui carac- térisent un milieu inhomogSne, on rappelle les principes de cal- cul des propriétés optiques d'un système multicouche puis on pas- se en revue les théories les plus utilisées pour le calcul de la constante diélectrique d'un milieu composite. On applique enfin ces différentes théories à un revêtement complexe : le chrome noir.

Abstract.- The definitions of the different parameters characte- rizing an inhomogeneous medium and the method of calculation of the optical properties of multilayer systems are first recalled.

The most commonly used theories allowina the calculation of the dielectric constant of composite media are then presented. They are eventually applied to a complex coatin- : Black Chromium.

1. Introduction.- Les surfaces sélectives préparées à partir de techni- ques 'industrielles présentent généralement une structure inhomogène par- fois fort complexe. L'inhomogénéité peut être liée à la nature des ma- tériaux ou à leur forme dans le volume ou à la surface du revêtement.

Toutes ces inhomogénéités jouent un rôle important et doivent être ca- ractérisées avec précision.

1.1. Les milieux

inhomo9~~h~.-

Nous distinguerons les inhomogénéités de surface (rugosités à la surface du revêtement et sur le substrat ca- ractérisées par un pas et une hauteur moyenne), des inhomogénéités de volume (inclusions dans une matrice, melange d'inclusions...).

Les matériaux sont caractérisés par leur constante diélectrique complexe :

La constante diélectrique peut se décomposer en deux parties : une par- tie dite interbande qui rend compte de l'absorption optique intervenant par transition des électrons liés du métal entre divers niveaux d'éner-

(+) Equipe de recherche associée au C.N.R.S. no 462

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphyscol:1981119

gie ; une partie dite intrabande qui rend compte de l'absorption opti- que propre au gaz d'électrons de conduction du métal. La dépendance en fréquence de cette contribution intrabande s'exprime par les formules de Drude où interviennent la fréquence d'oscillation collective w et

P le temps de relaxation T~ des électrons de conduction. Lorsque le métal se trouve sous forme d'inclusions de taille comparable au libre parcours moyen des électrons de conduction, la constante diélectrique de l'in- clusion métallique peut devenir fort différente de celle du métal massif.

On rend compte de cette variation en introduisant dans les formules de Drude une correction au temps de relaxation T~ de la forme /1/ :

où T~ = temps de relaxation dans le métal massif VF = vitesse de Fermi

R = nouveau libre parcours moyen considéré en première approxima- tion comme égal au rayon des particules supposées sphériques.

Les concentrations relatives des différents matériaux sont définies par le coefficient volumique de remplissage q(d) qui est égal au rapport du volume des inclusions considérées au volume total. C'est ainsi qu'on peut définir un champ électrique moyen É dans le milieu inhomogène

av

comme étant la moyenne volumique des champs

Éi

et

Éo

à l'intérieur des différents matériaux.

Ce coefficient de remplissage peut varier avec la profondeur dans la couche.

La forme des inclusions peut être prise en compte dans le calcul de leur polarisabilité en introduisant les facteurs de dépolarisation. Les inclusions, soumises à un champ statique Eo, sont polarisées. Les den- -f

sités superficielles de charges à la périphérie des inclusions créent un champ de dépolarisation

3

^à l'intérieur de celles-ci. Ce champ est opposé au champ influençant B E et le champ règnant dans l'inclusion est

O

la somme de ces deux champs : (Fig. 1)

Fig. 1.- Calcul du champ dans une inclusion éllipsoïdale.

Eo = champ influençant, Ep = champ de dépolarisation, P = polarisation.

Pour un certain nombre de géométries simples (ellipsoïdes, lame mince...) champ de dépolarisation et polarisation sont proportionnels et reliés par la relation :

g étant la composante selon l'axe du champ appliqué Eo du facteur de + dépolarisation. Les valeurs de g, dans le cas d'éllipsoides de révolu- tion orientés parallèlement à la direction du champ, sont représentées sur la figure 2.

Fig. 2.- Facteur de dépolarisation g parallèle à l'axe d'él- lipsoides de révolution, en fonction du rapport des longueurs axiales c/a.

-f P et

si

sont reliés par l'équation :

Des équations (31, (4) et ( 5 ) on tire finalement :

où E~ et sont les constantes diélectriques de l'inclusion et du mi- lieu environnant. Cette relation fondamentale, qui n'est autre que l' expression du champ local de Lorentz /2/, est à la base de trois des modèles que nous étudierons plus loin.

2.- Propriétés optiques d'un système multicouche.- Tous les paramètres précédents pouvant varier avec l'épaisseur, il est nécessaire pour mo- déliser les propriétés optiques d'un revêtement inhomogène de le divi- ser en,un certain nombre de couches que l'on pourra caractériser par une épaisseur et une constante diélectrique complexe. Ces couches de- vront donc être d'autant plus fines que la composition du revêtement varie rapidement dans son épaisseur. Chaque couche est alors caractéri- sée par une matrice équivalente, suivant la représentation développée par F. Abelès / 3 / , qui relie les amplitudes des champs électrique

Ef

^et

magnétique 8 à l'entrée et à la sortie de la couche d'épaisseur d :

ième

pour la n couche, cette matrice s'écrie :

c0s.8~

-

i sin 8, Mn (zn) =

[

_{ig sinfi} ^gn _{COS 8,}

]

)L12 et 8, = k dn =

-

2a

avec gn = (- 112

1-in

x

(En un) dn

i ème

où E n est la constante diélectrique complexe de la n couche,

un

sa permissivité, dn son épaisseur,

X la longueur d'onde de la lumière incidente.

La matrice vectorielle

[

A ( D )

1 ,

qui contient les amplitudes des champs électrique et magnétique

3

^et

8

^à la sortie du revêtement d'épaisseur D, est alors calculée en fonction de la matrice correspondant à l'en- trée, simplement en multipliant les matrices équivalentes de toutes les sous-couches.

avec [.(z)J

=[:::!

où J:(z) et H ( z ) sont les amplitudes des champs électrique et magnétique dans la couche d'abscisse z .

soit D ]

{

m12

]

la matrice équivalente du revêtement m21 m22

On déduit alors directement de 1 'expression du champ électrique à lsen- trée et à la sortie du revêtement sa réflectivité et sa transmittivité:

2 go exp (2ia noD/A) t =

go(mll +gs m12) + (m21 + gs m22)

où go et gs sont les valeurs de g dans le premier et le dernier milieu

.

Ce dernier milieu peut être, soit le sabstrat métallique si l'on veut calculer la réflectivité de l'échantillon, soit l'air si l'on veut iso- ler le revêtement et en calculer la transmission.

En incidence oblique (angle $ ) , il faut distinguer deux cas, selon que le vecteur champ électrique est perpendiculaire au plan d'incidence

(polarisation s) ou dans le plan d'incidence (polarisation p). r et t sont toujours définis par les équations (8) et (91, mais il faut rem- placer :

g par g cos $ pour la polarisation s, g par g/cos $ pour la polarisation p.

3. Calcul d'une constante diélectrïque moyenne.- Nous présentons ici quatre des modèles les plus utilisés : tous sont des modèles électro- statiques et leur utilisation aux fréquences optiques limite leur vali- dité. De plus, ils sont applicables à des inhomogénéités de volume, les couches rugueuses nécessitant, en principe, un traitement particulier.

3.1. Théorie de Maxwell Garnett

( F ~ ~ ~ - Z L . -

La théorie de Maxwell Garnett /4,5/ suppose que chaque inclusion, sphérique (g = -) 1 de taille

3

quelconque petite par rapport à la longueur d'onde, soit noyée dans une matrice de constante diélectrique E m dans laquelle règne un champ Em. -t

L'équation (6) s'écrit alors :

Reportant cette expression dans l'équation (2), nous obtenons une rela-

tion entre

Éfm

et le champ moyen

Eav

:

La même équation (2) écrite pour le déplacement moyen Dav -+ =

permet de définir la constante diélectrique moyenne. En remplaçant Ei

+

et

Em

par leur expression en fonction de Eav on obtient -+ :

qui peut également se mettre sous la forme suivante :

Cette théorie a été appliquée à des inclusions d'or dans un diélectri- que d'indice 2. Les constantes diélectriques sont celles de l'or massif.

La figure 3 représente les variations des parties réelle et imaginaire de la constante diélectrique moyenne en fonction de la longueur d'onde pour lifférents coefficients de remplissage.

Fig.3.- Partie réelle et imaginaire de la constante diélectrique moyenne d'un cermet Au/diélectrique pour différents coefficients de remplissage q, d'après la théorie de Maxwell Garnett. Indice de la matrice : nm = 2.

Il apparaît que,conformément aux hypothèses de la théorie (sphères iso- lées sans interactions), le comportement global est celui d'un diélec- trique et celaquelque soit le coefficient de remplissage. La résonance qui apparaît vers 0,6 Um correspond à la présence d'un pble du ler or- dre dans la formule (12)

.

Ce pôle de la fonction diélectrique peut traduire l'excitation d'un mo- de de plasma transverse dans les inclusions.

3.2.

T ~ G ~ G A S - ~ S - M ~ Z Y S ~ L - G ~ ~ Q S ~ ~ E ~ ~ ~ I A G S - E G G - C ~ ~ E E L - G E ~ Y L - G ~ ~ ~ S E - S S

Abelès 161.- L'intérêt majeur de cette théorie est de rendre compte, de façon arbitraire, d'un seuil de percolation (Fig.4). D'autre part, elle permet de prendre en compte la forme des inclusions, en introduisant dans le calcul de polarisabilité (6) le facteur de dépolarisation g.

La formule de Maxwell Garnett devient :

Sauf pour des valeurs de g voisines des valeurs extrèmes (O et 1 : in- clusions très allongées), l'introduction de ce nouveau paramètre ne change pas de façon fondamentale les résultats précédents.

Fig.4.- Modèle de Cohen, Cody, Coutts et Abelès.

La percolation : Pour rendre compte du changernent de comportement observé sur les propriétés électriques et optiques d'un milieu granu-%

laire lorsque le coefficient de remplissage devient supérieur à une

valeur critique qc, Cohen et al.permuttent dans le formule (15) les va- leurs des constantes diélectriques des inclusions et de la matrice, ain- si que tous les paramètres attachés aux deux corps (gi est changé en gm et q en (1-q)). Ceci revient à dire que pour q > qc, les inclusions métalliques, en contact les unes avec les autres, isolent des ilôts di- électriques qui deviennent des inclusions. La valeur de q doit être

C

choisie par l'utilisateur et adaptée aux différents cas. L'accès expé- rimental à la valeur de qc est difficile, voir impossible dans certains cas et l'on est amené à utiliser des résultats théoriques obtenus à partir de modèles électriques macroscopiques /7,8,9/. Pour un réseau carré bidimensionnel, le seuil de percolation par sites est qc = 0,5 ;

il décroit jusqu'à 0,15 pour un réseau cubique a trois dimensions. Si les particules sont très allongées, le seuil de percolation par liens pour ce même réseau à trois dimensions est qc = 0,25.

L'extension de ces résultats à des ilôts conducteurs d'une centai- ne d1angstr6ms de diamètre, de forme indéterminée, est évidemment très hasardeuse et la valeur de qc restetoujours très incertaine.

3.3. Théorie du milieu efficace (E.PT.T.).- Cette théorie, développée par Bruggeman /10/ et reprise plus récemment par Wood et Ashcroft /Il/

s'applique à des milieux où tous les composés sont sous forme de grains, constituant ainsi des agrégats. Les grains sont modélisés par des sphè- res ou des ellipsoïdes de révolution qui sont supposés occuper tout le volume du matériau (Fig .5)

.

Fig.5. Théorie du milieu efficace (E.M.T.). Ptodèle et parties réelle et imaginaire de la constante diélectrique moyenne de l'agrégat Au diélectrique.

Cette théorie est auto-consistante : le champ électrique influençant les composants est le champ moyen E -+ Il suffit donc de remplacer

-+ -+ av'

par cav et Eo par Eav dans l'équation (6). Pour deux composés on ob- tient alors (équation (2) ) :

soit (l-q)&av +caV (g-q) + &,(g+q-l)

-

g Ei En = O (17) oii cav et E~ au moins sont complexes. La solution d'une telle équation du second degré en E est une fonction multiforme de la variable ci.

av

Le choix de la détermination ayant une signification physique dans tous les cas a été présenté par ailleurs /12/ ; elle peut se mettre sous la forme :

avec

l

^{Ei cm réel =}

⁺

^{i E 2}

Cette théorie a été également appliquée au milieu or-diélectrique pré- cédent. Les variations de la constante diélectrique effective avec la longueur d'onde sont représentées sur la figure 5. On remarque immédia- tement que, pour de faibles coefficients de remplissage, le comporte-

ment global est celui d'un diélectrique, très voisin de celui modélisé par Maxwell Garnett. La "bosse", qui apparaît au voisinage de la réso- nance que l'on observait avec les formules de Maxwell Garnett, ne cor- respond ici à aucun pôle de la fonction diélectrique. Le point remar- quable que fait apparaître cette étude est le changement brutal des va- leurs des parties réelle et imaginaire de la constante électrique quand q d6passe une valeur critique qc égale au facteur de dépolarisation g

(3 1 sur la figure). Physiquement, on traduit un changement de comporte- ment du matériau lié à un phénomène de percolation. Pour des coefficients de remplissage supérieurs à qc, le matériau acquiert un comportement métallique qui se rapproche progressivement de celui de l'or massif.

3.4. Le modèle de M c Phg~g~;-Mc

Kenzi~-LIILIJ..-

Les auteurs calculent la permittivité d'un ensemble de sphères conductrices, disposées en différentes configurations périodiques : cubique (Fig.6), cubique cen- trée et cubique face centrée.

Fig.6.- Théorie de McPhedran et McKenzie. Modèle et constante diélectrique moyenne du cermet Au diélectrique.

La méthode utilisée est celle de Lord Rayleigh /15/, revue et corrigée pour prendre en compte les effets de proximités (multipbles d'ordre élevé, jusqu'à 2 7 )

Dans ce cas (réseau cubique, multipÔle d'ordre 2 7 ) , la constante diélec- trique s'écrit :

[

^{1- C2Tsq113+ C3T5q223]}

avec D = T - ~ 1 iq-blTgq143- ~ ~ ~ ~ ~ ~ - a (23) ~ ~ ~ 3 [T;1+b2q73- C4T5q6

)

Ce modèle prévoit pour un réseau cubique un seuil de percolation q ⁼

C

0,59 alors qu'il est, dans cette configuration, rigoureusement égal

à - TT 6 = 0,5235. Ceci est dû au fait que la formule (23) est un dévelop- pement limité au quatrième ordre de la solution exacte. Au-delà de ce seuil, la constante diélectrique du milieu composite est assimilée à celle du matériau massif.

Cette théorie appliquée au cermet Au/diélectrique donne des résultats tout à fait semblables à ceux prédits par Maxwell Garnett (Fig.6) pour des coefficients de remplissage inférieurs à 0,4, la formule de Maxwell Garnett n'étant que la solution au premier ordre (dipôle) du problème de Rayleigh. Les prédictions des deux théories divergent rapidement pour des valeurs de q comprises entre 0,5 et 0,59, la théorie de Mc Phedran et Mc Kenzie rendant bien compte d'un phénomène de percolation.

3.5. Cggpgraison des diverges thécx1gg.- Cette comparaison peut se lai- re suivant plusieurs critères, le plus important étant la configuration du matériau modèlisé. La théorie du milieu efficace (E.M.T.) s'applique à des agrégats, c'est-$-dire un matériau présentant une entropie élevée, où les rôles des différents composants sont symétriques ; la formule

(17) est la seule à présenter cette symétrie. Les trois autres théories s'appliquent à des matériaux du type cermet, où l'un des matériaux est inclusdans l'autre, ce dernier imposant alors le comportement global.

Cette dissymétrie des rôles des composants disparaît d'ailleurs au voi- sinage du seuil de percolation.

Un second critère important est la possibilité de rendre compte du phé- nomène de percolation. Toutes les théories le font sauf celle de Maxwell Garnett qui, par hypothèse, modèlise des inclusions métalliques isolées

et sans interactions. Le passage à un comportement métallique ne se pro- duit que pour des coefficients de remplissage compris entre 0,9 et 1, bien en dehors des limites de validité de la théorie. Dans la théorie de Rayleigh, ce seuil de percolation est imposé par le choix du réseau.

En aucun cas il ne peut être inférieur à qc = 0,52, qui correspond au réseau le moins dense (cubique). On peut faire varier la valeur de ce seuil dans le modèle de Bruggeman en modifiant la valeur du facteur de dépolarisation g. S'il est vrai qu'expérimentalement qc varie avec la forme des inclusions, la relation qc = g semble pourtant bien arbitrai- re.

La théorie de Cohen et al. est donc la seule où qc, dont on sait expé- rimentalement que la valeur varie avec la dimension du système mais aus- si avec la nature des matériaux, soit indépendant des autres paramètres et puisse prendre toute valeur entre O et 1. Rappelons enfin que toutes les théories sont équivalentes aux faibles coefficients de remplissage.

3.6. Constante _bielectrigue d'une couche r z g s Si la longueur d'onde de la lumière incidente est grande par rapport à la rugosité moyenne, la diffusion sera faible et la couche rugueuse se comporte com- me une couche de passage entre deux milieux (l'air et le matériau mas- sif). Il n'existe aucune théorie permettant de calculer l'indice de telles couches. Il est cependant possible de leur en attribuer un à 1' aide des théories précédentes, en considérant qu'urr~rugosité se compor- te comme une inclusion, ce qui est évidemment faux (en particulier on ne peut pas calculer sa polarisabilité). Toutes les théories s'accordent cependant assez bien et donnent des résultats satisfaisants.

4.- Exemple d'application : le chrome noir.- Ce matériau, bien connu maintenant, est un bel exemple de milieu inhomogène à structure complexe.

Une présentation détaillée en a été faite par ailleurs /16/. Le chrome noir que nous avons étudié (LEMM.CENG) est un matériau granulaire du

O

type cermet, de 4000 A d'épaisseur, déposé sur substrat de cuivre ou

O

cuivre nickelé présentant une rugosité de 400 A.

O

Les rugosités de surface du revêtement sont de l'crdre de 1000 A.

Le coefficient de remplissage en chrome métallique croît de O à la sur- face jusqu'à 0,6 sur le substrat ; la forme des grains de chrome est indéterminée et la matrice est essentiellement composée d'oxydes de chrome (Cr2 03). Les caractéristiques du chrome noir sont résumées sur la figure 7 ainsi que les méthodes de caractérisation physicochimique.

La courbe de réflectivité hémisphérique du chrome noir est pré- sentée figure 8. Elle a été obtenue à l'aide de deux sphères intégran- tes (voir /17/) et conduit à une absorptivité de 0,97 et une émissivi-

té de 0,15 à 100°C.

Fig.7.- Composition et état de surface du chrome noir (CENG)

composition

Cr SPECTROSCOPIE dans

C503

DE ^:

i:F

PHOTOELECTRONS + AMINCISSEMENT

IONIQUE $ 2 ,3 ,4 e ( d m

MICROSCOPIE ë

surface - ^substrat

I B A L A Y A G E T A L Y S U R F

Fig.8.- Valeurs calculées de la réflectivité d'un dépôt de chrome noir sur cuivre (----1, comparées à la réflectivité du revêtement réel (- ) . Théorie de C.C.C.A.

RUGOSITE HEMISPERIQUE

R .tao0

A

^{Cu LISSE}

Cu+Ni r . 4 0 0 A

4.1. Ge choix de la théor&g.- La théorie du milieu efficace ne s'appli- que pas à un tel matériau du fait de sa structure. La valeur élevée du coefficient de remplissage permet d'écarter la théorie de Maxwell Gamett

(limite de validité largement dépassée) et celle de Mc Phedran et Mc Kenzie (seuil de percolation trop élevé). La théorie de Cohen et al.

s'applique par contre très bien et fournit le meilleur accord avec l'expérience (Fig.8) pour une valeur du coefficient de remplissage cri- tique fixé à 0,28.

Le facteur de dépolarisation est celui de la sphère (g = 5 ) 1 ^{car les} inclusions ne présentent aucune forme prépondérante.

4.2. Interprétation de la sélectivité du chrome n o i r . La sélectivité du chrome noir s'explique ainsi conformément au modèle décrit ci-dessus:

-

La couche rugueuse, dont l'indice réel croît progressivement de 1 (indice de l'air) à 2,3 (indice de l'oxyde de chrome), suivant un pro- fil qui ne dépend que de la forme des rugosités, se comporte comme un revêtement anti-reflet à la surface de l'échantillon, jouant le rôle d'adaptation d'impédance entre l'air et le cermet.

-

La partie supérieure du cermet Cr

Cr2 0 3

,

^à faible coefficient de rem- plissage (q < qc) transparente dans l'infrarouge et absorbante dans le visible, assure une partie de l'absorption visible.

-

Enfin la partie profonde du cermet, à fort coefficient de remplissa- ge (q > qc) au contact du substrat métallique, est absorbante dans le visible et assure la forte reflectivité infrarouge.

5.-Conclusion.- Nous avons présenté en détail 4 théories permettant de modéliser un matériau à structure complexe. Malgré leurs imperfections, elles peuvent conduire à de bons résultats si elles sont appliquées au milieu adéquat et c'est là que réside la difficulté. Certains paramètres caractérisant les milieux inhomogènes sont d'un accès difficile (coef- ficient du remplissage, facteur de dépolarisation) ou restent même des inconnues (qc). Quant aux couches rugueuses, bien que les théories des milieux inhomogènes donnent de bons résultats, leur utilisation est peu justifiable et il serait plus rigoureux d'utiliser un modèle électroma- gnétique approché /18/.

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