Discussion - Origine des pics secondaires

Dans la litt´erature

Les pics secondaires observ´es exp´erimentalement ne sont pas pr´edits par nos simulations num´eriques, ils reposent donc sur des ph´enom`enes qui ne sont pas pris en compte dans les simulations. L’apparition sur le spectre OPO de pics secondaires dus `a des effets Raman ont d´ej`a ´et´e rapport´es par exemple par My et al. [My09] avec un OPO `a base de tantalate de lithium. Concernant les OPO `a base de lithium de niobate dop´e MgO, comme c’est notre cas, les travaux de Okishev et al. [Oki06], rapportent des pics secondaires avec des d´ecalages de

2. La voie C appartient au second cristal non lin´eaire pr´esent´e dans la partie 1.2.2dont les propri´et´es sont d´ecrites dans le tableau1.2. Il s’agit du r´eseau avec le plus fort taux de chirp soit la plus large bande de gain parmi les r´eseaux utilis´es dans ce manuscrit.

2.4 Comportement pour des taux de pompage ´elev´es

Figure 2.16: Comparaison du comportement en puissance et du comportement spectral de l’OPO avec le r´eseau G4 et un chirp n´egatif, pour diff´erents taux de pompage. (a) Trace de l’efficacit´e de conversion en fonction du taux de pompage. (b) Spectres signal pour trois taux de pompage diff´erents. Les profils spatiaux de la figure (a) correspondent respectivement `a des taux de pompage de 4,7 et 10 soit aux spectres orange et noir de la figure (b). Les zones 1 et 2 sur lefigure (a) correspondent aux zones de fonctionnement avec respectivement un seul pic spectral principal ou une bande principale, et une

´emission avec un pic secondaire. Ces pics sont num´erot´es de 1 et 2 sur lafigure (b). La courbe (a) correspond `a celle de lafigure2.5(b). Ici le pic 2 se trouve hors de la bande de gain attendue.

46 cm⁻¹ et 103 cm⁻¹ et les travaux de Henderson et Stafford [Hen07] rapportent des d´ecalages de 44 cm⁻¹ et 98 cm⁻¹ attribu´es `a des effets Raman. Toutefois ces d´ecalages en fr´equences ne correspondent pas aux valeurs attendues pour les d´ecalages Raman, rapport´ees dans l’ouvrage Nonlinear Optics de Boyd [Boy08] (chapitre 9, p. 371). Dans le cas du niobate de lithium, le premier pic Raman attendu est d´ecal´e de 256 cm<sup>−1</sup> par rapport au pic initial. Plus r´ecemment, l’´etude de Sanna et al. [San15] pr´evoit dans notre cas pr´ecis, soit pour un cristal de niobate de lithium dop´e MgO `a 5 %, les premiers pics Raman `a des d´ecalages de 150-151 cm<sup>−1</sup> puis 252-255 cm<sup>−1</sup>. Il est notamment pr´ecis´e dans cet article que seuls les d´ecalages compris entre 100 et 1000 cm<sup>−1</sup> sont consid´er´es car il n’existe pas de preuve exp´erimentale ou th´eorique de l’existence de d´ecalages Raman pour des fr´equences plus faibles ou plus hautes. Nous n’avons pu trouver qu’une ´evocation d’un pic Raman mou autour de 100 cm<sup>−1</sup> attendu dans le niobate de lithium congruent [Sur03]. Les valeurs des d´ecalages pr´evus dans la cas d’un effet Raman ne correspondent pas aux valeurs mesur´ees exp´erimentalement ici, ou `a celles rapport´ees dans [Oki06] et [Hen07]. On peut ajouter que les pics Raman attendus autour de 150 cm⁻¹ devraient pr´esenter une polarisation perpendiculaire `a la polarisation de l’onde initiale. Nous avons pu v´erifier exp´erimentalement que tous les pics du spectre signal rapport´es ici sont polaris´es selon une mˆeme direction et peuvent ˆetre ´eteints simultan´ement avec un polariseur. Les pics observ´es ici ne correspondent pas `a un effet Raman.

Des ´emissions de longueurs d’onde secondaires d´ecal´ees ont ´egalement ´et´e rapport´ees dans un OPO continu `a base de PPLN par Kiessling et al. [Kie09]. Ces d´ecalages sont attribu´es `a des ph´enom`enes en cascade dans l’OPO avec le signal initial, not´e s1, servant de pompe `a une

´emission param´etrique g´en´erant une onde compl´ementaire not´ee THz2 de fr´equence en r´egime t´erahetz soit de longueur d’onde tr`es ´elev´ee, et un signal not´e s2 de longueur d’onde tr`es proche de celle du signal s1 de pompe. Ces effets ont ´et´e largement ´etudi´es par ce groupe de l’univer-sit´e de Bonn, de fa¸con `a ˆetre discrimin´es par rapport `a la possibilit´e d’une ´emission Raman.

Notamment, l’´evolution des d´ecalages en fr´equences des pics secondaires est ´etudi´ee pour des cristaux de PPLN de pas diff´erents. Il est montr´e que les d´ecalages enregistr´es ´evoluent avec la p´eriode du quasi-accord de phase pour les trois premiers pics rapport´es (autour de 50 et 100 cm⁻¹). En revanche un quatri`eme pic est observ´e avec un d´ecalage de 254 cm<sup>−1</sup> constant pour les diff´erents cristaux test´es et peut donc ˆetre attribu´e `a un effet Raman. Ensuite, l’onde compl´ementaire THz g´en´er´ee a pu ˆetre effectivement mesur´ee [Sow09b], ce qui confirme l’effet en cascade `a l’origine des pics observ´es dans ce cas. Les propri´et´es de niobate de lithium ont ´et´e

´etudi´ees dans le THz, un coefficient non lin´eaire def f particuli`erement ´elev´e a pu ˆetre mesur´e [Sow10, Kie13]. Par la suite le d´eveloppement d’OPO `a base de niobate de lithium ´emettant directement dans le t´erahertz ont ´et´e d´evelopp´es [Kie11, Tak13]. On peut noter ´egalement que Phillips et Fejer incluent la possibilit´e d’une g´en´eration en r´egime THz dans leurs mod´elisa-tions d’OPO `a base de cristaux ap´eriodiques [Phi12]. L’existence d’une g´en´eration t´erahertz en cascade a donc pu ˆetre d´emontr´ee pour des OPO continus. Cette hypoth`ese est donc privil´egi´ee dans notre cas.

Les pics secondaires mesur´es, ne correspondent pas toujours `a des longueurs d’onde com-prises dans la bande de gain d’´emission pr´evue par les mesures et les calculs (les gains sont pr´esent´es dans la partie1.2.2 pour les diff´erents r´eseaux). L’utilisation de cristaux large bande

`a quasi-accord de phase chirp´e implique qu’un accord de phase est possible au centre du cristal pour toute la plage de la bande de gain permise. Dans le cas de cristaux apodis´es, au bord du r´eseau lin´eairement chirp´e les variations des pas du cristal sont tr`es rapides (voir figure 1.6).

Un accord de phase sera possible pour une grande vari´et´e de couples de longueurs d’onde signal et compl´ementaire au del`a de la bande de gain th´eorique, mais sur une tr`es courte distance et donc avec un gain attendu tr`es faible.

L’hypoth`ese privil´egi´ee pour expliquer l’apparition de pics secondaires repose sur une ´emis-sion t´erahertz en cascade, comme rapport´e en r´egime continu (ωs1 →ωs2+ωT Hz). N´eanmoins la structuration de nos cristaux large bande nous oblige `a consid´erer ´egalement la possibilit´e d’´emission param´etrique classique (ωp →ωs2+ωc2), avec un accord de phase en bord de cristal.

La figure 2.17 sch´ematise les accords de phase des ph´enom`enes d’´emission THz et infrarouge consid´er´es pour expliquer l’apparition de pics secondaires s2 et s3. Ces accords de phase seront

´etudi´es en d´etail un peu plus loin dans cette partie. Le tableau 2.1, donne une id´ee des ordre

2.4 Comportement pour des taux de pompage ´elev´es de grandeur des fr´equences et longueurs d’onde impliqu´es et lafigure2.18 permet de repr´esen-ter les mˆemes ph´enom`enes que lafigure 2.17 mais en termes de conversion de fr´equence, pour visualiser les ph´enom`enes en cascade.

Pour v´erifier nos hypoth`eses l’observation directe d’une onde compl´ementaire THz ne peut pas ˆetre envisag´ee ici. Cette ´emission serait contrapropagative, fortement absorb´ee dans le cristal non lin´eaire et n´ecessiterait une instrumentation adapt´ee aux fr´equences t´erahertz, qui n’est pas disponible dans nos laboratoires. En revanche le spectre du compl´ementaire infrarouge pourra ˆetre observ´e. Ensuite les accords de phase pour les diff´erents processus seront ´etudi´es en d´etails.

Table 2.1: Correspondances entre fr´equences, longueur d’onde et nombre d’onde pour les pics mesur´es sur la figure2.14.

Onde Fr´equence (Hz) Longueur d’onde (m) Nombre d’onde (cm⁻¹)

pompe 2,818×10¹⁴ 1,064×10⁻⁶ 9398,5

signal s1 2,045×10¹⁴ 1,466×10⁻⁶ 6821,3

compl´ementaire c1 7,73×10¹³ 3,880×10⁻⁶ 2577,2

signal s2 2,018×10¹⁴ 1,4762×10⁻⁶ 6774

THz2 1,4×10¹² 2,128×10⁻⁴ 47,3

compl´ementaire c2 7,87×10¹³ 3,810×10⁻⁶ 2624,3

signal s3 2,014×10¹⁴ 1,4885×10⁻⁶ 6718,2

THz3 1,67×10¹² 1,792×10⁻⁴ 55,8

compl´ementaire c3 8,04×10¹³ 3,731×10⁻⁶ 2680,3

kp

Figure 2.17: Sch´ema de l’accord de phase dans le cas de la g´en´eration param´etrique initiale, d’une double ´emission en cascade menant `a des ondes compl´ementaires dans le domaine THz comme rapport´ee dans [Kie09] et dans le cas d’une ´emission param´etrique parasite dans l’infrarouge. Les−→k repr´esentent les vecteurs d’onde des diff´erents faisceaux et les−→K les vecteurs d’onde du r´eseau du cristal non lin´eaire impliqu´es dans l’accord de phase (ces

−

→K varient suivant la zone du cristal consid´er´ee) . Les indices{p,s,c}correspondent res-pectivement aux ondes pompe, signal et compl´ementaire dans l’infrarouge. Les indices {THz} correspondent aux cas impliquant la cr´eation d’ondes compl´ementaires dans le domaine t´erahertz. Dans le cas repr´esent´e ici, l’onde signal initiale s1 sert de pompe pour la g´en´eration des ondes THz2 et s2 puis l’onde signal s2 sert ensuite de pompe pour la g´en´eration des ondes s3 et THz3. Les couples (s2,c2) et (s3,c3) de la g´en´eration param´etrique infrarouge secondaire sont pomp´ees `a 1064 nm, comme la g´en´eration para-m´etrique initiale. Les fr´equences surlign´ees en gris correspondent `a celles qui r´esonnent dans la cavit´e OPO.

2.4 Comportement pour des taux de pompage ´elev´es

ω_p 

ω_s1  ω_c1 

ω_s2  ω_c2  ω_THz2 

ω_s3  ω_c3  ω_THz3 

ω_p  ^{ωs1,2,3  ωc1,2,3  ωTHz2,3} 

Résonant 

Figure 2.18: Sch´ema de la conversion de fr´equence pour les ph´enom`enes envisag´es. Les indices{p,s,c} correspondent respectivement aux ondes pompe, signal et compl´ementaire dans l’infra-rouge. Les indices {THz} correspondent aux cas impliquant la cr´eation d’ondes com-pl´ementaires dans le domaine t´erahertz. L’onde signal initiale s1 sert de pompe pour la g´en´eration des ondes THz2 et s2 puis l’onde signal s2 sert ensuite de pompe pour la g´en´eration des ondes s3 et THz3. Les couples (s2,c2) et (s3,c3) de la g´en´eration param´e-trique infrarouge parasite sont pomp´ees `a 1064 nm, comme la g´en´eration param´etrique initiale. La zone surlign´ee en gris correspond `a la zone des fr´equences pouvant osciller dans la cavit´e OPO.

Observation de l’onde compl´ementaire infrarouge

Le spectre de l’onde compl´ementaire c1 dans l’infrarouge est observ´e `a l’aide d’un monochro-mateur (mod`ele iHR 320, Horiba). Il s’agit de v´erifier la pr´esence de pics secondaires c2 et c3 correspondant aux pics signal, sur le spectre infrarouge (ωp →ωs2+ωc2 etωp →ωs3+ωc3). Les r´esultats dans le cas du r´eseau ap´eriodique C, avec un coupleur de r´eflectivit´e 98 % sont pr´esen-t´es sur la figure 2.19. Les taux de pompages choisis permettant d’obtenir des pics secondaires intenses sur le spectre signal, enregistr´e avec un analyseur de spectre optique. Ces r´egimes de fonctionnement sont souvent instables, surtout au seuil d’apparition des pics secondaires. Sur la figure 2.19 (a) le taux de pompage est de 2, ce qui correspond dans ce cas `a une puissance signal intracavit´e de 6 W. En vert et gris les deux spectres du signal sont enregistr´es avec les mˆemes param`etres et la mˆeme configuration mais `a deux instants diff´erents. La longueur d’onde centrale des pics principaux et la r´epartition de puissance entre les pics varient. Sur la premi`ere trace signal de la figure 2.19 (a) en vert , le pic signal principal (autour de 1464 nm) pr´esente une puissance crˆete inf´erieure `a celle du pic signal secondaire (autour de 1473 nm).

En revanche, sur la seconde trace signal, repr´esent´ee en gris, c’est le pic signal principal qui pr´esente la puissance crˆete la plus ´elev´ee. Le comportement spectral est souvent instable apr`es l’apparition de ces pics secondaires. Une ´etude dynamique des fluctuations de puissance dans l’OPO et des instabilit´es sera propos´ee dans le chapitre suivant (dans la partie3.4). La courbe du spectre compl´ementaire dans l’infrarouge moyen est trac´ee en orange. Un pic secondaire compl´ementaire c2 correspondant au pic signal s2 observ´e. De la mˆeme fa¸con, sur lafigure2.19 (b) deux pics compl´ementaires c2 et c3 correspondant aux deux pics secondaires du spectre signal sont observ´es. La comparaison des spectres de l’onde signal et des spectres de l’onde compl´ementaire montre de grandes diff´erences de puissances relatives des pics secondaires. Sur lafigure 2.19, la puissance est repr´esent´ee en ´echelle logarithmique. Les puissances des spectres c2 et c3 sont plusieurs ordres de grandeur sous les puissances attendues d’apr`es le spectre signal.

Les processus de cr´eation de ces ondes compl´ementaires (ωp → ωs2 +ωc2 et ωp → ωs3 +ωc3) sont peu efficaces.

Dans le cas du r´eseau large bande C, les longueurs d’onde ´emises sont contenues dans la bande de gain th´eorique. En revanche, sur lafigure2.20, les pics secondaires sont observ´es dans le cas du r´eseau B ou G4 qui pr´esente une bande de gain moins large que celle du r´eseau C. Les couples de longueurs d’onde observ´es ne sont pas compris dans la bande de gain param´etrique attendue. Pour des taux de pompage ´elev´es et des puissances signal intracavit´e suffisantes, une

´emission param´etrique `a des longueurs d’onde qui pr´esentent de tr`es faibles gains peut donc ˆetre obtenue.

L’´emission param´etrique infrarouge observ´ee ici pr´esente de fortes diff´erences des rapports de puissance entre signal et compl´ementaire. L’´emission consid´er´ee ici est tr`es peu efficace.

2.4 Comportement pour des taux de pompage ´elev´es

3700 3750 3800 3850 3900 3950 1E-7

3700 3750 3800 3850 3900 3950 1E-7

Figure 2.19: Comportement spectral de l’OPO avec la voie C tr`es large bande pour un chirp positif et un coupleur de sortie de 98 %. Les spectres signal, autour de 1475 nm sont repr´esent´es en vert et gris. Le spectre compl´ementaire, autour de 3850 nm est repr´esent´e en orange.

La co¨ıncidence des ´echelles en longueurs d’onde signal et compl´ementaire est choisie de fa¸con `a respecter la conservation de l’´energie, connaissant la longueur d’onde de la pompe (1064 nm). La figure (a) correspond `a un taux de pompage ´egal `a 2 et une puissance signal intracavit´e de 6W. Les deux traces du spectre signal correspondent aux mˆemes param`etres de l’OPO `a des instants diff´erents. La figure (b) correspond `a un taux de pompage ´egal `a 2,5 et une puissance signal intracavit´e de 7 W.

3700 3750 3800 3850 3900 3950

1E-7

Figure 2.20: Comportement spectral de l’OPO avec la voie B pour un chirp positif et un coupleur de sortie de r´eflectivit´e 98 %, dans le cas d’un taux de pompage de 3 soit une puissance signal intracavit´e de 12 W. Les spectres signal, autour de 1475 nm sont repr´esent´es en vert et gris. Le spectre compl´ementaire, autour de 3850 nm est repr´esent´e en orange.

La co¨ıncidence des ´echelles en longueurs d’onde signal et compl´ementaire est choisie de fa¸con `a respecter la conservation de l’´energie, connaissant la longueur d’onde de la pompe (1064 nm).

L’hypoth`ese principale pour expliquer l’apparition des pics s2 et s3 repose sur des ph´enom`enes de g´en´eration THz en cascade comme d´ecrit par Kiessling et al [Kie09]. La cr´eation des ondes compl´ementaires c2 puis c3 est permise par conversion param´etrique ou par diff´erence de fr´e-quence (DFG pour difference frequency generation) non n´ecessairement `a l’accord de phase et correspondant aux accords :ωp−ωs2 →ωc2 puisωp−ωs3 →ωc3. D’autres g´en´erations parasites de somme et diff´erence de fr´equence de faible efficacit´e ont lieu dans l’OPO, hors de la condition d’accord de phase. On observe un rayonnement vert, `a 532 nm, correspondant au doublage de la fr´equence de pompe. Ce ph´enom`ene parasite est particuli`erement utile pour les alignements de la cavit´e. Lorsque l’OPO oscille, on observe ´egalement du orange, autour de 732 nm, r´esultat du doublage de la fr´equence signal.

Il n’est pas rare d’observer comme sur lafigure2.19 (b) le troisi`eme pic du spectre signal s3, ici autour de 1482 nm, prendre le dessus en termes de puissance sur les autres pics. Cela pourrait correspondre `a un d´epeuplement des pics principaux dˆu `a la conversion vers la longueur d’onde signal s3 et son compl´ementaire THz3 (ω_s1 →ω_s2 +ω_{T Hz2} puis ω_s2 →ω_s3+ω_{T Hz3}).

Accord de phase pour les diff´erents cas

Pour conforter l’hypoth`ese principale de g´en´eration t´erahertz, la condition d’accord de phase dans nos cristaux non lin´eaires large bande doit ˆetre examin´ee. L’´emission pourra avoir lieu si un accord de phase est r´ealis´e au sein du cristal. Connaissant la longueur d’onde signal s2 et la longueur d’onde de pompe s1 d’un ´eventuel effet en cascade, la longueur d’onde compl´emen-taire THz2 correspondante est d´eduite par conservation de l’´energie . La taille des domaines d’inversion n´ecessaire pour satisfaire le quasi-accord de phase dans ce cas sera :

Λ(λs1,λs2,T) = Les indices du cristal dans l’infrarouge [Gay08] ou pour le domaine t´erahertz [Sow10] sont utilis´es pour en d´eduire les pas de l’accord de phase des diff´erentes hypoth`eses. Les indices des ondes t´erahertz dans le niobate de lithium sont tr`es ´elev´es, autour de 5 contre 2,1 dans l’infrarouge. Le mˆeme type de calcul est utilis´e dans le domaine infrarouge pour v´erifier la possibilit´e d’un accord de phase dans la cas de la g´en´eration infrarouge parasite :

Λ(λp,λs2,T) = Les figures 2.21 et 2.22 repr´esentent les tailles des domaines d’inversion le long du r´eseau ap´eriodique consid´er´e et les positions des accords de phase pour les diff´erents ph´enom`enes envisag´es. Dans le cas de cristaux ap´eriodiques, la taille des domaines du quasi-accord de phase

2.4 Comportement pour des taux de pompage ´elev´es varie avec la positions z dans le cristal non lin´eaire. Il existe donc un couplage entre position spatiale z et couple spectral v´erifiant l’accord de phase dans le cristal. Lafigure2.21correspond au r´eseau C et les positions d’accord de phase repr´esent´ees aux spectres pr´esent´es sur la figure 2.19. Lafigure 2.22 correspond au r´eseau B ou G4 et aux spectres pr´esent´es sur la figure 2.20.

L’accord de phase pour une ´emission t´erahertz est consid´er´e. Exp´erimentalement, on mesure des ´ecarts Δλsignal entre les ondes s1 et s2 ou s2 et s3, compris entre 9,5 et 12,2 nm sur l’ensemble des spectres du signal mesur´es. Ces r´esultats concernent touts les mesures obtenues avec les diff´erents r´eseaux ap´eriodiques soit pour des taux de chirp diff´erents, mais aussi pour des coupleurs diff´erents et des r´eglages de l’OPO diff´erents et donc notamment des signaux s1 pr´esentant des longueurs d’onde centrales diff´erentes. Ces deux valeurs Δλsignal extr´emales correspondraient respectivement `a l’´emission d’une onde compl´ementaire aux fr´equences de 1,3 et 1,7 THz. Ces ´emissions sont `a l’accord de phase sur les deux extr´emit´es du r´eseau C. Sur lefigure 2.21, on trace en gris les accords de phase correspondant `a ces fr´equences extr´emales relev´ees. La figure 2.21 permet de situer les accords de phase correspondant aux spectres de lafigure 2.19. On utilise les ´ecarts en longueur d’onde entre les pics s1 et s2 sur la figure 2.19 pour calculer les fr´equences t´erahertz attendues. On mesure deux ´ecarts diff´erents qui m`enent

`a des ´emissions compl´ementaires de 1,43 THz et 1,37 THz qui correspondent respectivement

`a un accord de phase pour un pas du r´eseau Λ(z)= 28,5 �m (not´e THz 2) et Λ(z)= 29,5 �m (not´e THz 2’). On d´eduit de l’´ecart entre les pics s2 et s3 une ´emission autour de 1,57 THz qui correspond `a un accord de phase pour Λ(z)=26,5�m (not´e THz 3).

Sur la figure 2.21, les deux valeurs repr´esentant l’accord de phase THz pomp´e par le signal

Sur la figure 2.21, les deux valeurs repr´esentant l’accord de phase THz pomp´e par le signal