2 COMMISSARIAT A L'ENERGIE ATOMIQUE f^q(,oz?_\\ < ETUDE DE L'AEROSOL D'UNE MINE D'URANIUM. par. Jean-Yves BARZIC. Rapport CEA-R-4743

<

B.30

ETUDE DE L'AEROSOL D'UNE MINE D'URANIUM

par

Jean-Yves BARZIC

DEPARTEMENT DE PROTECTION |

Centre d'Etudes Nucléaires de Fontenay-aux-Roses 4

Rapport CEA-R-4743

(Classification du système international de d o c u m e n t a t i o n nucléaire SIDON/INIS)

A 11 A 12 A 13 A 14 A 15 A 16 A 17 A 20 A 30 B 11 B 12 B 13 B 14 B 15 B 16 B 21 B 22 B 23 B 24 B 25 B 30

Physique théorique

Physique atomique et moléculaire Physique de l'état condensé

Physique des plasmas et réactions thermonucléaires Astrophysique, cosmologie et rayonnements cosmiques Conversion directe d'énergie

Physique des basses températures Physique des hautes énergies

Physique neutronique et physique nucléaire Analyse chimique et isotopique

Chimie minérale, chimie organique et physico-chimie Radiochimie et chimie nucléaire

Chimie sous rayonnement Corrosion

Traitement du combustible

Métaux et alliages (production et fabrication) Métaux et alliages (structure et propriétés physiques) Céramiques et cermets

Matières plastiques et autres matériaux Effets des rayonnements sur les propriétés physiques des matériaux

Sciences de la terre

C 10 Action de l'irradiation externe en biologie C 20 Action des radioisotopes et leur cinétique

C 30 Utilisation des traceurs dans les sciences de la C 40 Sciences de la vie : autres études C 50 Radioprotection et environnement D 10 Isotopes et sources de rayonnements D 20 Applications des isotopes et des rayonnements

Thermodynamique et mécanique des fluides Cryogénie

installations pilotes et laboratoires Explosions nucléaires

Installations pour manipulation de matériaux radioactifs

Accélérateurs Essais des matériaux

Réacteurs nucléaires (en général) Réacteurs nucléaires (types) Instrumentation

Effluents et déchets radioactifs Economie

Législation nucléaire Documentation nucléaire Sauvegarde et contrôle

Méthodes mathématiques et codes de calcul Divers

E 11 E 12 E 13 E 14 E 15 E 16 E 17 E 20 E 30 E 40 E 50 F 10 F 20 F 30 F 40 F 50 F 60

Rapport CEA-R-4734 Cote-matière de ce rapport : B. 11

DESCRIPTION-MATIERE (mots clefs extraits du thesaurus SIDON/INIS) en français

ANALYSE CHIMIQUE QUANTITATIVE TRACES DE SUBSTANCE

SPECTROPHOTOMETRIE SPECTRES D'ABSORPTION FILAMENTS

RHENIUM CARBONE ATOMISATION

en anglais

QUANTITATIVE CHEMICAL ANALYSIS TRACE AMOUNTS

SPECTROPHOTOMETRY ABSORPTION SPECTRA FILAMENTS

RHENIUM CARBON ATOMIZATION

A 11 Physique théorique

A 12 Physique atomique et moléculaire A 13 Physique de l'état condensé

A 14 Physique des plasmas et réactions thermonucléaires A 15 Astrophysique, cosmologie et rayonnements cosmiques A 16 Conversion directe d'énergie

A 17 Physique des basses températures A 20 Physique des hautes énergies

A 20 Physique neutronique et physique nucléaire

B 11 Analyse chimique et isotopique

B 12 Chimie minérale, chimie organique et physico-chimie B 13 Radiochimie et chimie nucléaire

B 14 Chimie sous rayonnement B 15 Corrosion

B 16 Traitement du combustible

B 21 Métaux et alliages (production et fabrication) B 22 Métaux et alliages (structure et propriétés physiques) B 23 Céramiques et cermets

B 24 Matières plastiques et autres matériaux B 25 Effets des rayonnements sur les propriétés physiques

des matériaux B 30 Sciences de la terre

C I O Action de l'irradiation externe en biologie C 20 Action des ridioisotopes et leur cinétique

C 30 Utilisation des traceurs dans les sciences de la vie C 4 0 Sciences de la vie : autres études

C 50 Radioprotection et environnement

D 10 Isotopes et sources de rayonnements D 2 0 Applications des isotopes et des rayonnements

Thermodynamique et mécanique des fluides Cryogénie

Installations pilotes et laboratoires Explosions nucléaires

Installations pour manipulation de matériaux radioactifs

Accélérateurs Essais des matériaux

Réacteurs nucléaires (en général) Réacteurs nucléaires (types) Instrumentation

Effluents et déchets radioactifs

Economie

Législation nucléaire Documentation nucléaire Sauvegarde et contrôle

Méthodes mathématiques et codes de calcul Divers

E 11 E 12 E 13 E 14 E 15 E 16 E 17 E 20 f. 30 E 40 E 50 F 10 F 20 F 30 F 40 F 50 F 60

Rapport CEA-R-4743 Cote-matière de ce rapport : B.30

DESCRIPTION-MATIERE (mots clefs extraits du thesaurus SIDON/INIS)

en français RADON

ISOTOPES DE RADON AEROSOLS RADIOACTIFS TAILLE DES PARTICULES TECHNIQUES DE COMPTAGE ECHANTILLONNEURS D'AIR POUSSIERES

IMPACTEURS A CASCADE SURVEILLANCE DES AEROSOLS MINERAIS D'URANIUM MINE

DETECTION DES PARTICULES ALPHA

en anglais RADON

RADON ISOTOPES RADIOACTIVE AEROSOLS PARTICLE SIZE COUNTING TECHNIQUES AIR SAMPLERS DUSTS

CASCADE IMPACTORS AEROSOL MONITORING URANIUM ORES MINES>

ALPHA DETECTION

I

I Centre d'Etudes Nucléaires de Fontenay-aux-Roses ' Département de Protection

( Section Technique d'Etudes de Pollution dans l'Atmosphère et dans les Mines

ETUDE DE L'AEROSOL D'UNE MINE D'URANIUM

i

par

Jean-Yves BARZIC

Thèse présentée à l'Université de Bretagne Occidentale U.E.R. Matière et Mer pour obtenir le titre de Docteur du 3ème cycle, spécialité Métrologie

soutenue le 5 décembre 1975, devant la Commission d'Examen

- Mai 1976 -

Sommaire.- Dans un but dû radioprotection des «îneurs d'uranium, on étudie le comportement des aérosols, radioactifs ou non, présents dans l'air d'une mine expérimentale, où la température, la pression, l'hy- grométrie et la ventilation sont constantes, et d'un chantier exploit*, où la nature de l'aérosol dépend de la phase de travaux. Les Mesures du radon et des descendants, effectuées en différents points du chan- tier, montrent que ce gaz est rapidement dilué, que l'équilibre entre celui-ci et ses produits de désintégration (Ra A , Ri B, Ra C ) n'est jamais atteint et que le teiaps de contact radon-aérosols est court (de l'ordre de quelques minutes). De l'étude granulométrique de l'aéro- sol minier (particules de diamètre supérieur à 0,3 u m ) , réalisée au moyen d'un impacteur Andersen à sept étages, on déduit le coefficient B qui intervient dans la loi de JUNGÊ jigg-r • C r~K On détermine les diamètres caractéristiques de chacun * des étages de 1'Andersen et, a l'aide de la méthode graphique des droites de HENRY, on vérifie que les distributions des aérosols sur les étages inférieurs de'l'im- pacteur sont lag-normales dans la plupart des cas. Enfin, on procède â la détermination de la répartition gTanulométTique de la radioacti- vité a. qui apparaît comme étant fixée sur les fines particules. Une

9? p .

Commissariat à l'Energie Atomique --France

entre le S,ifivlcc Technique. d'Etudei de. Protection et de Pollution ktmoiphérlque du C. E. A., et le Laboratoire de Phyilque dei Kéro- ioli et de Radioactivité ktmoiphérlque de la faculté dei Science*

de Breit. ïl a été réallié ioui la direction do. Moniteur le Promeneur RENÛUX qui voudra bien y trouver Vhommage de ma pro- fonde reconnalaance.

J'exprime mei remerclementi respectueux à Moniteur le Promeneur PERESSE qui préildera le Jury changé d'examiner cette thUe.

Je tle.ru, à remercier tout particulièrement Monsieur le Promeneur 8RZCARD qui me (fllt le gland honneur de juge-1 mon tra- vail.

Moniteur PRADEU Chef, du S . T. E. P . P . A. du C. E. A.

a bien voulu accepte*, de participes, au JuAy : j e l'aaure de ma neipectueuie gratitude.

Mei rpjnerclementi vont également à Moniteur ZETTWOÛG, Chef, de Groupe au C. E. A., et au VocteuT MADELAÎNE, Ingénieux, au C. t . A., powi l'Intérêt: qu'HA ont prli à met recherche*.

Cut glace aux eiiorti dei Proieneun GEW7W et W0/.FF que le V. E. A. de Métrologie a pu être enseigné à la Vacuité dei Science* de Breit. J e leur en exprime Ici toute ma reconnaliianr z

Je remercie le Groupe Cz Protection Radio lu glque dei Vlvliloni Mlnlèrei que dirige Moniteur FRANÇOIS. En particulier, j'adreae ma plu* amicale reconnalaance à Moniteur OUPORT pour

•4es judicieux comelti, à Moniteur BLOHVEAU pour l'entretien du matériel et a Meiileuu PESSAGNES et MAJSAK pour leur aulitance constante au coure dei manipulation!, en mine. J'ai été tnèi ietul- ble auiil à l'accueil il iympathlque que toui lei membre* du grou- pe m'ont riiervé Ion de mon iéjour parmi eux.

Je remercie tout lei membre* du Laboratoire, en particu- lier, Moniteur MOUV&I, UaZthe-kiilitant, Moniteur 7VMEN, Aalstant, pour leur aide constante et micacé tout au long de ce travail, alnil que Moniteur BUTOR, Aiilstant de Recherche*, qui a eiiectué

Je teem à ieme-icie/i Madame CliantaZ FA8RE qui a fiacé de s i beile $acon lei iigwiei iXZuiVuxnt ce texte.

J'' adneiit mon amicale teconnaXaance à MoniieiiA BRETON, Aide de Laboxatolne, poun ia eolHjx.bonaXJ.ovi tAèi efâicace.

En£in, je lemeAcie Madame GkiiZaÂne RTGAUO, SeoietaiAe.

du Labotatoine, qui a mii tout son talent au ie.tvi.ee de la pxéien- tatien de ce mémoixe, a i n s i que UeiiieuM AWRC, CASTEL et CÛPJLLEl que en ont anufié le tinaae oA£-ie£.

ChapijUz 1 - GENEgAUTES 2

! - /.a mine expérimentale. 2 a - Situation 2 fa - Aétage 2 c - Condition* expViw-in.lxlte 4

2 - Le thantieji exploité 4

a - l i e u d'e)cpê^6)ieiiAU'<u."! 4

fa - Aéflage 4

c • CoHcittiowi Mpétxmen.fa£e4 ⁵

d - PiincipaZeA ph.iiei de tnavaux 5

1 - Son oiigine 5 2 - Sa dé&intégiatic n 6

I I I - LB|=èBBglûIfS 6

/ - Définition eX cta-ai^ication 6

2 - Lei aé/ioioli ladioactifa 7

IV - D B | | e ï I 9 i⁼D E _ l è⁼B A D I S A £ ï | M S Ï E⁼g ⁷ ChapitAe. 2 - ^E|ygf⁼ptr⁼ gAÇ2^_ £I_Pf^.SIl^gEIÇENgévWJJ ⁹

I - ME§Mii⁼EU.^sSèDQH ⁹

1 - Méthode, de* tf.co.to scintillantes 9

2 Méthode de Thomca 10 a - Pt-inc^pe 1°

fa - Ca£cu£ de la concentration en /ùidon 10 I I - MS§îiBE_DEi⁼Ç||SENÊAggS⁼gU⁼BàDQg_EAE⁼M⁼MEÏBQDE

UEJiiSiQShQU ~ ElêSEÏ8gi

fiiIQMWïBl

1 - VlincA.pt 12 2 - Calcul de l'activité, a totale due aux descendants du ladon 16

3 - Calcul de la concentration de chacun du descendant* du nadon 17

4 - Tractions d'équilibre 18

1 - ViipoiiZi&i expéiimentaux 19 î - Kliattaii expérimentaux 21

a - En mine. expérimentale 21 a . ï . Teneur, de. l'ait en nadon 21 a. 1. ConcentAationi dei descendant* du nadon 21

a..S. Fraction* d'équilibre 22

fa - En cdaiitiel 22 b. ï. Zcnce.ntnxM.on en ladon 2 2

fa. 2. Conce.ntAatJ.oni dei descendant* du Aadon 23

fa.3. Fraction* d'équilibre 24 fa.J. Vetenmi.natA.on dei tempi de contact entne te ladon

et tei aéroioli 2 S b . 5 . CouAbe-4 expérimentale/) de déuioinance de l'acti-

vité a totale 27

Chapitne 3 - 2ÏSIg|§yngS⁼gi4N^gMET8Igy§^reES^{! :}4ÊigSât§=KESiK'S

gANS^AJO^EjlNE^Oi&yiojM ^{2 9}

1

" £BSi!lïI^S£l=B§i=âlSQI9&l

! - L'impacteufi Kndenen 29 2 - Montage expérimental 31 3 - P*êpaAaiion de* diiquei d'échantillonnage 32

4 - Tempi de piélèvementi 33

I I - ^SUBES⁼aH⁼^lÇ^:RO⁼SJiQgg^{: =}QEÏIQyE ³³

1 -Choix du diamètre itatiitique 33 2 - VeicAiption et étalonnage, du graticule 34

3 - Echantillonnage dei aéroioli 35 a - Choix du gloiiiiiement 35 b - Calcul du nombre de particules pan. dépôt 36

I I I - D5A^TEEg⁼gôRASlIEJ|ÏIÛgl|_DE_L^:!^:IMgAgïEUB è H S E E § E J⁼E ^ _ I , Q J §⁼B g _ g l § ï g I E g I Ï Q H § _ § 8 è H H i Q r

SEÏBIgHES 37 1 - Véfiinitio-/i& deà diamêtnei canacténiAtiquei de t'impaeteuT, 37

2 - Lei loii de diitnibutioni gnanulométniquei 37

a - La loi de Junge 37 b - La loi log-notmale 38

1 - Nombre de particulu par étage - détermination du diamètre

moyen de. chaque étage de VAndersen 39 2 - Courbes de distribution de V Andersen et détetmination du

H. M. V. ^{4 1}

3 - determination du M. M. V. 44 4 - Courbu de du~tAA.bwU.on du aérosols - Représentation en

NI . = 6(P) 48 5 - Représentation en -r* = {{V) 50

6 - Interprétation du résultats obtenus paA la méthode du

droitu de Henry 55 7 - Répartition granulométrique. du aérosols de diamètru infé-

rieurs à 0,3 \im {microscope électronique) 63 Chapitre 4 - RUMlïWM^AV%°MWMiMMM'2l%'s'llïlïL'î 66

1 - ÊlQSI||H|⁼IXÊI§ïMIHÏèi 66

/ - Le montage. 66 2 - Le prélèvement du aérosols et le comptage de l'activité a 68

11 - gI.SyL|èïl⁼IXEEBIMlH£èy^ 69

T - En mine expérimentale. 69 a - Pourcentage d'activité a par étage, de l'impudeur 6 9

fa - Précautions à prendre dani V utiXisatipn de l'An-

dersen en mine 70 b.l. E^ets de l'humidité 70 fa.2. (lose en évidence dt la fraction librz 70

c - Répartition granulométrique approchée de la radio-

activité a de la mine expérimentale 73

2 - En chantier 76 a - Pourcentage de l'activité a sur chacun du étages

de l'Andersen 76 fa - Interprétation du résultats 78

b . l . Justification du rendement obtenu 78

fa.2. Fraction libre. 78 c - Répartition granulométrique. approchée de la radio-

activité a suivant l'activité minière 78

- W&yM% 81 - 3ÏUÏ0QRAWU 84 - 4NJd§gf§ 87

L'inhalation de radon gazeux et de poussières radioactives peut provoquer une irradiation interne de l'orga- nisme des travailleurs des mines d'uranium. Une radioprotection efficace consiste donc à déterminer la teneur de l'air en radon, l'état d'équilibre qui existe entre celui-ci et ses descendants à vie courte, ainsi que la répartition granulometrique de tou- tes les particules, radioactives ou non, présentes dans l'air de la mine, car la pénétration des aérosols dans l'appareil respiratoire est fonction de leurs dimensions.

Dans la première partie de ce travail, on présente les lieux d'expérimentation et on donne une classification des aérosols présents dans l'air d'une mine d'uranium.

Dans la seconde partie, on détermine l'état d'équi- libre entre le radon et ses produ ..s de désintégration.

La troisième partie est consacrée à l'étude de la répartition granulometrique des aérosols en suspension dans l'air de la mine et de dimensions supérieures à 0,3 um. Pour ce faire, on utilise un impacteur Andersen à sept étages dont on détermine expérimentalement les diamètres caractéristiques pour chaque type d'aérosols étudiés.

On évalue ensuite le pourcentage d'activité u arrê- tée par chacun des étages de 1'impacteur. L'utilisation d'une batterie de diffusion à canaux rectangulaires permet l'évalu- ation du pourcentage d'activité a existant sous forme libre.

On procède alors à la détermination de la répartition granu- lometrique de la radioactivité a due au radon.

- CHAPITRE 1 -

G E N E R A L I T E S

I - DESCRIPTION DES LIEUX D'EXPERIMENTATION

Nous avons effectué nos mesures dans les mines d'ura- r.ium de la Division de la Crouzille située à une vingtaine de kilomètres au nord de Limoges. Nous avons installé nos appareils en deux endroits totalement différents, aussi bien du point de vue de la situation que des conditions expSrimentales.

/ - La mine e.xpz>iim<>ntaZz a - Situation

La mine expérimentale du C. E. A. se trouve dans le quartier de Tenelles qui fait lui-même partie de la mine de Fanay. Le laboratoire où nous manipulons est installé au ni- veau 120 de cette mine. Il est relié au jour par une galerie de 300 mètres de long.

fa - kiKOLQe.

Le quartier de Tenelles est totalement isolé du reste de la mine de Fanay en ce qui concerne l'aërage, dont le circuit est représenté sur la figure 1 . Le montage d'en- trée d'air (M. 560) relie le jour au niveau 200, où la gale- rie B. 560 conduit, en 800 mètres environ, aux pieds des mon- tages M. 500 et M. 501 qui raccordent le niveau 200 au niveau 120. Notre laboratoire est installé en tête du montage M. 501.

L'aërage est assuré par deux ventilateurs : le pre- mier, v 1, est monté "soufflant" en tête du montage M. 560 et il met la mine en pression lorsqu'il fonctionne. Le second, V 2, est monté "aspirant" en tête des deux montages M. 500 et

M. 501 ; il assure l'aërage en mettant la mine en dépression ;

Figure 1 - Mine expérimentale du CE.A.

Figure 2 - Point 132 de Margnac

son débit est de 4 m par seconde.

Le niveau 200 est isolé de la mine en exploitation par l'intermédiaire d'un barrage constitué de deux portes et placé en amont du montage d'entrée. Il en est de même au ni- veau 120 où un sas permet d'accéder au laboratoire.

c - CondctùmA expznMnentaZei

La température et l'hygrométrie de la mine expérimen- tale sont pratiquement constantes (1) tout au long de l'année.

L'humidité relative est, en effet, '-.res proche de 100 %, quant à la température, elle varie peu puisqu'elle est de 7 à 8°C en hiver et qu'elle atteint 14°C au maximum en été.

Au cours de nos manipulations, la mine s'est toujours trouvée en dépression. Nous n'avons relevé que de faibles écarts de la pression qui a varié entre 717 mm de Hg et 728 mm de Hg.

2 - Le chantieA. exploité

a - Lieu d'expérimentation

Nous avons réalisé nos mesures en chantier au point 132 de la mine de Margnac. Ce chantier est du type sous dalles bé- tonnées (Fig. 2 ) . Le minerai est abattu par tranches de quatre mètres de hauteur à partir de la surface. Lorsqu'une tranche est terminée, on coule une dalle de béton et une nouvelle tranche de travaux est entreprise sous cette dalle. Une descenderie et des recoupes permettent d'accéder au chantier.

b - AéJiage

La ventilation du chantier est assurée par trois ven- 3 -1 tilateurs installés au jour. Les deux premiers (débit 3 m .sec. ) soufflent de l'air frais dans des conduits en plastique, air frais qui arrive dans le chantier où travaillent les mineurs. Le troi- sième (débit 10 m .sec. ) , installé lui aussi en surface, aspire l'air pollué du chantier et le rejette à l'extérieur.

Des trous ont été percés dans les différentes dalles pour assurer la ventilation. C'est près de ceux-ci que nous installons nos appareils de mesure et les déplaçons de

2 - Se, d&iiutéaia.t.i.on

. • • « :"

Le radon est un émetteur radioactif a qui donne nais- sance à la chaîne de désintégration que nous rappelons dans le tableau annexe I.

Nous indiquons la période de chacun des éléments de la chaîne ainsi que les énergies, exprimées en Mev, des parti- cules a ou 6 émises suivant les cas (tableau annexe 2 ) . II - LES AEROSOLS

On utilise le terme général d'aérosol ?our désigner la suspension, dans un milieu gazeux, de particules solides ou liqui- des présentant une vitesse de chute négligeable. En physique, on fixe arbitrairement une valeur supérieure â la taille des particu- les pouvant constituer un aérosol, en adoptant une vitesse de chu- te limite maximale pour le lieu considéré (100 pm pour une parti- cule de dansité unité) (3).

On peut classer les aérosols rencontrés dans les mines d'uranium en trois catégories :

a. - Lu paAtÂ.cuJLiA uWai^Lmà (4) , dont les unes sont char- gées et constituent les ions ultrafins, de coefficient de diffu-

-2 -2 2 -1

sion compris entre 10 et 5.10 cm sec (mobilité comprise en- tre 0,4 et 2 cm sec V~ et rayon compris entre 2.10~ et 10~ pm) les autres sont neutres et ont leur coefficient de diffusion com- pris entre 10 et 10 cm sec (rayon compris entre 3.10 et 1 0 ~3 um) -

La fraction de particules neutres est faible et donc négligeable devant celle des ions ultrafins (4).

fa - Lei noyaux de condenàatixm porteurs de descendants du radon ; leur spectre est très étendu puisqu'il va ,1e 10 um à 10 pm. Le spectre porteur est composé de brouillards d'eau dans la mine expérimentale, de fumées (diesels et tirs) et de brouil- lards d'eau et d'huile provenant des foreuses dans le chantier.

c - Lei pauAiliHeA : ce sont les particules de diamètre supérieur à 0,1 um. En chantier, elles proviennent de la pul-

vérisation du minerai au cours de la foration et des tirs.

Les poussières sont responsables de la majeure partie du poids total des aérosols, étant donnée leur taille. De ce fait, il arrive que le terme de poussières recouvre l'en- semble des aérosols présents dans l'air de la mine, lors- qu'on s'intéresse à leur poids.

2 - Lu aé.)ioioti tadioacM^i

Certains aérosols ont la propriété particulière d'être radioactifs. Ils résultent de la désintégration du radon par émission d'une partioule a. Renoux (5) a montré que 80 % d e s atomes de Ra A ainsi formés étaient chargés po- sitivement. Ces ions sont très mobiles et se fixent rapide- ment sur les aérosols présents dans l'air de la mine.

Le Ra A peut se désintégrer soit avant, soit après sa fixation sur les aérosols ; il donne des descendants so- lides Ra B et Ra C, eux aussi radioactifs.

IV - DETECTION DE LA RADIOACTIVITE a

Les particules a émises par le radon, le Ra A et le Ra C' sont détectées par la méthode classique des scintilla- tions (6). L'échantillon à étudier est placé sur un scintilla- teur au sulfure de zinc activé à l'argent et l'ensemble est posé sur un photomultiplicateur qui est suivi d'une chaîne de comptages a (figure 3 ) .

Les ensembles que nous utilisons sont entièrement transistorisés. Avant chaque manipulation, nous les réglons à l'aide d'une source mince étalon de plutonium qui émet 80 000 particules a par minute, sous 2 v, suivant une méthode mise au point au S. T. E. P. P. A.

Alimentation haute tension

stabilisée

Préamplificateur

"GABON"

D6catron - Dlscrim*nateur

T.U.2

©

« • <•

Teniion 3'alimentatlo:

250 V-150 mA T.*. - 1"

©

« • <•

Teniion 3'alimentatlo:

250 V-150 mA T.*. - 1"

©

« • <•

-^jn—t

> •

« • <•

Numérateur/'

F i g u r e 3 - Schéma de p r i n c i p e de fonctionnement e t p h o t o g r a p h i e des ensembles de comptages a .

est en équilibre avec ses descendants. La fiole est alors placée sur le photomultiplicateur d'un ensemble à scintilla- tions. On calcule qu'à une activité a de 50 chocs/minute correspond une teneur en radon de 100 pCi/lltre d'air.

Cette méthode, par ailleurs très commode, présente l'inconvénient de ne pas être continue.

I - Méthode, de Tlwmai

a - PtUiiCA.pi.'

Le principe de cette méthode, encore appelée méthode des deux filtres ou de la chambre de désintégration, repose sur des calculs théoriques effectués par Thomas et Leclare(8).

La méthode de Thomas peut aussi bien s'appliquer à la mesure de très forte? concentrations en radon ( 9 ) , qu'à des activités très faibles de l'ordre de 10 pCi/1 (10).

L'air qu'on désire étudier est aspiré à travers une chanbre de désintégration (fig. 4 ) , munie de deux filtres.

Le premier, placé à 1'entrée de la chambre, arrête tous les descendants du radon, lequel pénètre dans la chambre où il sa désintègre en Ra A. Une partie de ce dernier diffuse sur les parois de la chambre, tandis que l'autre est recueillit?

sur le filtre de sortie. La teneur de l'air en radon s'obtient en étudiant l'activité a du filtre de sortie.

La chambre que nous utilisons est un cylindre parfait d'un mètre de long et de 9,16 litres de volume.

fa - CatcjjX. de. la concan#iafrcon en nxulon

Comme nous venons de le voir plus haut, le calcul de

la concentration en radon à partir de l'activité a mesurée sur le filtre de sortie est dû à Thomas et Leclare.

La concentration en radon, exprimée en pci/litre d'air, est donnée par la relation :

= 2ii5_2 ( 1 1

EZFfV dans laquelle :

x est le nombre de désintégrations comptées sur le filtre de sortie entre les instants T. et T,, aprOs l'arrêt d'un prélèvement de durée .,

E est un facteur qui tient compte de l'efficacité du filtre ainsi que du rendement du détecteur a,

F. est la fraction d'atomes de Ra A recueillis sur le fil- tre de sortie,

V est le volume de la chambre, exprimé en litres, Z

de

est un facteur qui ne dépend que de t, T , T~, >,,, X, et >,., constantes de désintégration du Ra A, Ra B et Ra C

Tan (11) a montré que la quantité F_ est une fonction

£51 g.

où D est le coefficient de diffusion des atomes de Ra A "créés en vol" dans une chambre de désintégration cylindrique

(D = 0,085 cm sec 1 ( 8 ) , 1 la longueur du tube (en cm) et 3 -1

q le débit de l'air exprimé en cm sec

II - MESURE DES DESCENDANTS DU RADON PAR LA METHODE DE TSIVOGLOU - FRACTIONS D'EQUILIBRE

En radioprotection, la connaissance de la teneur de l'air en radon est importante, mais elle n'est pas tou- jours suffisante. Très souvent, en effet, on a besoin de con- naître l'état d'équilibre entre le radon et ses descendants, c'est-à-dire la concentration de l'air en radon, Ra A, Ra B et Ra C.

Pour réaliser cette étude, nous utilisons la méthode de Tsivoglou (12), bien qu'elle ne soit pas la plus précise.

Néanmoins, parmi toutes les méthodes (13) pouvant être uti- lisées en mine, cette technique nous paraît la mieux adaptée à notre étude et aux conditions expérimentales. De plus, elle nous fournit davantage de renseignements que la méthode de Thomas (14).

7 - P/Uncipe.

La méthode de Tsivoglou, Ayer et Holaday (12) est basée sur la résolution de trois équations tirées de l'étude de la décroissance des descendants du radon, après leur col- lection sur un filtre.

On désigne par :

*. la constante radioactive du ie isotope,

Q. la concentration en atomes/litre du ie isotope, v le débit de prélèvement, en litres/minute, t la durée de prélèvement, exprimée en minutes, N. (t) le nombre d'atomes du ie isotope sur le filtre au

bout du temps t.

N° le nombre d'atomes du i isotope à la fin du pré- lèvement ,

T le temps de décroissance, exprimé en minutes, N.(T) le nombre d'atomes du i isotope après T minutes de

décroissance.

L'équation générale qui traduit la désintégration d'un isotope, après sa collection sur un filtre, s'écrit (12)

dN (t)

dt i i i i 1 i i

avec i ^ 2.

En appliquant cette équation générale aux désinté- grations du Ra A, du Ra B et du Ra C, il vient :

dN, (t)

- Q2V - \2 N2(t) (3) (Ra A) d t

d N³( t ) d t d N⁴( t )

Q„v + X2 N2( t ) - \3 N3( t ) (41 (Ra B)

Q4V + X3 N3(t) - A4 N4( t ) (S) (Ra C) dt

Par intégrations successives et compte tenu des Dn

on trouve

conditions initiales (à t = 0, N2( t ) = N3 (t) = N"4(t) = o) ,

Q,v -X t N2 = - i - (1 - e )

. 4 - / ^_X , t - X , t ~ X , t \ N° = - 5 - (1 - e ³ ) + Q²v \i S S ^e-

X³ V ^X3 ^X2 " ^X"

?)

Q.v - X „ t / , ^_X4^t "^X3^{t _X}4^t>

: J. = I i _ ( 1 - e 4 ) • - - M ~ e _ a - e ⁺

o

v / 2

X4 V ^X4 ^X4 ^X3

+ 0

(^^ . "

- . "

^ - « " ^

+ Q2v | x4 x4 - >.3 ( x4 - x3) ( x2 - x3)

X,(e - e ) + _J2

( x² - x⁴) ( x² - x³)

Ces t r o i s r e l a t i o n s p e u v e n t ê t r e t r a n s f o r m é e s , c o n - d u i s a n t a u s y s t è m e s u i v a n t :

X2 N°

Q²v = 1 - e

/ ~

3

~ V

x N x,NÏ / X, (e J - e " ) Q V = ^ i-^- I l - -î

- X , t -X t V - X , t 1-e ^J 1-e ^£ \ (X² - X³) ( 1 - e ^J )

Q⁴v

X N "

X4 w4

1 - e ^•X4fc

X3 N° X, N°

1 -

X³ (e - e )

, -^X3^{f c} , "ⁱ2^t 1 - e 1 - e

- > t ( X2 - X3) ( 1 - e J )

1 -

-X t -X t X4 ( e J - e 4 )

( X4 - X3) ( l - e

~W

X² N -

1 - e

• x2t

- x , t - x , t - x3t - x4t X⁴ (e - e ' ) X³X⁴( e - e )

- X . t - x . t ( X4 - x3) ( l - e * ) ( X4- X3) ' x . - X3) ( l - e q)

X³X⁴( e "^X4^t - e "^X2^t) -X t ( X2 - X4) ( X2 - A3) ( 1 - e * )

P o s o n s :

- x3t - x2t X , X, X , ( e - e ) A = - ; B = ^ ; C = —

1 - e ^{•X2f c} 1 - e • x³t ^{-X t}

( X2 - X3) ( 1 - e J )

D = 1 - e

- *4t

- A t - X . t X4( e i - e 4 )

-X t

(x

- x

) a - e

- X , t - X . t X3X4 ( e J - e )

" X⁴t ( X⁴ - X³) ( X² - x³) ( 1 - e )

- x⁴t -x²t

X3X4 *e ~ e '

G — "

~^X4^t ( >² - X⁴) U² - X³) ( 1 - e )

Compte t e n u d e c e s n o t a t i o n s , n o u s p o u v o n s é c r i r e

° 2 = v- ^{A N}2

Q³ = i [BN° - A ( l - C ) N | ]

Q⁴ = i [DN| - B ( l - E)N° + A(EC + î - C - G)N°]

Z - Calcul de l'aoUv-ùti a totale, due aux deAcendanti du ladon L'activité a t o t a l e au b o u t d e l a d é c r o i s s a n c e d e d u r é e T , e s t l a somme d e l ' a c t i v i t é du Ra A e t du Ra C' :

A(T) = X²N²( T ) + X⁴N⁴( Ï )

où A(T) est l'activité a totale, à l'instant T, exprimée en désintégrations par minute. Elle est fonction de Nï, Nï, N ° .

-X T —X T A(T) = 0,2326 N | e 2 + (9,761 M° + 11,016 N ° ) 1 0_ 2e 3

~X T + (3,518 N° - 9,761 N° - 11-551 N ° ) 1 0_ 2e 4

Tsivoglou (12) a choisi trois valeurs particulières de T (T = 5min , T = 15 min , T = 30 min ) , ce qui lui a per- mis de relier les activités A^; A1 5 et A3 Q que fournit l'expé- rience aux nombres d'atomes N,, N° et N? présents sur le fil- tre à la fin du prélèvement.

relations suivantes :

, C2 = - (1,7791 A5 + 2,5439 A3 n - 4,030 A1 5) A (6)

C³ = ^ [(1,874 A^{3 0} - 0,9914 h^ - 0,0805 Ag) B

+ (- 0,2895 A^{3 Q} + 0,4587 A^{1 5} - 0,2025 A⁵> A (1 - C)] (7)

C4 = v" [d-715 A1 5 - 1,3311 A3 0 - 0,1446 A5> D

+ (1,3462 A 5 - 2,5457 h^ + 0,1093 Ag) B (1 - E)

+ (- 0,6228 A - 0,3931 A3 Q + 0,2749 Ag) A (EC + F - C - G)] (8)

L'intérêt d'écrire les relations donnant les valeurs de C,, C3 et C. sous la forme ci-dessus est de montrer que les concentrations des descendants du radon ne dépendent que des activités a mesurées A_, A ,. et A,., des constantes de désin- tégration X,, X3 et \ . et du temps de prélèvement t par l'in- termédiaire de A, B, C, D, E, F et G.

Dans l'annexe IV, nous explicitons les relations (6), (7) et (8) pour différents temps t de prélèvement.

4 - fnactioni d'icjuAZibte.

Les fractions d'équilibre des descendants du radon par rapport à ce gaz sont définies comme étant le rapport entre la concentration de chacun des descendants et celle du radon.

Ainsx, en désignant respectivement par fft, f„ et f_ les frac- tions d'équilibre du Ra A, du Ra B et du Ra C par rapport au radon, il vient :

fB

C3

" Cl "

X3Q3

X

l°-1

f

c

C4

"Cl "

X4Q4

X1Q1

(JO)

(111

\ et Q étant respectivement la constante de désinté- gration et le nombre d'atomes de radon par litre d'air.

MONTAGES ET RESULTATS EXPERIMENTAUX

I - P.i6po.&-(Xi|fo <txp&Ujne.n£au.x

L'étude de l'état d'équilibre entre le radon et ses descendants nécessite la réalisation de deux types d'appareilla- ge.

Le premier (fig. 4 ) , destiné à la mesure du radon, com- prend, en série» la chambre de désintégration munie des deux fil- tres (entrée et sortie), un rotamètre servant à repérer le débit d'air, une pompe aspirante et un compteur à gaz qui donne le vo- lume d'air ayant effectivement traversé le dispositif expérimen- tal. Le débit du prélèvement, qui dure 10 minutes, est de 50 1/min.

Le second montage (fig.5 ) sert à mesurer les descen- dants du radon. Il est constitué d'un filtre millipore (diamè- tre des pores : 1,2 pm) qui arrête tous les aérosols en surfa- ce (15), plaqué contre le bronze fritte d'un porte-filtre Sartorius et suivi d'un rotamètre, d'une pompe et d'un compteur à gaz. Le cône d'entrée du porte-filtre a été remplacé par une ouverture cylindrique de façon à éviter les pertes de fines particules par diffusion sur les parois internes du cône. Par comparaison des activités a recueillies sur deux filtres placés, l'un dans un porte-filtre non modifié, l'autre dans un porte-filtre modi- fié, nous avons évalué que les pertes pouvaient atteindre envi- ron 6 %.

Nos prélèvements durent 30'minutes, le'débit d'air à travers le système étant de 28,3 litres par minute. Nous tra- vaillons à ce débit du fait que nos mesures d'état d'équilibre

*

1

F i g u r e 4 -

r K r

*

1

F i g u r e 4 -

y ^{K 1 i}

Rotamètre *

1

F i g u r e 4 -

y

^{1 i}

F i l t r e F i l t r e

*

1

F i g u r e 4 -

1 i

d ' e n t r é e de s o r t i e

*

1

F i g u r e 4 -

1 i

> — »

1

F i g u r e 4 -

1 i

> — »

1

F i g u r e 4 - Chambre de désintégrations

1

F i g u r e 4 -

Pompe Compteur Mesure du r a d o n

i ftaz

d>

F i l t r e

Rotamètre

y

"ompe Compteur à gaz F i q u r e 5 - Mesure d e s d e s c e n d a n t s du r a d o n

sont couplées â une étude de la répartition granulométrique de la radioactivité a pour laquelle nous utilisons un impacteur Andersen dont le débit d'utilisation est justement de 28,3 litres par minute.

2 - RzioUati e.x.pé.'Um zntaux a - In mine, zxpiKimzntaJiz

a. I. TznzuA de l'&Oi zn nadon

Pour mesurer la teneur en radon de l'air de la mine expérimentale <?.e Tenelles, iiois utilisons les deux méthodes dé- crites plus haut (fioles et Thomas).

Nous déduisons les valeurs de la concentration en ra- don de comptages a de cinq minutes de durée après avoir soustrait le mouvement propre des fioles et des scintillateurs.

Sur l'ensemble de nos mesures, nous obtenons les valeurs suivantes :

- Par la méthode des fioles, Cj = 182 ± 10 pCi/1 de radon.

- Par la méthode de Thomas, Ca = 185 ± 8 pCi/1 de radon.

La teneur en radon de l'air de la mine expérimentale est constante comme le prouvent nos résultats, puisque nous n'enregistrons que de faibles écarts (de l'ordre de 5 %) par rapport à la valeur moyenne.

De plv.s, l'accor.d entre les deux méthodes de mesure est excellent, ce qui a déjà été signalé (9) .

a.î. ConczntAati-mi du dzic.znda.nti du ladon

Nos comptages, effectués aux 5ême, 15ême et 30ème mi- nutes de la décroissance, durent une minute ; le premier a lieu. ..

entre 4 minutes 30 secondes et 5 minutes 30 secondes, le lecond

entre 14 minutes 30 secondes et 15 minutes 30 secondes, le troisième entre 29 minutes 30 secondes et 30 minutes 30 se- condes, de façon à connaître les activités o aux 5ëme, 15ème et 30ème minutes après l'arrêt du prélèvement.

Les valeurs moyennes obtenues pour les concentra- tions en Ra A, Ra B et Ra C sont les suivantes :

C2 = 85.03 + 14,00 pCi/1 C, = 39,8b + 7,00 pCi/1 C = 23,02 ± 3,40 pCi/1

Tout comme la concentration en radon, les concen- trations en Ra A, Ra B et Ra C sont relativement constantes dans la mine expérimentale.

Ces résultats n'ont, en définitive, rien de sur- prenant puisque, comme nous l'avons déjà indiqué, les con- ditions d'expérimentation (pression, température, ventila- tion) sont constantes diîns la mine expérimentale de Tenelles.

a . 3 . Friacticni d'igiUZibne.

Les valeurs moyennes des fractions d'équilibre dans la mine expérimentale sont :

pour le Ra A

fA

=

pour le Ra B

fB

=

pour le Ra C

f

c ⁼

Il n'y a donc pas équilibre entre le radon et ses descendants à vie courte dans l'air de la mine expérimentale.

fa - En chantie/i

fa. I. Concentration en ladon

En chantier, nous n'utilisons que la méthode des fioles scintillantes pour la mesure du radon, car, en une mi- nute, nous ne pouvons nous rendre du lieu de prélèvement à l'abri de chantier où sont installés les ensembles dé compta- ges a. Il nous est donc impossible d'utiliser la méthode de Thomas.

Nous effectuons quatre prélèvements au cours de chacune de nos manipulations : deux près du front de taille, et deux autres sur la dalle où sont installés nos appareils de captation des aérosols.

Dans le tableau 1, .nous donnons quelques-unes des valeurs obtenues qui sont, en fait, let. concentrations maxi- males ou minimales que nous avons mesurées.

- TABLEAU 1 -

Travaux

Concentrations en radon (en pCi/1) Travaux

Chantier Dalle

Aménagement Aménagement Déblayage Déblayage Foration

86,60 290 460 3 564 236

63,20 176 108 1 044 162

Sur ce tableau, nous constatons que la concentra- tion en radon mesurée près du chantier est toujours supé- rieure à celle mesurée sur la dalle. Le rapport de ces deux concentrations varie entre 1,4 et 4,2.Ceci montre que le radon est rapidement dilué dans l'air de la mine.

b.2. Conce.ntHaJU.oni d&i dzicendanti da ladon

Le tableau 2 indique les résultats obtenus. Nous constatons que les concentrations en Ra A sont très élevées par rapport aux concentrations en Ra B et Ra C, comme le prouvent les valeurs maximales des rapports C-j/C-^{et c}a/^c2 qui sont 0,15 et 0,10.

pCi/1

C2 p C i / 1

C3 I ^C4

pCi/1 1 pCi/1 ^{fA fB fC}

V

2

616,70 65,70 | 2,20 0,11 0,004

j 95,50 14,70 2,30 0,15 0,02

63,20 ! 16,30 2,50 1 1,70 0,26 0,039 0,03 0,15 0,10

293,50 24,70 3,50 0,08 0,01

176 40,40 2,65 0,15 0,23 0,015 8 . 1 0- 4 0,06 0,04

262,80 3,66 0 0,01 0

162 70 7,70 0,95 0,43 0,047 0,006 0,11 0,01 1 044 470,50 56,10 2,85 0,45 0,054 0,003 0,12 0,06

53,50 3,60 0,56 0,07 0,01

fa.3. FfuxçXioni d¹' Squ-ititvie

Les valeurs de f., f„ et f„ indiquées dans le tableau ci-dessus montrent qu'il n'y a jamais équilibre entrL'. le radon et ses descendants dans l'air du chantier puisque les valeurs maximales respectives de f&, fB et f„ n'ont jamais dépassé 0,45, 0,054 et 0,030.

L'existence d'un déséquilibre aussi marqué entre le radon et ses descendants montre que celui-ci est jeune et qu'il ne s'accumule pas dans le chantier,ce qui constitue un résultat important en radioprotection.

Une étude de l'équilibre entre le radon et ses descen­

dants dans les mines d'uranium a déjà été réalisée par Lopez(16) (17).

Bien que les fractions d'équilibre qu'il a obtenues soient supé­

rieures à celles que nous avons mesurées (dans 70 % de ses me­

sures, fA est supérieure à 0,5, f„ dépasse 0,4 dans 25 % des cas et f^c est supérieure à 0,3 dans 18 % des mesures), il n'a jamais observé l'équilibre entre le radon et ses descendants.

L'écart entre les valeurs obtenues par Lopez et les nôtres vient du fait qu'il a travaillé sur les retours d'air des chantiers et qu'il se trouvait donc assez éloigné de ceux-ci, ce qui explique-que, dans 45 % des cas, il ait trouvé une valeur f '

proche de 1 (16) .

La distance maximale entre nos appareils de mesure et le front de taille n'a jamais dépassé cinq mètres, ce qui justi- fie les valeurs relativement faibles que nous obtenons pour f„, f_ et f . Ceci ne fait que confirmer les observations de Lopez (17) qui, en se plaçant à une dizaine de mètres d'un chantier, a trou- vé, en moyenne, comme fractions d'équilibre :

fA = 0,5 ; fB = 0,2 ; f^Q = 0,1 .

fa.4. Ve.ta1mincuU.on du £e.mp& de contacX en-frie le ladon di le.*

Considérons une source de radon d'activité XjQ, cons- tante. L'évolution de l'activité des descendants qui résultent de la désintégration de ce radon, est donnée par les relations suivantes, dues à Evans (18) :

X2Q2 = A j Q ^ l - e_t/4'39)

X³Q³ = X j Q ^ l + 0 , 1 2 8 e "^t/4'³⁹ - 1,128 e "^{t / 3 8}'⁶)

A⁴Q⁴ = AJQJ (1 - 0,0235 e " ^⁴'^{3 9} - 4,2594 ^e"^{t / 3 8}'⁵ + 3,2829 e^-*^{7 2 8}'⁴)

et dans lesquelles t est le temps d'accumulation .

En divisant ces relations membre à membre par AjCk»

nous faisons apparaître les fractions d'équilibre f, , f_ et f . Le temps de contact t entre le radon et les aérosols est alors solution de chacune des équations suivantes :

f - ^ 2 = ! . e - '4'3 9

x

f_ = ^ H l = 1 ⁺ 0 . 1 2 B e - /⁴'³⁹ - 1,128 e - * '^{3 8}'⁶ A^{l Q l}

f . VU ⁼ , _ ^{0f0235 e}- x / 4 , 3 9 _^{4(2594 e}- x / 3 8 , 6 + 3 > 2 8 2 9 e- T / 2 8 , 4

La f i g u r e 6 r e p r é s e n t e l e s v a r i a t i o n s de f , f e t

relative

t(min.)

Figure 6 - Evolution des fractions d'équilibre en fonction du temps de contact radon-aérosols.

f en fonction de x.

A l'aide de ces courbes et compte tenu des valeurs expérimentales de fft, indiquées dans le tableau 2, nous trou- vons que le temps de contact T entre le radon et les aérosols varie entre 1 minute 20 secondes et 3 minutes dans le chantier exploité de Margnac.

En considérant les valeurs obtenues pour f et la cour- be théorique f„ = f(x), nous trouvons pour T des valeurs variant entre 2 minutes iO secondes et 5 minutes donc du même ordre de grandeur que celles obtenues à partir de f^ft, compte tenu de la faible valeur des concentrations en Ra B entraînant une certaine imprécision sur f„.

Si nous reprenons nos résultats de la mine expérimen- tale, nous constatons que les valeurs de f„ (0,22) et t„ (0,13) sont bien plus fortes que les valeurs théoriques correspondant à f, = 0,46. Ceci est dû au fait qu'il y a un dégagement de ra- don au niveau 200 et, dans ces conditions, l'air qui arrive au niveau 120 où se trouvent nos appareils est formé d'un mélange de radon provenant de sources différentes. De ce fait, il n'est plus possible, dans ce cas, de parler de temps de contact radon- aérosols.

b.5. Coanhu e.xpîfUmentatzi de. de.cAoiAia.ncn de. Va.cZiv-i.te. a totale.

En plus des comptages effectués aux 5ème, 15ëme et 30ème minutes de décroissance des produits captés sur un filtre en vue de déterminer les concentrations en Ra A, Ra B et Ra C, nous effectuons des comptages aux 8ème, lOême, 12ëme,..., 50ëme minutes de décroissance. Nous pouvons, alors, calculer le pour- centage d'activité o mesurée au cours de la décroissance par rapport à l'activité a mesurée à la 5ème minute, celle-ci étant prise arbitrairement égale à 100 %, de façon à comparer les dif- férentes courbes (correspondant â un certain nombre d'expériences) tracées sur la figure 7.

Jusqu'à la lâème minu'.e de décroissance, toutes les courbes présentent une allure identique, caractérisée par une forte pente négative. Ensuite, nous observons un palier plus ou moins marqué, enfin, une nouvelle partie descendante.

Pour chacune de ces courbes, nous indiquons les va- leurs des rapports C-j/C, et C./C^ et nous constatons que plus la valeur du rapport C-,/C2 est faible, plus la décroissance est rapid,', ce qui est logique, compte tenu des périodes respectives du Ra A et du Ra B.

100-

90

80

70

60-

50 0 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 t (min)

Figure 7 - Courbes expérimentales de décroissance de l'activité a totale.

- CHAPITRE 3 -

PISTRI3UTI0N GRANULOMETRIQUE PES AEROSOLS

PRESENTS PANS L'AIR P'fJNE MINE P'URANIUM

La p é n é t r a t i o n d e s a é r o s o l s d a n s l ' a p p a r e i l r e s p i r a - t o i r e d e l'homme e s t f o n c t i o n d e l e u r s d i m e n s i o n s (19) e t l e u r i n f l u e n c e s u r l ' o r g a n i s m e h u m a i ù d é p e n d d o n c d e l e u r d i s t r i b u - t i o n g r a n u l o m ë t r i q u e (20) q u e , d e c e f a i t , i l e s t f o n d a m e n t a l d e p o u v o i r d é t e r m i n e r l o r s q u ' o n a b o r d e l e s p r o b l è m e s d e p r o t e c - t i o n d e s m i n e u r s . Dans n o s e x p é r i e n c e s , l e s a é r o s o l s s o n t s é l e c - t i o n n é s p t r e c u e i l l i s p a r un i m p a c t e u r en c a s c a d e A n d e r s e n .

PRELEVEMENT DES AEROSOLS

I - L ' impacXeuA AndeAien

Nous utilisons un impacteur Andersen à sept étages (fig. 8) dont la propriété originale est de simuler l'appareil respiratoire de l'homme (21). Ce type d'impacteur a été récem- ment utilisé par Butor (22) pour étudier l'aérosol atmosphéri- que en différents endroits.

Notre Andersen se compose de sept grilles percées de trous disposés suivant des cercles concentriques ; les six

1'impacteur Andersen

aérosols que l'impacteur n'a pas arrêtés et qui sont étudiés

en utilisant les techniques de la microscopie élsctronique (22) (23) . - Un rotamëtre servant à repérer le débit de l'air à travers le montage.

- Une pompe aspirante.

- Un compteur à gaz qui nous indique le volume d'air exact qui a traversé le système.

Le débit d'aspiration est de 28,3 1/min., corres- pondant au fonctionnement optimal de l'Andersen (21).

Filtre Pompe Compteur à Gaz Figure 9 - Montage expérimental

3 - VnipaAatlon du il&quei d'échamxîLtowtaqe

Nous préparons les disques d'échantillonnage sui- vant la méthode mise au point par Tymen (24) qui a montré qu'il était nécessaire d'enduire les disques d'une pellicule adhesive pour plusieurs raisons :

- il faut éviter les phénomènes de rebondissement lorsqu'on prélève les aérosols sur des disques non enduits ;

- il faut éliminer les anneaux de diffraction qui apparaissent autour des petites particules captées à sec ;

- l'enduit permet l'utilisation d'un objectif à immersion en microscopie optique, ce qui améliore la résolution.

Après avoir nettoyé les disques à l'aide d'une so- lution d'alcool méthylique, on les recouvre d'une mince pelli- cule provenant de la dissolution â chaud de baume du Canada dans du dioctylphtalate.

4 - Tempi de puélèv menti

La durée des prélèvements est fonction du nombre de particules en suspension dans l'air, ce nombre étant lui-même

fonction de l'activité du chantier. Ainsi, pendant la foration et le déblayage, les temps de prélèvements sont compris entre 30 secondes (7ème étage) et 12 minutes (1er étage) ; par con- tre, lorsqu'il n'y a pas de travaux dans le chantier, les du- rées de prélèvements sont comprises entre 5 minutes (7ème étage) et 30 minutes (1er étage). Du fait que chacun des disques étu- diés n'est pas resté le même temps dans l'impacteur, nous de- vons supposer que la concentration des aérosols dans l'air du chantier n'a pas varié au cours du prélèvement.

En mine expérimentale, nous avons effectué plusieurs essais et nous avons finalement adopté un temps de prélèvement de 90 minutes pour tous les étages de 1'Andersen.

MESURES AU MICROSCOPE OPTIQUE

Les dépôts de poussières captées sur chacun des disques de verre de 1'Andersen sont examinés à l'aide d'un microscope binoculaire Leitz.

î - Choix dix dûzm&ùie. itatUttgae

Les deux diamètres statistiques les plus couramment uti- lisés en granulométrie des aérosols sont le diamètre de Féret

et le diamètre de Martin (25) .

- Le diamètre de Féret est la distance moyenne entre deux points opposés de la particule dans une direction fixe donnée.

- Le diamètre de Martin est la longueur moyenne d'une ligne oui divise la particule en deux surfaces égales, le déplacement de l'image se faisant dans la même direction.

L _ J

Diamètre de Féret Diamètre de Martin

Figure 10

La figure 10 illustre la différence entre les deux diamètres et montre que dans tous les cas, le diamètre de Féret est supérieur au diamètre de Martin.

Nous utiliserons le premier (Féret) qui semble être plus "statistique" que le second (26) puisqu'il tient compte d'une position absolument quelconque des particules sur le disque.

2 - VeAcUp-tion eX ZXaJLonna.QZ du. QltLttcuZz

Nous mesurons les aérosols captés sur les disques de 1'Andersen par comparaison avec les cercles d'un graticule de Fairs (27) inséré dans l'un des oculaires du microscope.

Le graticule de Fairs (fig. 11 ) se compose d'un

rectangle de longueur double de ta largeur et d'une série de points et de cercles dont les valeurs des diamètres sont en progression géométrique de raison /2".

D'j2n 9

46 8 9 10 11 12 13

100

( t J 9 10 11 12 13

« T

Figure 11 - Graticule de Fairs

A chaque combinaison objectif-oculaire, corres- pond un étalonnage établi par comparaison avec un micromè- tre objectif et que nous donnons dans le tableau annexe V.

3 - EekarvtUZonnage. rf&a aéAoioti

a - Choix du. glo&&lbiwie.nt

Comme nous le verrons plus loin, les aérosols captés par l'impacteur Andersen ont des diamètres qui va- rient entre 0,3 ym et 150 pm. Il nous faut donc travailler à différents grossissements. Dans tous les cas, le 7ème éta- ge est étudié au grossissement 1 2SO, ainsi que le 6ême étage dans certains cas (en particulier, lorsque les prélèvements ont lieu pendant le dêblayage). Les étages 2, 3, 4, 5 et 6 sont étudiés au grossissement 500 ; quant au 1er étage, nous 1"étudions soit au grossissement 500, soit au grossissement 125 (cas de la foration) .

b - Calcul du nombie. dz paAticul&> paA. dépôt

Les dépôts de poussières captées par 1'Andersen sont circulaires du fait que les trous des grilles sont eux- mêmes circulaires. Cependant, les dépôts situés sur les bords des premiers étages sont généralement déformés et nous les assimilerons â des rectangles lors de la mesure. Cette appro- ximation n'entraîne pas d'erreurs importantes dans le calcul du nombre de particules par dépôt puisque, celles-ci étant peu nombreuses, nous sommes obligés de les compter toutes pour obtenir une répartition granulométrique correcte.

Par contre, dans le cas où les dépôts sont circu- laires et les particules nombreuses, nous commençons par me- surer le diamètre du dépôt dans deux directions perpendicu- laires à l'aide d'un micromètre oculaire et en utilisant l'ob- jectif X 10 de façon S voir tout le dépôt dans le champ du mi- croscope. Nous prenons, alors, comme diamètre du dépôt, la valeur moyenne des deux diamètres mesurés, d'où nous déduisons la surface du dépôt. Ensuite, nous procédons au comptage et à la mesure des particules visibles dans un certain nombre de rectangles du graticule dont l'étalonnage nous fournit la surface•

Soit N le nombre de particules comptées sur la surface s et S la surface du dépôt ; le nombre N de parti- cules par dépôt est donc :

H • S

Nt = ~ s

Nous devons étudier un minimum de 400 particules par dépôt pour obtenir une distribution granulométrique re- présentative de l'aérosol étudié. Ces particules sont répar- ties en différentes classes de largeur D. + i - D.. Le nom- bre de particules par classe ainsi que le nombre total de particules sont totalisés à l'aide d'un système de compteurs mécaniques.

dN le nombre de particules par cm dans l'intervalle d(Log r ) , C,C' des constantes et B un nombre variant avec le diamètre des aérosols (24).

Le domaine de dimensions étudié est étendu ; aussi a-t-on l'habitude de tracer les courbes représentatives de la loi de Junge en coordonnées logarithmiques.

De ce fait, la courbe d'équation gp = C'r '

est une droite de pente - (B + 1) dans le domaine r > 0,1 yra.

I - Le. ioi lon-noimaZz

En radioprotection, la loi log-normale a une grande importance (31) , car la rétention des particules dans le naso-pharynx suit une loi de ce type. Les impacteurs ont éga- lement une caractéristique d'efficacité d'impaction de ce ty- pe.

L'expression de cette loi en nombre est la sui- vante (32) :

r,.._ , , _ _ , , 2n

("(Log d - Log d ) "|

F(d)•••= — ï exp - - — — 5 2 — L 2 Log o J /Ti Log a^D

où d est la moyenne géométrique définie par : EN

d g

hi s:

art-t;

V

et o l'écart-type géométrique tel que :

g i "• ;

'-" 'T— " - Log d^<3)ⁱ Log a

g

On montre que (33)

a _ diamètre correspondant â 84 % diamètre correspondant à 50 %

Cette dernière relation s'applique, du reste, aussi bien à des distributions en noinbre qu'à des distributions en