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Dispersion de la constante diélectrique du sulfate de glycocolle dans l'infrarouge très lointain

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Academic year: 2021

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(1)

HAL Id: jpa-00206994

https://hal.archives-ouvertes.fr/jpa-00206994

Submitted on 1 Jan 1970

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Dispersion de la constante diélectrique du sulfate de glycocolle dans l’infrarouge très lointain

Armand Hadni, Denise Grandjean, Jacques Claudel, Xavier Gerbaux

To cite this version:

Armand Hadni, Denise Grandjean, Jacques Claudel, Xavier Gerbaux. Dispersion de la constante

diélectrique du sulfate de glycocolle dans l’infrarouge très lointain. Journal de Physique, 1970, 31

(10), pp.899-902. �10.1051/jphys:019700031010089900�. �jpa-00206994�

(2)

DISPERSION DE LA CONSTANTE DIÉLECTRIQUE DU SULFATE

DE GLYCOCOLLE DANS L’INFRAROUGE TRÈS LOINTAIN

par M. Armand

HADNI,

Mlle Denise

GRANDJEAN,

MM.

Jacques

CLAUDEL

et Xavier GERBAUX Université de

Nancy, Nancy,

France

(Reçu

le 24

juin 1970)

Résumé. 2014 La transmission d’une lame de sulfate de glycocolle à 890 Gcps diminue lorsque

la température augmente, présente un point anguleux à la température de Curie et reste constante

pour des températures supérieures. Le point anguleux ne se retrouve pas dans l’hypothèse d’un

seul temps de relaxation, mais s’explique dans l’hypothèse d’une distribution de temps de relaxa- tion. On prévoit aussi qu’au voisinage du point de Curie, le coefficient d’absorption diminue lorsque la fréquence décroît.

Abstract. 2014 The transmission of a TGS plate at 890 Gcps decreases when temperature is increased up to the Curie point. Then it remains constant for higher temperatures. This function of temperature is only expected for a gaussian distribution of relaxation time constants, and does not agree with the hypothesis of a single relaxation time. It is also shown that absorption is slightly decreasing with frequency.

Dans une étude récente de

l’absorption

de TGS

dans

l’infrarouge

lointain

[1],

nous avons montré

qu’au-dessus

du

point

de

Curie,

les bandes

d’absorp- tion,

dont celle de

plus

basse

fréquence

située à 40 cm - 1

à 290

OK, s’élargissaient tellement,

du fait de l’anhar-

monicité, qu’on

ne

pouvait

rien dire d’un

déplacement

éventuel avec la

température.

Pour les

fréquences

inférieures à 40

cm-1,

et s’étendant

jusqu’à

la limite

(5 cm-1)

du domaine

spectral

accessible aux

appareils

du

laboratoire,

la

partie imaginaire

e" de la constante

diélectrique

tendait vers zéro et la

partie

réelle E’

se stabilisait à une valeur voisine de 9. Dans. le domaine des

plus

basses

fréquences qui

ne

correspond plus

à

nos

techniques,

il faut s’attendre à trouver une

région

où e"

prend

des valeurs

notables,

afin de satisfaire aux

relations de Kramers

Kronig qui

relient la constante

diélectrique statique élevée, caractéristique

d’un ferro-

électrique,

au spectre de E" :

D’après

ce ce

qui précède,

nous

prendrons

’ERV = 9 pour T = 290 OK. Les études

diélectriques

de TGS

dans ce domaine sont nombreuses

[2] [3] [4] [5] [6]

[7] [8].

Les

plus

récentes sont celles de Hill et Ichiki

[5]

au-dessus et au-dessous du

point

de Curie pour des

fréquences

s’étendant de

107

à

7,7

x 101° cps, et celles de Luther et Müser

[2]

de 36 à 70 °C dans un

domaine de

fréquences

s’étendant de

0,5

x

109

à

4,5

x

109

cps. Dans ces trois articles les auteurs s’accordent pour dire que le spectre observé n’est pas

un

spectre

de résonance

mais,

alors que les

premiers l’expliquent

par des relaxations

dipolaires

avec une

distribution

gaussienne

des temps de

relaxation,

les

derniers, grâce

à des mesures

peut-être plus précises,

mais sur un domaine

spectral plus réduit,

sont conduits à une

interprétation

utilisant un seul

temps de relaxation. Nous nous sommes

proposés

de

voir si des mesures dans

l’infrarouge

très

lointain,

au-

delà des dernières

fréquences

de résonance du

cristal, pouvaient s’interpréter

dans le cadre de l’une ou l’autre des deux théories.

1.

Hypothèse

d’un seul temps de relaxation. - On voit sur la

figure

2 de Luther et Müser

[2]

que le temps ï de relaxation semble inversement

proportion-

nel à la

température

de l’échantillon

repérée

à

partir

du

point

de Curie :

Dans cette

hypothèse,

la

figure

2 donne E" et e’ en

fonction

de v

pour différentes

températures

T

Te.

Les échelles des abscisses et des ordonnées sont

loga- rithmiques.

On a :

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:019700031010089900

(3)

900

FIG. 1. - Parties réelle (Fig. 2a) et imaginaire (Fig. 2b) de la

constante diélectrique de TGS d’après les hypothèses de Hill

et Ichiki (I. et H.) et celles de Luther et Muser (L. et M.) pour des températures supérieures à la température de Curie.

On a

pris

8RV = 9

d’après

nos propres résultats

comme nous l’avons dit

plus haut,

et pour chacune des valeurs de

T,,, -

T = AT considérées nous avons

pris eRO(T)

sur les courbes de Luther et Müser.

D’une

façon générale, près

du

point

de

Curie,

£RO =

CFIAT, CF

= 900 OK

représentant

la constante

de Curie pour la

phase ferroélectrique,

et

d’où

soit 8" =

(CFIKF) (1/v),

si la

fréquence

v est assez

élevée pour que vT » 1 :

quelle

que soit la

tempéra-

ture T

T.,

toutes les courbes

e"(v)

tendent vers une

même asymptote

lorsque

v tend vers l’infini.

De même la

figure

1

correspond

à T >

Tc, et

pour vi

1,

on a 8" =

(CP/KP) (1/v), Cp

= 3 300 oK

repré-

sente la constante de Curie pour la

phase para-électri-

que :

quelle

que soit la

température

T >

T,,,

toutes

les courbes e"

(v)

tendent vers une même asymptote

lorsque

la

fréquence v

tend vers l’infini. On a

choisi

KP

=

1,94

x

10-9 s.deg

de telle sorte que

CplKp

=

CF/KF,

afin que les deux asymptotes vers

lesquelles

tendent les courbes

8"(v)

pour des valeurs de la

température supérieure

ou inférieure à

Tr ,,

soient

confondues.

FIG. 2. - Parties réelle (Fig. 1 a) et imaginaire (Fig. lh)

la constante diélectrique de TGS pour des températures infé- rieures à la température de Curie d’après les valeurs expéri- mentales de Luther et Müser (L. et M.) et les hypothèses de

Hill et Ichiki (H. et 1.).

2.

Hypothèse

d’une distribution

gaussienne

de

temps

de relaxation. - Hill et Ichiki ont été

conduits’à

écrire

pour T

> Tr :

:

y(r)

di

représente

le nombre de

dipôles

par unité de volume

qui

ont un temps de relaxation

compris

entre r et T +

dr,

et la distribution est

gaussienne,

soit

y(r)

= A

e -1:2/1:0,

avec To =

1/a(T - T, ,)

et

A(T)

tel que

(4)

soit

Ils prennent encore

Cp

=

3 300 ;

par ailleurs

Tc

=

48,3 oc,

a =

0,48

kMc

s-1 deg-1,

soit

Au-dessous du

point

de

Curie,

les mêmes formules

sont

appliquées

avec

CF

=

Cp/3

b -

1,

et ils déterminent

expérimentalement ô

=

1,8.

Sur les

figures

1 et 2 nous n’avons

porté

les courbes

correspondant

à

l’hypothèse

de cette distribution

gaussienne

que pour les

plus

hautes

fréquences.

aussi

lorsque

vio »

1,

les courbes

E"(v)

tendent vers

une asymptote e" - 2 x

IOIO/VO,75.

Il en résulte

qu’en

coordonnées

logarithmiques,

les asymptotes ont une

pente

moins

grande

dans la théorie de Hill et Ichiki que dans celle de Luther et Müser

comme on le voit sur les

figures

1 et 2.

De

plus

on constate sur la

figure

1 que pour

v

= 30

cm-1,

e" varie très peu entre AT - 0 et AT = -

300,

alors que sur la

figure

2 on voit une

différence

beaucoup plus grande.

3. Etude de la transmission d’une lame de TGS en

fonction de la

température

pour une

fréquence

fixe

v =

8,9

x 1011 cps

(v .

=

29,6 cm - ’).

- La

figure

3

(courbe centrale) représente

la transmission d’une lame de TGS

d’épaisseur 0,090

mm en fonction de la

température

pour la radiation = 337 gm

(29,6 cm- 1)

d’un laser à HCN, les courbes

qui

l’encadrent

repré-

FIG. 3. - Transmission d’une lame de TGS (e = 0,090 mm) mesurée en fonction de la température pour la longueur d’onde

 = 337gm. Transmissions théoriques d’une même lame suivant les hypothèses de Hill et Ichiki (I. et H.) et celles de Luther

et Müser (L. et M.).

sentent la transmission de la lame calculée avec les données de la

figure

1 ou de la

figure

2 en tenant compte des interférences

multiples.

Conformément à la

figure

2

(courbes

de Hill et

Ichiki),

la transmission diminue

lorsque

la

température

augmente

jusqu’au point

de

Curie. Au-delà la transmission reste constante confor- mément à la

figure

1

(courbes

de Hill et

Ichiki). L’hypo-

thèse d’un seul

temps

de relaxation ne peut donc

expli-

quer le

point anguleux

de la

figure

3. Il faudrait que le rapport

KP/KF

des deux temps de relaxation soit

beaucoup plus grand

que

1,94/0,52

=

3,73,

ce

qui

n’est pas

possible puisque

ce rapport,

égal

à

CF/Cp

est

imposé

par l’étude de BRo en fonction de la

tempéra-

ture.

4.

Transmission,

entre 30 et 5 cm - 1. - La

figure

4

représente

la transmission d’une lame de TGS

d’épais-

seur

0,040

mm, mesurée avec un interféromètre de Michelson pour AT 30 OC et pour T >

Tr.

Il

s’agit

de la transmission brute de la lame de TGS maintenue entre deux lames de quartz ayant chacune

une

épaisseur

de 2 mm. On voit que le coefficient

d’absorption

K =

m8"/nc

diminue avec la

fréquence

conformément à la théorie de Hill et Ichiki où e"

croît très lentement avec la

longueur

d’onde.

FIG. 4. - Transmission d’une lame de TGS (a = 0,040 mm)

serrée entre deux lames de quartz (a = 3 mm) entre 5 et 30 cm-1, au-dessous, et au-dessus du point de Curie.

Conclusion. - Nos mesures de la transmission de TGS à 890

Gcps

en fonction de la

température

sont

très

précises

et

complètent

celles de Luther et

Muser,

et celles de Hill et

Ichiki, qui

s’arrêtent à 100

Gcps.

Elles montrent l’existence d’un

point anguleux

au

point

de Curie

qui

ne peut

guère s’expliquer

dans le

cadre d’une théorie à un seul temps de relaxation.

Par contre les

hypothèses

de Hill et Ichiki permettent de retrouver sensiblement la courbe de transmission observée. On

prévoit

aussi que le coefficient

d’absorp-

tion diminue

légèrement

avec la

fréquence.

(5)

902

Bibliographie [1] HADNI (A.), GRANDJEAN (D.), BRÉHAT

(F.),

CLAU-

DEL

(J.),

GERBAUX (X.), STRIMER

(P.),

THOMAS (R.

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Références

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