Préparation d’échantillons et observations TEM

IV.2.1. Tripode pure ou attaque ionique ?

Comme nous l’avons vu dans le Chapitre II, différentes techniques de préparation sont disponibles pour réaliser nos lames minces de microscopie. Le FIB n’est pas une technique adaptée pour des échantillons pleine plaque : dans le cas de monocouches uniformes plein plaque, cette technique est une technique bien trop lourde et coûteuse ne comportant aucun avantage majeur sur l’amincissement ionique et l’amincissement mécanique.

Le tripode est une méthode peu coûteuse en équipement mais difficile à maîtriser. La finition sur feutre avec une solution comprenant des billes de silice (50 nm de diamètre) peut laisser parfois des traces détériorant l’imagerie en haute résolution (Figure IV.1). Le rinçage de l’échantillon est une étape non négligeable lors de la préparation mécanique.

La préparation par amincissement ionique comporte également certains désavantages à prendre en compte. L’amorphisation est certainement l’une des contreparties les plus indésirables de cette technique. En effet, en attaquant un échantillon par un flux d’ions argon accélérés à 5kV, l’échantillon se trouve souvent avec des parties fines complètement amorphisées. Pour remédier à ce problème, l’utilisation d’un faisceau d’ions à basse énergie (un faisceau d’ions accélérés à 1kV) nous a permis de faire des préparations avec des parties fines non-amorphisées. Nous utilisons un PIPS Gatan à basse énergie équipé d’une caméra CCD de dernière génération très sensible en intensité. Il est possible d’arrêter l’attaque au

Chapitre IV: Calibration de la méthode

début de la formation du trou et de limiter ainsi complètement la redéposition et l’amorphisation des parties fine. La Figure IV.2 compare des échantillons faits par PIPS 5kV et 3kV. Cette figure met en valeur les zones fines amorphes mais également l’étendue du contraste qui témoigne d’une bonne planéité de l’échantillon.

Figure IV.1 : Résidu de silice sur les parties fines de l’échantillon après une préparation par tripode finalisée

par un polissage avec une suspension de silice.

En conclusion, nous avons retenu la préparation par attaque ionique pour ces échantillons “pleine plaque” car elle combine l’avantage d’être simple d’utilisation et d’avoir un bon taux de réussite. Les résultats présentés dans cette étude regroupent toutefois de certains bons échantillons obtenus par tripode dans le cadre de nos expérimentations sur les méthodes de préparations.

Figure IV.2 : Comparaison entre un échantillon préparé par PIPS à 5kV et un à 3kV. Le PIPS à basse énergie

avec sa caméra haute sensibilité permet à l’utilisateur d’arrêter l’attaque suffisamment tôt pour éviter la redéposition et l’amorphisation des parties fines.

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IV.2.2. SACTEM ou CM30 ?

Pour les observations, nous avions le choix entre un microscope classique dédié à la haute résolution (Philips CM30) ou bien un TECNAI F20 équipé d’un correcteur de Cs et d’une caméra de 2048 x 2048 pixels. Dans un premier temps, pour nos mesures de calibration, le TECNAI ne paraissait pas nécessaire et le CM30 semblait largement convenir. Or il s’est avéré que les observations au CM30 étaient très limitées en terme de champ de vue, en grande partie à cause de la caméra 1k x 1k pixels.

Une caméra 2k construite au CEMES par Henri Pinnat avec la collaboration de Christian Pertel et Thierry Birou fut installée pour essayer d’améliorer la qualité des observations en haute résolution sur le CM30. Cette caméra avait l’avantage de ne pas souffrir des défauts récurrents des caméras par transfert par fibres optiques (Figure IV.3).

Figure IV.3 : Comparaison entre le déphasage d’une caméra traditionnelle et celui de la caméra CID développée

au Cemes. Seules les distorsions des lentilles projecteurs du microscope subsistent.

Avec la nouvelle caméra, toutes les distorsions en grillage (cross-hatch) avaient disparu et seules subsistaient les distorsions des lentilles projecteurs. Ces distorsions sont facilement calculées et peuvent ainsi être retirées systématiquement de toute image de phase [Hüe 05].

En définitive, cette caméra prototype, prometteuse dans un premier temps, s’est avérée difficile à utiliser (taux de rafraîchissement et sensibilité peu adaptés à la haute résolution) et présentait quelques problèmes de calibration ainsi que des incompatibilités matérielles (carte d’acquisition). Ces problèmes récurrents nous ont peu à peu conduit à utiliser exclusivement le Tecnai.

Le Tecnai présente de nombreux avantages qui font de lui un outil de choix pour faire de la haute résolution. Equipé d’un correcteur d’aberration, d’un canon à effet de champ et d’une caméra 2k commerciale Gatan (dont les distorsions sont connues et peuvent être ainsi supprimées [Mooney]), il permet à l’utilisateur d’avoir une résolution et un contraste nettement supérieurs à ceux du CM30. La résolution de 0,12 nm permet même de distinguer les doublets du silicium (dumb-bells) dans la direction [001]. Sur la Figure IV.4, nous pouvons voir, pour 2 mêmes échantillons (silicium pur et échantillon G886P04), la nette

Chapitre IV: Calibration de la méthode

différence entre une image faite au CM30 et une obtenue au TECNAI pour des épaisseurs identiques.

Figure IV.4 : Comparaison entre des images en haute résolution de mêmes zones, réalisées à gauche au CM30

et à droite au TECNAI.

La brillance du faisceau au Tecnai est plus forte que celle du CM30 et permet l’observation d’échantillons plus épais (classiquement un objet pour la haute résolution a une épaisseur inférieure à 20 nm ; dans notre cas, nous verrons que nos observations nous conduisent à traiter des échantillons faisant 80 nm).

Figure IV.5 : Déphasage dû à la caméra calculé à partir d’un ronchigramme (obtenu par illumination laser

[Mooney]). L’espacement entre les franges est normalement régulier ; la caméra introduit des distorsions de phases pouvant atteindre jusqu’à 2π soit 3,5 pixels environ. Pour notre caméra de 2048 pxl, cela correspond à une erreur systématique de 0.2% environ.

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Parallèlement, la méthode GPA a connu quelques améliorations, comme celle permettant de retrancher automatiquement les déphasages dus à la caméra [Hüe 05] (Figure IV.5) ainsi que les déphasages des lentilles projecteurs. Ces rectifications des images de phase permettent de gagner en précision dans des zones où les distorsions sont très importantes (dans notre cas, la caméra entraîne de fortes distorsions de champ dans la partie supérieure de l’image). En calibrant systématiquement les images de phases obtenues au Tecnai à l’aide des phases du ronchigramme [Mooney], seules subsistent les distorsions provenant des lentilles projecteurs. Dans le cas du Tecnai, nous avons pu déterminer ces distorsions, à l’aide d’un échantillon de silicium pur très mince. La Figure IV.6 présente les distorsions de lentilles projecteur du tecnai (qui peuvent être comparées à celles de la Figure IV.3). Les coefficients

D (distorsions isotropes) et d (distorsions anisotropes) sont extraits en prenant la valeur

moyenne des coefficients du second ordre des expressions de Δxy et Rxy.

Figure IV.6 : Mise en évidence du déphasage dû aux lentilles projecteurs du microscope en soustrayant celles

de la caméra. Le déphasage moyen en bord d’image atteint 0,5 rad et la déformation 0,06% environ.

Normalement, les distorsions sont des fonctions proportionnelles au carré de la distance au centre optique et devraient former un cercle parfait. Dans notre cas, la forme elliptique de la déformation et de la rotation provient de l’interpolation polynomiale [Gatel] des distorsions. Les valeurs de D et d sont très faibles en comparaison de celles déjà observées sur d’autres microscopes [Hüe 05]. Les coefficients D et d font respectivement 5,8.10-10 et 4,9.10-10 pxl-2, bien inférieurs à ceux du CM30 qui avoisinent les 2.10-9 pxl-2. Ces

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distorsions sont beaucoup moins préjudiciables quant à la précision de nos mesures comparées à celles de la caméra. Elles n’introduisent qu’une erreur de 0,06% sur la mesure de la déformation. Les distorsions des lentilles projecteurs sont pour ainsi dire insignifiantes comparées à la précision de nos mesures par GPA (0,2%) due aux divers bruits et erreurs systématiques présents lors de l’acquisition d’une image HREM.