Liquides incohérents (LIC) K = 1

La …g.(5:2)rappelle le diagramme de phase pour K = 1.

Dans l’orbitale n= 0 (LICn = 0)

Pour ce cas, nous nous situons à LL > 0 dans la …g.(5:2). Dans cette phase il n’y a qu’un seul paramètre d’ordre non-nul ( _0;0(0) = 1). Cela simpli…e grandement les matrices d’interaction (U^H_n2;U^F_n2;U^F_n1;U^H_n1) ainsi que la matrice B_n1n2;k;l. La dimension des matrices est donc de 9 9, puisqu’il y a dans _n1;n2;n3;n4 trois valeurs possibles à chaque indice ni, qui sont transformés en 9 super-indices (ni; nj). La matrice D dans l’éq.(5:21) a donc 9 valeurs propres, chacune représente un mode collectif. L’équation aux valeurs propres dans la phase LICn= 0 s’écrit comme :

jK Ij= 0; (5.24)

= ³(X_0;1;1;0(0) X_0;2;2;0(0) + _LL ) (X_0;2;2;0(0) X_0;1;1;0(0) _LL )

M ₀₀=1 I ;

Chapitre 5 : Modes collectifs des phases électroniques 93 où nous avons dé…ni :

M ₀₀₌₁ I =

C₁(q) (q) (q) [c(q)]

[ (q)] C₂(q) [c(q)] (q)

[ (q)] c(q) C₁(q) [ (q)]

c(q) [ (q)] (q) C2(q)

; (5.25)

= 0: (5.26)

Il faut prendre le déterminant de la matrice dont les composantes sont :

(q) = jH_1;0;0;2(q) X_1;2;0;0(q)j<1; (5.27) (q) = jH_1;0;1;0(q) X_1;0;1;0(q)j<1; (5.28) (q) = jH_2;0;2;0(q) X_2;0;2;0(q)j 0; (5.29) c(q) = j H_0;2;0;1(q) +X_0;1;0;2(q)j<1; (5.30) C₁(q) = jX_0;0;0;0(0) X_0;1;1;0(0) + _LL+H_1;0;0;1(q) X_1;1;0;0(q)j; (5.31) C₂(q) = jX_0;0;0;0(0) X_0;2;2;0(0) + 2 _LL+H_2;0;0;2(q) X_2;2;0;0(q)j: (5.32) La description suivante des modes est bien illustrée dans la …g.(5:1) (a)pour LL >0.

Il y a cinq modes qui ne sont pas dispersifs (ne dépendent pas de q) selon l’éq.(5:24). Il y a trois modes qui correspondent à des excitations intra-orbitale. Il n’y a pas de coût en énergie pour ces modes. Les trois modes ont donc la valeur propre = 0. Puisqu’il n’y a que l’orbitale n = 0 d’occupée dans l’état moyen, les excitations électrons-trous entre les orbitales, n = 1 n = 2 (donc deux modes d’énergies opposées), ne sont pas possibles. Il est clair que ces deux modes ne sont pas dispersifs, ils correspondent donc à deux autres valeurs propres constantes ( = (X_0;2;2;0(0) X_0;1;1;0(0) _LL)) que sont la di¤érence d’énergie Hartree-Fock entre les orbitalesn = 1 et n= 2.

Il reste le déterminant de la matrice M ₀₀₌₁, 4 4 dans l’éq.(5:24). Cette matrice n’est pas nécessairement hermitique, elle peut avoir des valeurs propres complexes. Si c’est le cas, alors la partie imaginaire donne le temps de vie des excitations de ce mode.

Les composantes de cette matrice dépendent du vecteur d’onde. Les valeurs propres donnent donc les modes dispersifs. Malheureusement, le déterminant d’une matrice4 4 est assez compliqué, nous faisons donc des approximations pour obtenir une formule analytique raisonnable des modes. Il faut annuler l’une des composantes (l’éq.(5:29)) de cette matrice, ainsi que les termes qui impliquent une multiplication de trois composantes

hors-diagonales dont la valeur est inférieure à un (voir les éq.(5:27), (5:28) et (5:30)). Il en résulte les quatre modes approximés suivants :

~!

rb(q) 2

1 2

p (q); (5.33)

où nous avons dé…ni :

b(q) C₂²(q) C₁²(q) 2j (q)j²+ 2jc(q)j² +j (q)j² ; (5.34) (q) b²(q) 4 C₁²(q)C₂²(q) 2C1(q)C2(q)j (q)j² (5.35)

+4 2jc(q)j²C₁(q)C₂(q) +j (q)j²C₂²(q) :

L’éq.(5:33) (a) montre qu’à chaque énergie trouvée, il y a son opposé (le premier ), ceci veut dire qu’il y a vraiment que deux modes dispersifs. Ces deux modes sont les excitations entre les orbitales n = 0 n = 1 et n = 0 n = 2 (quatre ‡èches, alors il y a quatre modes avec quatres énergies dont deux énergies distinctes en valeur absolue).

La …g.(5:3)montre les modes collectifs dispersifs du liquide incohérent à K+; = 1 dans l’orbitale n = 0. La justesse des approximations et de la formule analytique trouvée plus haut est évaluée à la …g.(5:3), puisque les courbes avec les symboles sont trouvées numériquement, sans approximation. Il est clair que la formule analytique donne une bonne idée du comportement des modes, puisqu’elle reproduit très bien le comportement observé dans les calculs numériques, il est d’autant meilleur queq_x ! 1. La formule ne donne toutefois pas une bonne approximation du second mode lorsque LL devient trop grand.

Ceci dit, le contenu du graphique b de la …g.(5:3) est la motivation initiale du projet de maîtrise. Le mode de plus basse énergie à LL = 0^e2<sub>`</sub> est instable, c’est à dire que son énergie est nulle (ou même plus petite que zéro, selon la formule analytique elle est imaginaire) pour un vecteur d’onde …ni et non-nul (autour de q` 2;35). S’il y a un mode, que nous quali…ons d’excitation, avec une énergie nulle pour une perturbation à q 6= 0, ceci veut dire que l’excitation a une énergie plus basse que l’état fondamental en question, ici le LICn = 0. Si l’excitation a une énergie inférieure à l’état fondamental, c’est que ce dernier n’est pas le fondamental. Il y a donc une autre phase plus stable que le liquide incohérent quand LL = 0^e2_`, c’est le cristal mentionné au chap.3. Le liquide

Chapitre 5 : Modes collectifs des phases électroniques 95 incohérent dans n = 0 est l’état fondamental quand LL > 0;1^e2_` mais devient stable avant cette valeur selon la …g.(5:3). Les deux courbes rouges commencent à une énergie non-nulle quandq = 0, nous disons alors que ces modes ont ungap.Nous numérotons les modes par des entiers croissants avec l’énergie croissante de leur gap (l’énergie débute à zéro alors que les entiers débutent à un). Le gap le plus bas en énergie (celui du mode 1) des courbes commence exactement à gap = _LL. Ce gap devrait être mesurable en absorbtion électromagnétique autour de ! 4;3 10¹³Hz.

q

_x

l

_m

É n e rg ie /( e ²/ κ l

m

κ = 1 )

0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 4.5

0 0.2 0.4 0.6 0.8

∆_LL=0,0 Numé:∆_LL=0,0

∆_LL=0,02 Numé:∆_LL=0,02

∆_LL=0,07 Numé:∆_LL=0,07

∆_LL=0,15 Numé:∆_LL=0,15

Figure 5.3 –Modes collectifs avec une courbe lisse sans symboles sont ceux du liquide incohérent dans l’orbitale n = 0 calculés pour plusieurs LL et la formule analytique approximée. Modes avec les symboles sont un calcul numérique sans approximation. Le Numé dans la légende est pour numérique et toutes les énergie LL sont en unités de ^e2_`.

Dans l’annexe G, nous montrons comment calculer l’absorption électromangétique

Énergie (e²/κl_m κ=1)

Puissance(u.a)

0 0.2 0.4 0.6

0 50 100 150 200 250 300 350 400 450 500

P_x=P_y=(-cts/ω)Im[χ_j,j)]

E_Pic=∆LL=0.174 e²/κlm

Figure 5.4 –Puissance absorbée au mode q!0.

pour! 6= 0. Le résultat …nal est donné par : P_i(!) == 1

2~

Im _j

i;ji(0;0;!)

j!j jE_extj²: (5.36)

Ceci dit, revenons à la phase LICn = 0. La …g.(5:4) montre qu’il y a bel et bien un pic d’absorption à LL dans le liquide incohérent n = 0. Il n’y a pas de deuxième pic pour le second mode, C’est parce que _ji;ji(0;0;!) contient des règles de sélection qui interdisent ces excitations sous un champ électrique polarisé linéairement.

À LL = 0, les trois orbitales sont dégénérées et nous observons dans la …g.(5:3) qu’il n’y a plus de gap dans le premier mode, nous sommes donc à la transition avec le liquide cohérent. Il y a brisure de la symétrie (dégénérescence) à cause de l’interaction électron-électron, favorisant l’orbitale n = 0 via le terme de Fock X₀₀₀₀(0). C’est un mode de Goldstone. L’instabilité autour de q` 2;35 à LL = 0 devient un roton (par analogie avec l’hélium super‡uide) quand LL >0;1<sup>e2</sup><sub>`</sub> . La bicouche de graphène, dans des conditions similiaires présente elle aussi un mode mou dans la dispersion des modes de la phase liquide incohérent. Il est possible de véri…er que si toutes les références à la deuxième orbitale dans l’éq.(5:24) sont enlevées, la dispersion obtenue est celle de la bicouche et l’instabilité à LL = 0disparaît. Dans la bicouche le liquide est donc stable sans être l’état fondamental tant que LL >0 [8].

Chapitre 5 : Modes collectifs des phases électroniques 97 Le gap des modes du LICn= 0 est donné par :

~!₁(q!0) = _LL; (5.37)

~!₂(q!0) = 1 4

r 2

e²

` + 2 LL : (5.38)

Pour continuer l’analyse : quandq`! 1, la di¤érence d’énergie entre les deux modes dispersifs correspond à la di¤érence d’énergie entre les orbitalesn = 1 etn= 2 renorma-lisées par l’interaction. La valeur asymptotique de !<sub>1</sub>(q! 1) (le mode de plus basse énergie) est donc le gap en transport mentionné dans le chapitre 4 (l’éq.(4:53) est un exemple simple du gap en conduction.). En fait, dans tous les liquides incohérents la limite q`! 1 du mode de plus basse énergie indique le gap en transport.

Dans l’orbitale n= 2

Pour ce cas, nous nous situons à LL < 0;294^e2_{`</sub> dans la …g.(5:2). Nous étudions succinctement le liquide incohérent dans l’orbitalen = 2(LICn= 2) puisque cette phase est l’état fondamental ( <sub>2;2</sub>(0) = 1) quand LL < 0;314<sup>e2</sup><sub>`}. Les valeurs propres sont données par :

jK Ij = 0; (5.39)

= ³ (X_2;0;0;2(0) X_2;1;1;2(0) + _LL ) (X_2;1;1;2(0) X_2;0;0;2(0) _LL )

M _2;2=1 I ;

M _2;2=1 I =

M₁₁(q) [M₁₂(q)] [M₃₁(q)] [M₄₁(q)]

M₁₂(q) M₂₂(q) [M₄₁(q)] M₂₄(q) M₃₁(q) M₄₁(q) M₁₁(q) M₁₂(q) M₄₁(q) M₂₄(q) [M₁₂(q)] M₂₂(q)

(5.40);

avec

M₁₁(q) X_2;0;0;2(0) X_2;2;2;2(0) + 2 _LL H_2;0;0;2(q) +X_2;2;0;0(q); (5.41) M₂₂(q) X_2;1;1;2(0) X_2;2;2;2(0) + _LL H_2;1;1;2(q) +X_2;2;1;1(q); (5.42)

M₁₂(q) H_2;1;0;2(q) +X_2;2;0;1(q); (5.43)

M31(q) H0;2;0;2(q) X0;2;0;2(q); (5.44)

M₄₁(q) H_1;2;0;2(q) X_1;2;0;2(q); (5.45)

M₂₄(q) X_2;1;2;1(q) H_2;1;2;1(q): (5.46)

La description suivante des modes est bien illustrée dans la …g.(5:1) (a)pour LL <0.

Ce liquide a trois modes intra-orbitale de valeur propre = 0 et deux modes d’énergie opposée ( = (X_2;0;0;2(0) X_2;1;1;2(0) + _LL)) pour l’excitation entre les orbitalesn= 0 n = 1. Ces deux derniers modes ne dispersent pas parce que l’état fondamental n’a pas d’électrons dans ces orbitales. La matrice donne quatre modes dispersifs, il su¢ t de connaître deux modes puisque les autres ont simplement une énergie opposée. La

…g.(5:5)montre la dispersion des modes du liquide incohérent pour deux LL en plus de la puissance absorbée dans cette phase. Il n’y a que le premier mode qui présente un pic d’absorption à une énergie non-nulle. L’évaluation de la matriceM _2;2=1 àq!0permet

q_xl_m Énergie/(e²/κlm)

0 2 4 6

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1

1.2 ∆LL=-0,36 e²/κl_m

∆_LL=-0,4 e²/κl_m (a)

Énergie/ (e²/κl_m)

Amplitude(u.a)

0 0.05 0.1 0.15 0.2 0.25 0.3

0 1000 2000 3000 4000 5000 6000 7000 8000

∆_LL=-0,36 e²/κl_m

∆_LL=-0,4 e²/κl_m

(b)

Figure 5.5 –(a) Modes du liquide incohérent dans l’orbital n = 2. (b) Absorption de cette phase à q!0. Il n’y a que le premier mode qui contribue à l’absorption.

de trouver la valeur du gap ainsi que le LL où un mode devient instable et oblige la

Chapitre 5 : Modes collectifs des phases électroniques 99 transition de phase vers le cristal :

~!₁(q!0) = 15 64

r 2

e²

` + _LL ; (5.47)

~!₂(q!0) = 7 64

r 2

e²

` + 2 _LL : (5.48)

Le mode de basse énergie devient mou quand ! < 0 à q=0 donc lorsque LL =

15 64

p

2 e²

` 0:293 75<sup>e2</sup><sub>`</sub>. Selon le chap.3, le cristal triangulaire a une énergie inférieure à celle de ce liquide jusqu’à LL 0:314^e2_` ce qui veut dire que la phase cristalline apparaît avant même que la phase liquide ne devienne instable puisqu’il est véri…é nu-mériquement que le roton ne devient pas mou avant le mode à q=0. Ce résultat vient appuyer le diagramme énergétique de la …g.(3:7), la transition de phase n’est pas due à l’instabilité du liquide, mais bien à l’avantage énergétique du cristal.

Liquide cohérent (LC)

Pour ce cas, nous nous situons à 0;294^e2_{`</sub> < <sub>LL</sub> < 0;25<sup>e2</sup><sub>`} dans la …g.(5:2). Puisque le liquide cohérent est une phase un peu plus complexe que le liquide incohérent, mais plus simple que le cristal nous l’étudions pour en tirer une certaine intuition. Cependant, ce n’est pas une phase fondamentale du système. Ce liquide est trop di¢ cile à manipu-ler analytiquement parce que l’état moyen autour duquel il y a linéarisation contient 9 paramètres _i;j(0) . Il y a donc beaucoup de termes non-nuls dans la matriceB contrai-rement aux états incohérents. Cette matrice multiplie le terme supplémentaire qu’o¤re l’approximation GRPA (celui de la forme(H X)) et donne la possibilité d’inclure des interactions Hartree et Fock plus variées, entre autres certaines qui sont anisotropes.

Le liquide cohérent a des dipôles électriques (voir …g.(4:2)), mais son énergie ne dépend pas de la direction qu’ont les dipôles dans le planx y. La dispersion qui correspond à des dipôles orientés selon x^ est présentée dans la …g.5:6(a), alors qu’ils sont orientés selon y^dans la …g.5:6(b). La dispersion suivant la direction perpendiculaire aux dipôles (^qins =^z d(r)) présente une instabilité autour de q_y` 2 et une autre àq<sub>y</sub>` 3 dans la …g.(5:6) (a), donc à q …ni, comme le LICn = 0. Cette instabilité n’est pas présente dans la direction parallèle aux dipôles. Le calcul numérique des modes pour plusieurs LL(ils ne sont pas illustrés ici) montre que le liquide cohérent est instable pour

LL > 0;25^e2_{`</sub> et il disparaît exactement où leLICn = 2devient stable (éq.(5:47)) c’est-à-dire autour de LL 0:294<sup>e2</sup><sub>`}. La transition entre ces deux phases est du second ordre.

ql_m Énergie(e²/κlm)

-4 -2 0 2 4

-0.5 0 0.5

q_x q_y

∆LL=-0,25 e²/κlm

(a) Dipôles orientés selon -d_x

ql_m Énergie(e²/κlm)

-4 -2 0 2 4

-0.5 0 0.5

q_x q_y

∆LL=-0,25 e²/κlm

(b) Dipôles orientés selon -d_y

Figure 5.6 – Pour LL = 0;25^e2_`, B = 10T et K+ = 1. Il faut remarquer que la dispersion est anti-symétrique !_n( q) = !_n(q). (a) Dispersion de liquide cohérent avec des dipôles dans la direction x^ , les courbes noires sont les dispersions selonq_x et les oranges selon qy . (b) Idem pour des dipôles orientés selon ^y.

La possibilité du liquide cohérent dans la tricouche de graphène est donc très restreinte sur la plage des LL. L’instabilité auxq…nis est un deuxième signe de la présence d’une onde de densité de charge comme état fondamental du système. Cependant, l’existence du cristal à LL < 0;25^e2_` cache cette transitionLC CT.

L’instabilité du liquide cohérent n’est pas unique à la tricouche. La bicouche de gra-phène a non seulement cette instabilité, mais elle est aussi dans la direction perpendicu-laire aux dipôles [8]. De plus, les modes du liquide cohérent ne sont pas isotropes tout comme dans la …g.(5:6) (a). Selon [23], il est possible de montrer que l’énergie par par-ticule du liquide cohérent dans la bicouche contient un terme de Dzyaloshinskii-Moriya :

E_LC

N ^e2<sub>`</sub> = i 8`²e²

X

q

d(q) (^z ^q) (p( q) p(q)) +:::; (5.49)

avec la rigiditéd(q) et le champ de pseudospinsp(q):

d(q) 4ie^i'q[H₁₀₀₀(q) X₁₀₀₀(q) +H₁₁₁₀(q) X₁₁₁₀( q)] (5.50) p(q) p

2`e ⁰¹_x (q) ; ⁰¹_y (q) ; ⁰¹_z (q) ; (5.51)

Chapitre 5 : Modes collectifs des phases électroniques 101 où les h ^nmi (q)i sont dé…nis dans l’éq.(D:17). Ce terme fait tourner le pseudospin dans l’espace pour minimiser l’énergie, tout comme le couplage spin-orbite fait tourner le spin dans certains systèmes mangétiques. L’axe par rapport auquel le pseudospin tourne est dé…ni par l’orientation du dipôles. Puisque l’interaction de Coulomb est invariante sous rotation, l’orientation spontanée des dipôles est une brisure de symétrie. L’anisotropie des modes a donc comme origine la brisure de symétrie. Nous pensons qu’il est possible de dé…nir un champ de vecteurs de pseudopsins semblable àp(q)dans la tricouche et de retrouver un tel terme dans l’hamiltonien du liquide cohérent. C’est ce terme qui rend les modes de la bicouche anisotropes, alors ce serait pareil pour la tricouche. Toutefois, ob-tenir un hamiltonien de pseudospin dans la tricouche s’avère très di¢ cile et nous n’avons pas poursuivi dans cette voie. Il n’y a donc pas seulement une interaction dipolaire dans le système, car cette dernière est isotrope. L’interaction de Coulomb est plus complexe et est à l’origine du terme de Dzyaloshinskii-Moriya dans le liquide cohérent.

Dans la phase liquide cohérent, il y a une invariance de phase de symétrie U(1) et donc il doit y avoir un mode de Goldstone dans la dispersion puisque le système est dans une con…guration dipolaire spéci…que (l’état brise la symétrie), alors que l’hamiltonien est invariant par rapport à la direction des dipôles dans le plan. Le mode de Goldstone est bien dans la …g.(5:6) et sa présence est véri…ée numériquement. Dans le chap.6 l’origine de la symétrie U(1) et donc l’origine du mode de Goldstone sont présentées de façon analytique. C’est là une di¤érence avec les liquides incohérents qui eux ne présentent pas de mode de Goldstone.

La …g.(5:7)montre la réponse des modes de la phase liquide cohérente. Il est véri…é que la partie(a)est anti-symétrique tel qu’attendue pour la partie imaginaire d’une fonction de réponse. Le pic de réponse est situé exactement à l’énergie du gap du deuxième mode dans la dispersion de la …g.(5:6). La partie (b) montre l’absorption du liquide cohérent. L’absorption est calculée en utilisant un couplage de type dipolaire, aussi les pics observés dans l’absorption sont-ils présents dans la réponse dipolaire. Peu importe la direction des dipôles de l’état, l’absorption et Im _dx;dx(0;0; !) présentent un pic à la même énergie. C’est là une autre indication de la symétrieU(1)de l’hamiltonien par rapport à l’orientation des dipôles. Cependant il y a une anisotropie dans l’amplitude d’absorption et elle est due à la direction des dipôles par rapport au champ électrique de l’onde électromagnétique. Dans les …gures présentées pour le liquide cohérent, les dipôles sont dirigés selon ^x. L’amplitude d’absorption et la réponse dipôlaire sont donc

Énergie/ (e²/κl_m)

Amplitude(u.a)

0.15 0.2 0.25 0.3 0.35 0.4 0.45 0

10 20

30 -Im [χ_{d x d x}]

-Im [χ_{d y d y}]

∆_LL=-0,25 e²/κl_m (a)

dipôles orientés -x

Énergie /(e²/κl_m)

Amplitude(u.a)

0.2 0.25 0.3 0.35 0.4 0.45 0.5 0.55 0

20 40 60 80

P_x P_y

∆_LL=-0,25 e²/κl_m (b)

dipôles orientés -x

Figure 5.7 – L’indice i prend les valeurs x ou y. Figure (a) : Les fonctions de réponse Im _d

i;di(0;0; !) . Figure (b) : Absorption dans les directionsx et y du liquide cohé-rent.

plus fortes dans la direction parallèle aux dipôles. Classiquement, le dipôle se décrit par deux charges de signe opposé, les deux alignées sur un axe (vecteur dipolaire). Le dipôle peut osciller. Lorsque les charges s’approchent et s’éloignent l’une de l’autre, le champ électrique utilisé pour produire cette oscillation est parallèle au vecteur dipôle. Dans la

…g.(5:7), c’est un champ électrique selon la direction ^x qui produit cette oscillation. Le dipôle peut aussi osciller circulairement (rotation solide) autour d’un axe perpendiculaire au vecteur dipôle, une telle oscillation demande un champ électrique perpendiculaire au vecteur dipôle et à l’axe de rotation. C’est un champ électrique dans la direction ^ypour l’exemple de la …g.(5:7). La …g.(5:7)montre donc que le système absorbe plus d’énergie pour rapprocher et éloigner les charges que pour les faire tourner autour d’un axe. Avec cette description, notre résultat est raisonnable et même intuitif.

Dans le document Étude des états électroniques en champ magnétique dans le niveau de Landau N=0 de la tricouche ABC de graphène (Page 108-118)